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Two-dimensional self-assembly of melem and melemium cations at pH-controlled aqueous solution-Au（111） interfaces under electrochemical control

引用

Frontiers of Chemical Science and Engineering 2016年第2期10卷 294-300页

作者： Shinobu Uemura Kenki Sakata Masashi Aono Yusuke Nakamura Masashi Kunitake Department of Advanced Materials Sciences Faculty of Engineering Kagawa University Kagawa 761-0396 Japan Graduate School of Science and Technology Kumamoto University Kumamoto 860-8555 Japan

Two-dimensional self-assembly of melem at pH-controlled aqueous solution-Au（111） interfaces has been investigated by electrochemical scanning tunneling microscopy. In the solutions with pH 〉 pKbl of melem, two ordered self-assembled structures （honeycomb and close-packed structures） and one disordered fibrillar structure were observed as a function of the surface coverage ofmelem controlled by the electrode potential. In contrast, in the acidic solution with pH 〈 pKbl of melem, only the self-assembled honeycomb network was observed in a relatively wide potential range probably due to the presence of monoprotonated melem cations. Dots attrib- uted to counteranions were frequently observed in the pores of the honeycomb network. The lack of close-packed and fibrillar structures at low pH （〈 pKbl） is attributed to ionic repulsion of melemium cations.

关键词： self-assembly scanning tunneling micro-scopy electrochemistry structural phase transition melem

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硫酸插层诱导melem基二维聚合物荧光增强

硫酸插层诱导Melem基二维聚合物荧光增强

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作者：陈锡海中国科学技术大学

学位级别：硕士

荧光材料在光子器件,发光二极管,生物医学等领域都具有非常重要的应用价值,研究者们投入了大量的人力物力来开发荧光材料。但是,荧光材料也有致命的缺陷,即在固体状态下会发生荧光淬灭。许多荧光材料在其稀溶液中具有强烈的荧光,但是在... 详细信息

荧光材料在光子器件,发光二极管,生物医学等领域都具有非常重要的应用价值,研究者们投入了大量的人力物力来开发荧光材料。但是,荧光材料也有致命的缺陷,即在固体状态下会发生荧光淬灭。许多荧光材料在其稀溶液中具有强烈的荧光,但是在浓溶液中或聚集状态下自身的荧光非常微弱甚至不发光,称之为“聚集荧光淬灭(Aggregation-Caused Quenching,ACQ)”效应。为了将荧光材料有效利用起来,许多课题组试图通过复杂手段方法来阻止聚集体的形成,然而,这些方法只取得了有限的成功,并且大多是从降低荧光材料的浓度入手来防止淬灭效应的发生。唐本忠院士报道了“聚集诱导发光(Aggregation-Induced Emission,AIE)”现象,但是对于已有的10万多种荧光材料来说,聚集荧光淬灭的问题并未得到有效解决。当荧光分子聚集在一起时,由于相互作用的影响,荧光基团之间的距离非常短,因此会发生荧光淬灭。如果能增加荧光基团之间的距离,就可以避免荧光淬灭的发生,大大降低ACQ的影响。我们使用硫酸插层的方法将二维材料的荧光基团分开,从而有效阻止荧光淬灭的发生,使其在固态时也有明显的荧光效应。本论文主要包括以下内容:1.将melem-H与对苯二甲醛通过水热法合成melem基二维材料,探究其在不同溶剂中的分散性。melem由于分子间的氢键,π相互作用使得其溶解性非常差。使用浓硫酸将其质子化制备的melem-H在DMSO中具有良好的溶解性。由于melem中NH2基团的亲核性,melem及melem-H可以与亲电性的基团发生反应,形成具有各种优异性能的melem衍生物。melem-H与对苯二甲醛反应生成类似于COF结构的二维聚合物材料,并且反应产物在浓硫酸和浓硝酸中具有良好的分散性。***-H与对苯二甲醛反应产物的浓硫酸分散液具有强烈的荧光现象,离心洗涤后固体产物的荧光没有发生淬灭。通过一系列表征,我们发现硫酸插层分离其中的荧光基团,阻止了 ACQ现象的发生,所以在固态也有强烈的荧光。但是melem-H与对苯二甲醛反应产物的浓硝酸分散液的离心洗涤产物不显示荧光,这是因为硝酸根是平面型结构而硫酸根是正四面体结构,虽然硝酸插层了,但是无法有效分开荧光基团。这种阴离子插层方法给二维荧光材料提供了一种有效阻止荧光聚集效应的新策略。

关键词： melem 二维材料荧光插层

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