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分析化学 2017年第12期45卷 1909-1914页

作者：唐丹丹张金懿侯贤灯吴鹏四川大学化学学院四川大学分析测试中心

高效荧光内滤分析的关键是使猝灭剂的吸收峰与荧光团的激发峰或发射峰最大限度地重叠。本研究将mn掺杂Zn S量子点（mn-Zn S QDs）作为内滤体系的荧光体,4-硝基苯-β-D-葡糖苷酸（PNPG）作为吸收体,实现了β-葡萄糖醛酸酶（GUS）的特异... 详细信息

高效荧光内滤分析的关键是使猝灭剂的吸收峰与荧光团的激发峰或发射峰最大限度地重叠。本研究将mn掺杂Zn S量子点（mn-Zn S QDs）作为内滤体系的荧光体,4-硝基苯-β-D-葡糖苷酸（PNPG）作为吸收体,实现了β-葡萄糖醛酸酶（GUS）的特异性检测。PNPG的吸收光谱与mn-Zn S QDs的激发光谱大幅重叠,能够高效猝灭mn-Zn S QDs的磷光。由于mn-Zn S QDs具有较大的斯托克斯位移（约300 nm）,其激发光谱和发射光谱与GUS的酶解产物PNP的吸收光谱几乎无重叠,因而实现了GUS的磷光Turn-on检测。此外,mn-Zn S QDs具有优异的室温磷光性质,可以避开生物组织荧光背景,从而可有效应用于生物样品分析。据此建立了一种基于内滤效应的GUS磷光探针,实现了对大肠杆菌的测定。本方法在最优的实验条件下对10;00 U/L的GUS有线性响应,检出限为7 U/L,且本策略相对于紫外-可见光谱法有很好的抗基底干扰能力。

关键词： β-葡萄糖醛酸酶 Mn-ZnS量子点内滤效应大肠杆菌

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嘧啶修饰Mn-ZnS量子点的制备及其对水体污染物和生物小分子的分析应用

嘧啶修饰Mn-ZnS量子点的制备及其对水体污染物和生物小分子的分析...

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作者：尹笑山西师范大学

学位级别：硕士

当前,来源于工业、农业、畜牧业与水产养殖业的重金属离子以及酸、碱性质的小分子污染物对地表水和地下水已经造成了极其恶劣的影响,对人类和水生生物都构成了严重的威胁。汞、银作为不可降解的重金属污染物,具有毒性与致癌性,极易通过... 详细信息

当前,来源于工业、农业、畜牧业与水产养殖业的重金属离子以及酸、碱性质的小分子污染物对地表水和地下水已经造成了极其恶劣的影响,对人类和水生生物都构成了严重的威胁。汞、银作为不可降解的重金属污染物,具有毒性与致癌性,极易通过食物链积聚在人类与动物体内。这些元素的积累可对粘液组织、肠道、骨骼、中枢神经系统、肝脏、肾脏与生殖系统造成严重损害。蛋氨酸作为人类膳食与动物饲料中硫的主要来源,在降低胆固醇与维持细胞正常生长方面发挥着重要作用。但蛋氨酸水平异常反而会引起各种疾病的产生,如肝脏受损、生长发育缓慢、食欲减退等,为了保障人类健康发展、促进社会经济进步,就更加需要重视环境安全问题。因此,建立快速、简单、高灵敏度的检测方法具有非常重要的意义。生物传感器由于其独特的光学特性,可实现对污染物的快速、高灵敏度、特异性的检测。本文制备了三种基于mn掺杂zns量子点的磷光传感器对Hg、Ag和蛋氨酸进行检测。主要内容如下:(1)采用了胸腺嘧啶修饰的Mn-ZnS量子点室温磷光传感器检测Hg。量子点溶液在加入Hg后,磷光强度迅速下降并在15分钟内达到稳定。Hg对量子点的磷光猝灭方式是动态猝灭与静态猝灭相结合,Hg与量子点在激发态相互作用导致量子点动态猝灭,并且在静态猝灭过程中,Hg和胸腺嘧啶在基态相互作用形成T-Hg-T的发夹结构产生了不发光的络合物。在最优反应条件下,量子点的磷光强度随Hg的浓度在2～18μmol/L范围内呈良好的线性关系(R=0.99)。该检测方法简单、成本低、选择性好。(2)使用胞嘧啶修饰Mn-ZnS量子点的室温磷光法高选择性、高灵敏度地检测饮料中的Ag。量子点溶液在加入Ag时磷光快速猝灭,在3～40μmol/L(R=0.99)范围内,不同浓度的Ag与磷光强度呈现良好的线性关系,相关的检测限为2.7μmol/L。其传感机制是基于C-Ag-C的特异性结构,使量子点表面聚集,有效地猝灭量子点的磷光。因此,此磷光探针可应用于自来水样品中Ag的检测,形成一种方便快捷、高灵敏度的一个磷光传感器,可应用于相关环境质量、食品质量以及人体健康的监测。(3)构建了一种基于尿嘧啶修饰的Mn-ZnS量子点与二聚醋酸铑混合物的“开关”型磷光探针,用于敏感并具选择性地检测蛋氨酸。将二聚醋酸铑与量子点溶液混合后,由于内滤效应(IFE)的影响,导致量子点的磷光强度显著下降。将蛋氨酸加入量子点-二聚醋酸铑混合体系中,蛋氨酸与二聚醋酸铑结合生成复合物,产生聚集,进而恢复量子点的磷光。结果表明该磷光传感器可以用来定量检测蛋氨酸,在0.7～2.2 mmol/L的浓度范围内,检出限为0.51 mmol/L。同时所构建的传感器也成功应用于尿液样本中蛋氨酸的检测,回收率为103%到106%。

关键词：嘧啶 Mn-ZnS量子点汞离子银离子蛋氨酸

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β-环糊精修饰Mn-ZnS量子点荧光探针用于检测血液中对乙酰氨基酚

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发光学报 2019年第5期40卷 666-672页

作者：曾燕艳王玥婷梁志辉焦哲范洪波东莞理工学院生态环境与建筑工程学院广东东莞523808

为了能够有效快捷地实现低浓度对乙酰氨基酚的检测,本文利用量子点电子转移荧光猝灭的机理,对量子的的修饰和对乙酰氨基酚的检测方法进行实验研究。首先,将乙二胺-环糊精成功修饰到Mn-ZnS量子点表面,增强其荧光稳定性和水溶性,再利用β... 详细信息

为了能够有效快捷地实现低浓度对乙酰氨基酚的检测,本文利用量子点电子转移荧光猝灭的机理,对量子的的修饰和对乙酰氨基酚的检测方法进行实验研究。首先,将乙二胺-环糊精成功修饰到Mn-ZnS量子点表面,增强其荧光稳定性和水溶性,再利用β-环糊精对对乙酰氨基酚的包合作用,使对乙酰氨基酚进入β-环糊精的空腔内,与量子点表面发生电子转移,进而使荧光猝灭。然后,基于乙二胺-环糊精修饰的zns量子点电子转移荧光猝灭的机理,建立了一种检测血液中对乙酰氨基酚含量的荧光光谱分析新方法。实验还考察了反应时间与反应温度对对乙酰氨基酚检测的影响。实验结果表明,在反应时间为35 min、反应温度为40℃的条件下,乙二胺-环糊精修饰zns量子点的荧光强度与对乙酰氨基酚的浓度呈良好的负线性关系,对乙酰氨基酚的浓度范围为1～100 ng/L,检出限为0.64 ng/L,RSD(%)为1.69%(n=11),用于血液样品的检测时,加标回收率为91.06%～103.82%。该方法实现了低浓度对乙酰氨基酚含量的检测,且操作快速、简便。

关键词：乙二胺-β-环糊精 Mn-ZnS量子点荧光猝灭对乙酰氨基酚

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基于磷光量子点mn-zns能量转移体系的生物传感

基于磷光量子点Mn-ZnS能量转移体系的生物传感

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作者：张璐安徽师范大学

学位级别：硕士

磷光是指分子中电子激发三线态T1回到基态S0而产生的辐射。磷光分析法与荧光分析法相比，有着诸多的优点，如：磷光的寿命长，灵敏度高，选择性强，有效的消除背景干扰等。尽管磷光分析法有如此多的优点，但通常情况下，磷光体难以与分... 详细信息

磷光是指分子中电子激发三线态T1回到基态S0而产生的辐射。磷光分析法与荧光分析法相比，有着诸多的优点，如：磷光的寿命长，灵敏度高，选择性强，有效的消除背景干扰等。尽管磷光分析法有如此多的优点，但通常情况下，磷光体难以与分析体之间直接相互作用，导致磷光体发光性能的改变，从而建立磷光分析体系。基于此，本论文以mn-zns磷光量子点作为能量的供体，通过选择合适的碳材料作为能量的受体，耦合磷光能量转移体系和生物分子的特异性识别为原理，构建了不同的磷光能量转移新体系，从而实现对生物分子的传感，具体如下： 1.基于Mn-ZnS量子点与碳纳米管间磷光能量转移体系检测DNA 采用修饰了单链DNA的mn掺杂zns量子点作为能量的供体，氧化碳纳米管作为能量的受体，建立室温磷光能量转移系统，定量的检测DNA的含量。这种新型传感器检测方法的检出限低于传统的DNA传感器，与错配的DNA相比具有较高选择性。在最优化的实验条件下，线性范围为0-45nM，检测限为（3σ/k）0.027nM。结果优于其他已报道的方法。 2.基于量子点与碳纳米点间磷光能量转移体系检测凝血酶第一次采用磷光量子点和碳纳米点（Carbon nanodots，CNDS）之间的磷光能量转移原理来检测生物体内凝血酶的含量，测定的选择性和专一性都得到了提高，并减少了背景光的干扰，提高了灵敏度，降低了检出限。在最优化的实验条件下，线性范围为0-40nM，检测限为（3σ/k）0.013nM。该方法用于实际样品中检测凝血酶的含量，回收率为97.8%-104.1%，与其他已报道的文献相比，结果令人满意。 3.基于miRNA杂交链式反应的磷光信号放大检测miRNA。首次报道了基于miRNA的杂交链式反应在石墨烯表面的磷光信号放大传感实验。氧化石墨烯可以完全猝灭标记有磷光发夹探针的磷光信号，而与此同时，杂交链式反应（HCR）却可以仍然保持着较强的磷光信号。在最优化的实验条件下，线性范围为0-0.50nM。

关键词： Mn-ZnS量子点磷光能量转移碳纳米材料凝血酶 DNA 信号放大 miRNA

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含铁水滑石复合材料的制备及其类Fenton降解性能研究

含铁水滑石复合材料的制备及其类Fenton降解性能研究

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作者：伍梓芃湖北大学

学位级别：硕士

近年来,日益严重的水污染问题极大影响了人类的日常生活和身体健康,因此有效处理水中的有机污染物刻不容缓。目前,常见的印染废水处理的方法包括吸附法和催化降解,吸附法材料易得,生产工艺简单,催化降解绿色环保,这两种方法都有着十分... 详细信息

近年来,日益严重的水污染问题极大影响了人类的日常生活和身体健康,因此有效处理水中的有机污染物刻不容缓。目前,常见的印染废水处理的方法包括吸附法和催化降解,吸附法材料易得,生产工艺简单,催化降解绿色环保,这两种方法都有着十分广泛的应用。层状双氢氧化物(Layered Double Hydroxide,LDHs)又被叫作水滑石,是一类主体由两种或三种金属的氢氧化物构成有特殊结构的层状材料,拥有碱性、层间阴离子可交换性、热稳定性、记忆效应、可调变性等性质。LDHs优异的物理化学性质,使其在环境领域广泛应用,尤其是作为吸附材料用于处理水污染与大气污染。含铁水滑石不仅具备吸附性能而且具有类Fenton性能,因此处理染料废水时在吸附有机染料的同时可以有效的降解染料。本论文主要针对有机污染物,发展和制备含铁水滑石及其复合材料,用于有机污染物的降解,形成的复合材料既具备含铁水滑石的吸附和类Fenton性质,又具备复合材料其他组分的光催化、增氧等性质,有效的提高了含铁水滑石降解有机污染物的效率。主要研究内容概括如下:1、采用共沉淀法制备出含有不同Mg、Fe比例的Mg Fe-LDHs,对制备的Mg Fe-LDHs进行XRD、FTIR、TEM等表征分析。以亚甲基蓝(Methylene Blue,MB)为模型污染物,考察不同组成Mg Fe-LDHs对MB溶液的类Fenton降解效果,找到降解性能最好的Mg Fe-LDHs,探究不同条件(MB浓度、HO浓度、LDHs用量、pH等)下的降解性能,选取最佳的降解条件。当Mg Fe-LDHs和过氧化氢(HO)都存在于溶液时,加入微量的还原性谷胱甘肽(GSH)就能促进MB的降解明显褪色,得到GSH浓度和MB降解紫外吸收值降低之间的关系,由此,我们建立了灵敏度很高的GSH比色传感器。选择最佳实验条件进行检测,ΔA和GSH浓度具有良好的线性关系,可以对GSH进行定量分析当GSH的浓度为2.5 mg/L～25 mg/L其线性回归方程为ΔA=0.0258C+0.1387(C为GSH的浓度);当GSH的浓度为25 mg/L～125 mg/L其线性回归方程为ΔA=0.0031C+0.6702(C为GSH的浓度)。检出限为0.05μg m L。该方法有望在GSH检测中展现出良好的应用前景。2、采用共沉淀法制备Cu-Zn-Fe-LDHs与mn掺杂zns量子点(mn doped zns quantum dots,mn-zns QDs)的复合材料Cu-Zn-Fe-LDHs/mn-zns QDs,并对材料进行XRD、FTIR、TEM等表征分析。以MB为模型污染物,研究不同条件下Cu-Zn-Fe-LDHs的类Fenton催化性能、Mn-ZnS量子点的光催化性能、以及不同比例Cu-Zn-Fe-LDHs和mn-zns QDs形成的Cu-Zn-Fe-LDHs/mn-zns QDs的协同催化降解MB的性能。实验结果表明,相对于Cu-Zn-Fe-LDHs和mn-zns QDs,Cu-Zn-Fe-LDHs/mn-znsQDs的协同催化能提高催化效率,缩短降解的时间,在有机废水处理方面具有重大的应用潜力。3、采用共沉淀法制备Cu-Zn-Fe-LDHs/CaO复合材料,并对材料进行XRD、FTIR、TEM等表征分析。固体CaO的物理和化学性质稳定,在水化介质中可以缓慢释放HO,能克服HO无效分解的问题,因此Cu-Zn-Fe-LDHs/CaO作为类Fenton催化剂无需HO的参与。以MB污染模型,探究类Fenton催化降解的影响因素,寻找最佳的降解条件。另外,Cu-Zn-Fe-LDHs/CaO具有良好的增氧效果,能加快好氧微生物的新陈代谢作用,消化分解有机物达到净水的效果。

关键词：含Fe水滑石 Fenton降解亚甲基蓝 Mn-ZnS量子点光催化 CaO2

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