检索结果-南通市图书馆

检索条件"主题词=Mn-Ce/AC催化剂"

共 3 条记录，以下是1-10 订阅

全选清除本页清除全部题录导出标记到"检索档案"

详细简洁

排序：

mn-ce/ac催化剂低温脱硝失活作用研究

Mn-Ce/AC催化剂低温脱硝失活作用研究

引用

作者：张天时重庆大学

学位级别：硕士

氮氧化物(NO)是人类生产活动中排放量较多的污染物,石油、煤炭等化石燃料燃烧和硝酸生产等工业活动都会产生大量的NO,过量的NO排放对生态环境造成了极大的压力。选择性催化还原(SCR)技术借助催化剂中的活性组分,通过向烟气中喷入NH和氮... 详细信息

氮氧化物(NO)是人类生产活动中排放量较多的污染物,石油、煤炭等化石燃料燃烧和硝酸生产等工业活动都会产生大量的NO,过量的NO排放对生态环境造成了极大的压力。选择性催化还原(SCR)技术借助催化剂中的活性组分,通过向烟气中喷入NH和氮氧化物进行催化还原反应生成对环境无害的N和HO,是目前技术较为成熟的氮氧化物脱除方案,在燃煤电厂得到了广泛的应用。SCR工艺流程围绕催化剂的技术指标进行设计,因此催化剂的发展水平决定了SCR体系NO的脱除效率。烧结烟气温度低、成分复杂,目前的商用SCR催化剂因为需要对烧结烟气进行加热才能达到催化剂的起活温度窗口,且容易中毒失活,很难在钢铁企业推广应用。以碳材料为载体,过渡族金属氧化物和稀土氧化物为活性组分开发新型低温、抗中毒性能突出、高脱硝效率的新型SCR脱硝催化剂已经成为目前的研究热点。其中mn-ce活性炭基(mn-ce/ac)催化剂因其优良的低温催化性能和环境友好的特性,有望成为应用在低温工业烟气脱硝的新型催化剂。有必要对烟气中碱金属、碱土金属、重金属等中毒组分对mn-ce/ac催化剂活性影响及其作用机理进行分析,为催化剂改良提供理论依据。本文采用浸渍法,将钾盐、Ca(NO)、Pb(NO)三种烧结烟气中常见的金属盐类负载在新鲜mn-ce/ac催化剂上,以实验室模拟烧结烟气中典型组分,研究中毒组分对催化剂脱硝活性的影响。通过SEM、BET、XRD、XPS、NH-TPD、FTIR等表征手段,探究了中毒组分对催化剂物理化学性质的影响。钾盐对催化剂中毒作用最为明显,并使最佳反应温度向高温区转移。钾盐对NH吸附量影响较小,但会降低催化剂在150℃以上的氨稳定性;钾盐还会使催化剂中的mn和ce向mn和ce转变,并使活性组分结晶化,减少催化剂表面酸性位和化学吸附氧数量,使催化反应速率降低。Ca(NO)对催化剂活性影响低于钾盐。Ca(NO)对mn-ce/ac催化剂比表面积影响较小,会促进ce向ce转变,并形成结晶化产物。由于参与反应的ce占比下降,体系内化学吸附氧总量下降,使催化剂活性下降。Pb(NO)对催化剂脱硝过程的影响主要集中于低温区且作用明显。Pb(NO)会明显改变催化剂的表面形貌,使催化剂表面变得平滑,并在孔洞中沉积,形成对氨吸附效率较低的“无效比表面积”。Pb(NO)会使促进催化剂中的mn和mn向mn转变,体系内酸性位减少,ce获取的氧空穴数量减少,导致化学吸附氧含量降低,引起催化剂失活。

关键词： mn-ce/ac催化剂中毒失活烧结烟气低温脱硝

来源：

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

Nb2O5掺杂对mn-ce/ac催化剂低温脱硝抗Zn盐及SO2中毒影响研究

Nb2O5掺杂对Mn-Ce/AC催化剂低温脱硝抗Zn盐及SO2中毒影响研究

引用

作者：苏增辉重庆大学

学位级别：硕士

钢铁行业大气污染物中71%的NO来自烧结工序,烧结烟气中氮氧化物排放控制引起国内外学者的关注。选择性催化还原(NH-SCR)技术已被证明是去除燃煤烟气中氮氧化物最有效的技术之一。近年来,相关学者注意力转移到将SCR技术应用在烧结烟气低... 详细信息

钢铁行业大气污染物中71%的NO来自烧结工序,烧结烟气中氮氧化物排放控制引起国内外学者的关注。选择性催化还原(NH-SCR)技术已被证明是去除燃煤烟气中氮氧化物最有效的技术之一。近年来,相关学者注意力转移到将SCR技术应用在烧结烟气低温脱硝过程中。因此,寻找一种适合烧结烟气操作温度而且活性较好的催化剂尤其重要。课题组前期研究发现,在烧结烟气较低的温度条件下,mn-ce/ac(活性焦)催化剂表现出较好的SCR脱硝活性。然而,烧结烟气成分复杂,除了氮氧化物外,还含有SO、水、碱金属和重金属等。因此,急需对烧结烟气脱硝过程中相关影响组分对mn-ce/ac催化剂的中毒机理进行研究,并针对性的开发抗中毒催化剂,增加mn-ce/ac催化剂在复杂烟气条件下的使用寿命。这对实现我国烧结烟气中NO的高效脱除具有重要理论价值和实际意义。本文研究了NbO掺杂对mn-ce/ac催化剂抗Zn及SO中毒的影响,对mn-ce/ac催化剂、Zn盐中毒催化剂、SO中毒催化剂和Nb改性催化剂的结构特征、理化性能、中毒机理以及NbO掺杂抗Zn Cl和SO中毒机理等进行了系统研究。主要结论如下:(1)锌盐负载会影响mn-ce/ac催化剂的SCR活性和N选择性。主要原因为,锌盐与锰氧化物相互作用导致锌原子进入氧化锰晶格形成较强的化学键,这将占据催化剂表面的酸性位点,破坏mn-ce/ac催化剂的弱酸和强酸位点,导致催化剂中毒及脱硝活性的下降。此外,中毒催化剂在脱硝过程中形成了更多的NO,导致锌盐中毒催化剂的N选择性降低。(2)掺杂NbO改善了Zn Cl中毒催化剂的脱硝活性。一方面,掺杂的NbO可以与Zn Cl作用,消耗掉一部分Zn,使占据催化剂酸性位上Zn数量减少;另一方面,NbO负载使催化剂表面形成新的酸性位点,Zn-Nb-mn-ce/ac催化剂具有更多的酸性位点,加速了催化剂对反应气体的吸附和活化速率。(3)NbO的添加显著改善Zn-mn-ce/ac催化剂的抗SO中毒能力。首先,NbO优先与SO发生反应,减缓了活性金属(锰/铈)氧化物在催化剂上的硫酸化现象。其次,被SO酸化的Nb的硫酸盐在催化剂表面形成新的酸性位点,促进了催化剂对碱性气体NH的吸附。此外,掺杂NbO后,SO在催化剂表面的吸附被抑制,从而减少了SO与NH之间的反应,这一过程导致硫酸铵形成的通道受阻,催化剂上的活性位点不易受到硫酸铵覆盖层的影响。

关键词： mn-ce/ac催化剂锌盐中毒抗ZnCl2中毒抗SO2中毒 Nb2O5改性

来源：

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

烧结烟气中KCl和As2O3对mn-ce/ac催化剂低温脱硝中毒失活机理研究

烧结烟气中KCl和As2O3对Mn-Ce/AC催化剂低温脱硝中毒失活机理研究

引用

作者：李书兰重庆大学

学位级别：硕士

氮氧化物(NO)排放是大气污染的主要污染源之一,以NH为还原剂的选择性催化还原技术(SCR)是目前固定源脱除NO最有效的方法之一。催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,催化剂的性能是决定烧结烟气SCR脱硝效果和整个系统运行成本的关键。近年来,... 详细信息

氮氧化物(NO)排放是大气污染的主要污染源之一,以NH为还原剂的选择性催化还原技术(SCR)是目前固定源脱除NO最有效的方法之一。催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,催化剂的性能是决定烧结烟气SCR脱硝效果和整个系统运行成本的关键。近年来,针对烧结烟气温度低、成份复杂等特点,以炭材料为载体、过渡族金属氧化物(mnO、ceO等)为活性组分的催化剂制备研究成为了低温脱硝技术领域的热点。烧结烟气中的有害组分多而且成份复杂,因此,研究烟气中碱金属(K)和砷的行为及其对催化剂中毒失活的机制具有重要理论和应用价值。本文采用浸渍法将KCl和AsO负载到mn-ce/ac催化剂上,通过实验室模拟烧结烟气组分,研究了KCl和AsO对催化剂脱硝活性的影响,采用SEM、BET、XRD、XPS、NH-TPD、FTIR等表征分析手段,对低温条件下(100-250℃)烟气中KCl和AsO对mn-ce/ac催化剂的中毒机理进行系统研究。KCl沉积对mn-ce/ac催化剂的脱硝活性具有明显的抑制作用,且随KCl沉积量的的增加而增强。研究表明,KCl破坏了mn-ce/ac催化剂的孔结构,导致催化剂比表面积、孔容、孔径减小,化学吸附氧和ce含量减少。KCl可与含氧官能团-OH和C=O结合形成-O-K和Cl-C-O-K复合物,抑制催化剂对NH和NO的吸附作用,导致催化剂的脱硝率降低。AsO沉积对mn-ce/ac催化剂的脱硝活性具有很强的抑制作用。在脱硝过程中,AsO被氧化成固态AsO,在催化剂表面形成表面膜,导致催化剂的比表面积和孔容积减小,总酸量降低,这是导致催化剂中毒的重要原因。As在氧化过程中对O(a)的消耗与脱硝反应存在竞争吸附,AsO还会改变催化剂表面ce原子化学状态,阻碍了活性组分之间的氧化还原循环反应:mn+mn+4ce→3mn+2ce。KCl和AsO的协同作用对mn-ce/ac催化剂脱硝活性的抑制作用比两者的单独作用更强。通过KCl和AsO同时负载到mn-ce/ac催化剂上的研究结果发现,KCl和AsO协同作用时,会导致催化剂表面出现严重的团聚现象,孔结构坍塌,比表面积和孔容积减小,化学吸附氧减少。AsO的存在对KCl与含氧官能团的结合行为没有造成明显影响,但KCl占据了催化剂的氧空位,导致化学吸附氧减少,从而减少了As向As的氧化,这是KCl和AsO两者共同存在时的相互作用的结果。

关键词： mn-ce/ac催化剂 KCl As2O3 中毒机理

来源：

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

全选清除本页清除全部题录导出标记到“检索档案”

共1页 << < 1 > >>

回到顶部

执行限定条件

欢迎您,

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

在线全文

在线全文

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

欢迎您,

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

在线全文

在线全文

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：