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Mn_(1.2)Fe_(0.8)P_(0.74)Ge_(0.26-x)Se_x化合物磁热性能研究

金属学报 2014年第9期50卷 1109-1114页

作者：王少博刘丹敏肖卫强张振路岳明张久兴北京工业大学固体微结构与性能研究所北京100124 北京工业大学材料科学与工程学院北京100124

利用机械合金化(MA)结合放电等离子烧结(SPS)技术,成功制备了Mn1.2Fe0.8P0.74Ge0.26-xSex(x=0,0.005,0.01,0.015,0.02,0.03)化合物,并采用XRD,DSC,振动样品磁强计(VSM)和磁热效应直接测量仪等手段对其晶体结构、相变过程以及磁热性能进... 详细信息

利用机械合金化(MA)结合放电等离子烧结(SPS)技术,成功制备了Mn1.2Fe0.8P0.74Ge0.26-xSex(x=0,0.005,0.01,0.015,0.02,0.03)化合物,并采用XRD,DSC,振动样品磁强计(VSM)和磁热效应直接测量仪等手段对其晶体结构、相变过程以及磁热性能进行了研究.结果表明:该系化合物均具有六方Fe2P结构.随着Se含量的增加,晶格常数a和c都发生了明显的变化,c/a先减小,然后保持不变,最后又增大;且c/a的值与化合物的Curie温度Tc成一定对应关系,c/a减小会升高Tc,反之则降低Tc.外加磁场和温度的变化都能引起化合物产生一级磁热相变,即顺磁相(PM)?铁磁相(FM).少量Se对Ge的置换(x≤0.015)能够提高材料的磁热性能,使该系化合物的Tc升高,转变温区?Tcoex变窄,绝热温变?Tad增大;而热滞?Thys和熵变?SDSC基本不变.当x=0.01时,化合物的磁热性能最好,与x=0化合物相比,Tc升高了5.6 K,?Tcoex降低了10.6%,?Tad增加了10%,当Se含量继续增加时,化合物的磁热性能有所下降.

关键词： mnfepgese 磁热效应磁相变

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成分配比及Se替代对MnFePGe化合物磁热性能和结构的影响

成分配比及Se替代对MnFePGe化合物磁热性能和结构的影响

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作者：王少博北京工业大学

学位级别：硕士

利用机械合金化(MA)结合放电等离子烧结(SPS)技术，制备了Mn1.2Fe0.8P1-yGey(y=0.25,0.26,0.27)、MnxFe2-xP0.74Ge0.26(x=1.13,1.15,1.18,1.20,1.22)和Mn1.2Fe0.8P0.74Ge0.26-zSez(z=0,0.005,0.01,0.015,0.02,0.03)化合物，采用X射线衍射(XRD)、差热扫描量热仪(DSC)、振动样品磁强计(VSM)和磁热效应直接测量仪对其晶体结构、相变过程及磁热性能进行了研究，并探讨了其间的相互关联。同时研究了均匀化退火对化合物磁热性能和微观结构的影响。得到以下研究成果：(1)采用MA和SPS技术制备的Mn1.2Fe0.8P1-yGey、 MnxFe2-xP0.74Ge0.26和Mn1.2Fe0.8P0.74Ge0.26-zSez化合物均为六方Fe2P结构，空间群P62m，杂相非常少。(2)随着Mn含量的增加，化合物的Curie温度TC、热滞Thys、转变温区Tcoex、熵变SDSC和磁熵变SM都逐渐降低或减小，而化合物的绝热温变Tad在Mn含量较少(x=1.13)或者较多(x=1.22)时达到最大;随着Ge含量的增加，化合物的TC逐渐升高， Thys逐渐减小， SDSC和SM先增大后减小，而Tcoex逐渐宽化， Tad大幅度降低;少量Se (z≤0.015)对Ge的置换能够使化合物的TC升高， Tcoex变窄， Tad增大，而Thys和SDSC基本不变。因此，通过调节化合物中的Mn/Fe和P/Ge比以及采用少量Se替代Ge都可以有效改善化合物的磁热性能。(3)均匀化退火减轻了Mn1.2Fe0.8P0.74Ge0.26化合物中的元素偏聚，使主相成分微调且晶粒长大，从而引起了化合物的SDSC、 SM和Tad增大， Tcoex变窄，而TC和Thys基本保持不变。因此，合理的均匀化退火处理可以有效改善化合物的磁热性能。(4)相对于其它组分，Mn1.18Fe0.82P0.74Ge0.26和Mn1.2Fe0.8P0.74Ge0.25Se0.01化合物的磁热性能较为优异，是很有应用前景的室温磁制冷材料。前者的TC、 Tcoex、 Thys和Tad分别为293.8，7.3，3.1和2.1K， SDSC和SM分别为26.0和19.0J/(kg·K);后者的TC、 Tcoex、 Thys和Tad分别为285.8，7.6，3.2和2.2K， SDSC和SM分别为24.4和18.6J/(kg·K)。(5)随着Ge含量的增加，化合物的晶格常数a和体积V逐渐增大，c和c/a逐渐减小;随着Se含量的增加，化合物晶格常数a和体积V发生了明显的变化，c与c/a先减小后增大;随着Mn含量的增加，化合物的晶格常数a和c发生了明显变化，晶胞体积V逐渐增大，c/a没有规律。分析表明Ge和Se会优先占据六方Fe2P结构中的2c位置，并通过减小c/a提高化合物Curie温度。而Mn会优先占据六方Fe2P结构中的3g位置，Mn含量增加会减弱化合物的一级相变特征。(6)总之，可以通过同时调节Mn、Ge和Se这3种元素的含量来获得综合性能符合应用要求的室温磁制冷材料，即Curie温度在室温附近，滞后很小，两相共存区较窄，熵变和绝热温变较大。

关键词：室温磁制冷材料 mnfepgese 磁相变磁热效应均匀化退火

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