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负载mn配合物催化剂处理废水有机污染物的研究

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负载Mn配合物催化剂处理废水有机污染物的研究

天然高分子壳聚糖担载的Salophen mn配合物催化环己烯氧化的研究

第六届全国环境催化与环境材料学术会议

作者：徐爱华尹述伟尹国川华中科技大学化学与化工学院物理化学与工业催化研究所

目前工业废水和城市生活废水是我国水环境污染的主要污染源之一,尤其是随着生产规模的不断扩大及工业技术的飞速发展,含有高浓度有机废水的污染源日益增多。高级氧化技术是20世纪80年代发展起来的处理难降解有机污染物的新技术,在国内... 详细信息

目前工业废水和城市生活废水是我国水环境污染的主要污染源之一,尤其是随着生产规模的不断扩大及工业技术的飞速发展,含有高浓度有机废水的污染源日益增多。高级氧化技术是20世纪80年代发展起来的处理难降解有机污染物的新技术,在国内外的污染治理研究中得到了广泛的关注。但目前应用在高级氧化技术中的催化剂大都是简单的过渡金属离子和过渡金属氧化物;利用过渡金属配合物作为氧化催化剂来进行污染治理研究的工作还鲜有报道。mn(MeEBC)Cl是一种含刚性桥

关键词： mn配合物氧化降解苯酚染料

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天然高分子壳聚糖担载的Salophen Mn配合物催化环己烯氧化的研究

基于水杨醛的手性Salen-mn(III)配合物与DNA相互作用研究

中国化学会第九届全国络合催化学术讨论会

作者：童金辉张妍夏春谷中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室

＜正＞将烯烃烯丙位选择性氧化制得α,β-不饱和酮是天然产物合成中一类非常重要的反应。尤其是环己烯的氧化产物及其衍生物,即2-环己烯-1-酮、2-环己烯-1-醇和1-甲基环己烯-3-酮（1-methylcyclohex-1-en-3-one）等,因为具有高活性的... 详细信息

＜正＞将烯烃烯丙位选择性氧化制得α,β-不饱和酮是天然产物合成中一类非常重要的反应。尤其是环己烯的氧化产物及其衍生物,即2-环己烯-1-酮、2-环己烯-1-醇和1-甲基环己烯-3-酮（1-methylcyclohex-1-en-3-one）等,因为具有高活性的羰基而在环加成反应中具有重要的作用。环保问题的日益突出和能源的紧缺促使我们发展环境友好的化工过程和工艺。从这一角度来讲,我们尤其渴望发展用分子氧做氧源,不用任何溶剂和还原剂的更为高效的多相催化氧化体系。

关键词：壳聚糖 mn配合物环己烯环加成反应催化氧化体系

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湖南科技大学学报（自然科学版） 2008年第2期23卷 100-103页

作者：彭斌周文辉谭凤娇刘汉文湖南科技大学化学化工学院湖南湘潭411201

以水杨醛为基本原料,合成了2种具有手性的Salen-mn配合物,通过圆二色(CD)光谱、吸收光谱、粘度和凝胶电泳等方法研究了2种配合物与DNA的作用.结果显示:这2种配合物不以插入模式与DNA结合,但显示出化学核酸酶性质,在H2O2存在下,能够断裂D... 详细信息

以水杨醛为基本原料,合成了2种具有手性的Salen-mn配合物,通过圆二色(CD)光谱、吸收光谱、粘度和凝胶电泳等方法研究了2种配合物与DNA的作用.结果显示:这2种配合物不以插入模式与DNA结合,但显示出化学核酸酶性质,在H2O2存在下,能够断裂DNA,将pBR322DNA由formI转化为formII.

关键词： Salen mn配合物 DNA 化学棱酸酶

六齿希夫碱配体构筑的Fe（Ⅲ）和mn（Ⅲ）自旋交叉配合物的结构与性质研究

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六齿希夫碱配体构筑的Fe（Ⅲ）和Mn（Ⅲ）自旋交叉配合物的结构与...

作者：于宗妹南京邮电大学

学位级别：硕士

双稳态分子基磁性材料因其在分子电子和纳米级器件中的潜在应用而成为研究的热点,自旋交叉(Spin Crossover,SCO)分子就是这样一类双稳态材料。高自旋(High Spin,HS)与低自旋(Low Spin,LS)状态之间的转变由外部参数(即温度、压力、光照等... 详细信息

双稳态分子基磁性材料因其在分子电子和纳米级器件中的潜在应用而成为研究的热点,自旋交叉(Spin Crossover,SCO)分子就是这样一类双稳态材料。高自旋(High Spin,HS)与低自旋(Low Spin,LS)状态之间的转变由外部参数(即温度、压力、光照等)的变化驱动,并伴随着材料结构和性能的变化。因此,自旋交叉材料在分子电子学、数据存储和显示设备等领域具备应用潜力。基于此,本论文设计并合成了一系列六齿希夫碱配体构筑的Fe(Ⅲ)和mn(Ⅲ)自旋交叉配合物,并对其结构、磁性和电化学等性质进行了表征。取得了如下研究结果:一、基于阴离子调控的Fe(Ⅲ)配合物[Fe(5-F-sal-N-1,4,7,10)]X的研究。以六齿希夫碱(saltrien)配体为基础,为丰富系统中分子间相互作用,在配体中引入氟取代基以获得(5-F-sal-N-1,4,7,10)配体,并使用不同阴离子合成了配合物1-3。以单晶X-射线衍射和磁性测量进行了结构与磁性分析,并以赫斯菲尔德表面分析作为辅助手段。结果表明三个配合物磁性差异较大,配合物1为不完全的渐进型自旋交叉;配合物2中Fe1中心发生了完全的自旋转变,Fe2中心一直保持在高自旋状态;配合物3中Fe1和Fe2中心在2-400 K均为高自旋状态。磁性质的巨大差异表明阴离子在调控配合物自旋交叉性质方面具有重要价值。二、基于卤素取代的Fe(Ⅲ)配合物[Fe(5-X-sal-N-1,4,7,10)]Cl O的研究。为研究卤素取代基对自旋交叉行为的影响,合成了配合物4-7:[Fe(5-X-sal-N-1,4,7,10)]Cl O(X=F(4),Cl(5),Br(6)和I(7))。单晶X-射线分析表明,配合物4的不对称单元中包含两种类型阳离子(Fe1和Fe2),而配合物5-7中只含有一种类型阳离子。磁性分析表明配合物4中两种类型Fe(Ⅲ)中心经历了不同的SCO行为,配合物5和6在2-300 K一直处于LS状态。电化学分析表明配体取代影响了金属中心的电子密度。此外,红外光谱表明配合物中阴阳离子间的氢键强度存在差异。因此,通过调节配体取代基可以影响配合物的自旋交叉行为。三、基于阴离子调控的mn(Ⅲ)配合物[mn(5-Br-3-OMe-sal-N-1,5,8,12)]Y的研究。合成了四例以mn(Ⅲ)为中心的仅阴离子不同的六齿席夫碱配合物[mn(5-Br-3-OMe-sal-N-1,5,8,12)]Y(Y=PF(8),Br(9),Cl(10)和Cl O(11))。X射线单晶衍射分析表明配合物8–10的堆积结构较为相似,但分子间相互作用强度与种类有区别。阴离子从Br到Cl体积减小,mn···mn距离变短,导致了配合物10更紧密的堆积。磁性分析表明配合物8发生部分SCO。证明改变阴离子对单核mn(Ⅲ)席夫碱配合物的磁性质调控行之有效。

关键词：自旋交叉晶体结构磁性质 Fe配合物 mn配合物

配位聚合物{[mn(H_2BCPBA)_2(H_2O)_4]}_n的合成和表征

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人工晶体学报 2012年第6期41卷 1789-1792页

作者：杜秀红崔节虎赵俊伟河南卫生职工学院郑州451191 郑州航空工业管理学院郑州450015 河南大学化学化工学院开封475001

采用3,5-bi(4-carboxy-phenoxy)-benzoic acid(H3BCPBA)为配体,以mn为中心离子采用自组装的方法合成了配位聚合物{[mn(H2BCPBA)2(H2O)4]}n,采用单晶衍射仪,红外光谱,热重,固体紫外和元素分析对其进行了晶体结构的解析和表征。它属于三... 详细信息

采用3,5-bi(4-carboxy-phenoxy)-benzoic acid(H3BCPBA)为配体,以mn为中心离子采用自组装的方法合成了配位聚合物{[mn(H2BCPBA)2(H2O)4]}n,采用单晶衍射仪,红外光谱,热重,固体紫外和元素分析对其进行了晶体结构的解析和表征。它属于三斜晶系,P1空间群,晶胞参数分别为a=0.58423(13)nm,b=1.3644(3)nm,c=1.3910(3)nm,α=109.173(2)°,β=98.927(3)°,γ=99.123(3)°,V=1.0082(4)nm,Mr=913.63,Z=1,Dc=1.505 g/cm3,μ=0.414 mm-1,F(000)=471.0。热重分析表明,该配合物在410℃下稳定,UV固体光谱表明,该配合物有很弱的吸收。

关键词： mn配合物自组装 UV固体光谱

配位聚合物[mn(bpda)(benzidine)]_n的晶体性能研究

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人工晶体学报 2009年第5期38卷 1290-1294页

作者：姜敏陕西理工学院化学系汉中723000

根据文献合成了联苯二甲酸,并通过水热法制备了[mn(bpda)(benzidine)]n暗棕色的针状晶体。通过X-射线衍射分析、元素分析、IR等方法对配合物进行了表征,并通过TG分析对该配合物的热稳定性及热分解机理做了初步探讨。结果表明,正是基于b... 详细信息

根据文献合成了联苯二甲酸,并通过水热法制备了[mn(bpda)(benzidine)]n暗棕色的针状晶体。通过X-射线衍射分析、元素分析、IR等方法对配合物进行了表征,并通过TG分析对该配合物的热稳定性及热分解机理做了初步探讨。结果表明,正是基于bpda分子四齿μ3-配位形式,使得该配体的热稳定性要明显高于另一配体联苯胺。

关键词：联苯二胺联苯二甲酸水热合成 mn配合物晶体结构

新型手性双核Salen mn的分子识别研究

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物理化学学报 2005年第2期21卷 139-145页

作者：袁瑞娟阮文娟朱必学曹小辉朱志昂南开大学化学系天津300071

合成了新型手性双Salen配体1及双核锰配合物2,并进行了表征.用紫外-可见光谱滴定法研究了主体双核Salenmn(2)与咪唑、吡啶类客体的分子识别行为.结果表明:对咪唑类客体的缔合常数顺序为K(Im)>K(2-MeIm)>K(N-MeIm);对吡啶类客体缔合常数... 详细信息

合成了新型手性双Salen配体1及双核锰配合物2,并进行了表征.用紫外-可见光谱滴定法研究了主体双核Salenmn(2)与咪唑、吡啶类客体的分子识别行为.结果表明:对咪唑类客体的缔合常数顺序为K(Im)>K(2-MeIm)>K(N-MeIm);对吡啶类客体缔合常数顺序为K(4-MePy)>K(3-MePy)>K(Py).主体与所有客体的配位数均为2.测定了识别过程的热力学函数ΔrHm,ΔrSm,发现反应为放热、熵减过程.利用圆二色光谱研究了识别过程的Cotton效应.用分子力学方法研究了主客体的最低能量构象,结合量化计算结果对实验事实做了进一步解释.

关键词：手性双核Salen mn配合物分子识别圆二色光谱量化计算

新型NO供体的合成研究及其体外NO释放性能

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化学世界 2011年第10期52卷 610-613页

作者：袁泽利杨彬艳吴庆胡庆红遵义医学院药学院贵州遵义563000

报道以阿司匹林、邻胺基苯甲酸和醋酸锰为原料合成含阿司匹林mn2＋配合物的中间体（1）,以无水乙醇为溶剂,在35~45℃的条件下将（1）与NO反应成功合成了目标新型mn-NO供体（2）,并对目标化合物（2）的合成条件分别进行了探索性实验,确... 详细信息

报道以阿司匹林、邻胺基苯甲酸和醋酸锰为原料合成含阿司匹林mn2＋配合物的中间体（1）,以无水乙醇为溶剂,在35~45℃的条件下将（1）与NO反应成功合成了目标新型mn-NO供体（2）,并对目标化合物（2）的合成条件分别进行了探索性实验,确定了合成目标化合物（2）的优化条件。并通过元素分析、红外光谱、1H NMR、MS等手段对上述化合物的结构和组成进行了表征。于室温下采用重氮化和偶合反应研究了目标化合物（2）在水溶液中NO的释放性能。体外NO释放结果表明,合成的化合物具有较高的释放效率。

关键词： NO供体 mn配合物合成 NO体外释放

单核锰配合物催化CO2硼氢化还原反应机理的理论研究

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单核锰配合物催化CO2硼氢化还原反应机理的理论研究

作者：万相华中科技大学

学位级别：硕士

全球经济的快速发展导致碳排量日益剧增,因此二氧化碳的高效捕获、利用与存储是科学家们的重要目标。为了实现这个目标,越来越多的化学家致力于发展高效高稳定性过渡金属配合物催化二氧化碳还原反应。此外,现代实验技术和量子化学方法... 详细信息

全球经济的快速发展导致碳排量日益剧增,因此二氧化碳的高效捕获、利用与存储是科学家们的重要目标。为了实现这个目标,越来越多的化学家致力于发展高效高稳定性过渡金属配合物催化二氧化碳还原反应。此外,现代实验技术和量子化学方法的发展为研究者们提供了可行且可靠的深入理解各催化机制的途径。通过理论计算可深入研究二氧化碳还原催化剂结构与活性、选择性关系,为优化催化剂提供理论依据。本研究借助量子化学密度泛函理论方法,对一个单核mn配合物催化二氧化碳硼氢化还原反应机理进行了深入研究,揭示了二氧化碳转化为甲氧基频哪硼烷的反应机理和选择性。研究结果如下:(1)采用B3LYP-D3泛函计算了从mn配合物催化CO到甲酸频哪硼酯(HCOOBpin),甲醛(HCO)和甲氧基频哪硼烷(Bpin OCH)的转化机理。整个还原过程需要四分子频哪硼烷(HBpin)参与,每一步还原反应都从频哪硼烷(HBpin)与五配位锰催化剂加成反应生成的mn -H中间体开始。首先,mn -H中间体亲核进攻CO的碳原子直接生成甲酸根,随后与频哪硼基配位生成第一步的还原产物HCOOBpin。这之后,mn -H中间体会再亲核进攻HCOOBpin的碳原子生成氧负离子中间体,再经过消除Bpin O离子生成HCO和副产物Bpin OBpin。最后,mn -H中间体亲核进攻HCO的碳原子的同时与催化剂相连的硼会稳定CHO离子,生成还原产物Bpin OCH,这与实验得到的产物一致。三步还原反应的最高能垒分别为17.2 kcal/mol、27.0 kcal/mol及16.2 kcal/mol,所以整个催化循环的能垒为27.0 kcal/mol,对应HCOOBpin的还原。(2)计算表明上述三步还原反应的底物(CO、HCOOBpin及HCO)以及最终产物Bpin OCH的反应活性顺序为HCO>CO>HCOOBpin>>Bpin OCH。通过前线轨道和扭转相互作用分析对比,我们发现该催化剂催化硼氢化反应的活性均由底物和催化剂生成过渡态结构的扭转能控制,其中扭转能越小,反应能垒越低。

关键词： mn配合物硼氢化二氧化碳还原反应机理密度泛函理论