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Trinuclear Dy(III)Single-Molecule Magnets with Two-Step Relaxation

Chinese Journal of Chemistry 2023年第20期41卷 2641-2647页

作者： Yi-Shu Jin Cai-Ming Liu Yi-Quan Zhang Hui-Zhong Kou Engineering Research Center of Advanced Rare Earth Materials(Ministry of Education) Department of ChemistryTsinghua UniversityBeijing100084 China Beijing National Laboratory for Molecular Sciences Center for Molecular ScienceInstitute of ChemistryChinese Academy of SciencesBeijing100190 China Jiangsu Key Lab for NSLSCS School of Physical Science and TechnologyNanjing Normal UniversityNanjingJiangsu210023 China

The reaction of DyCl_(3)·6H_(2)O with a rigid diacylhydrazone ligand(H_(2)L)afforded a trinuclear precursor[Dy_(3)L_(2)Cl_(3)(H_(2)O)_(2)(CH_(3)OH)]Cl_(2)·3CH_(3)OH(1).The replacement of the Cl-ions and the coordinating solvents by the aryloxides ligands(Lx)-yields three trinuclear complexes[Dy_(3)L_(2)(Lx)_(5)]·nsol(x=1,2-naphthol(2);x=2,7-hydroxycoumarin(3);and x=3,phenol(4)).In complexes 2-4,two end Dy^(3+)centers adopt almost identical N_(4)O_(4) coordination sphere of D6h geometry while the central one adopts N_(4)O_(5) coordination sphere in Cs geometry.magnetic measurements reveal weak antiferromagnetic interactions in the hydrated samples 2e-4e and two-step slow relaxation process under zero dc field with effective energy barriers Ueff of 439 and 91 K,353 and 40 K,466 and 89 K for SR and FR in 2e-4e,respectively.Such dynamic magnetic behaviour for 4 persists in the magnetically diluted sample of 4@Y.Complex 4 possesses the short Dy-O_(aryloxide) bond distance of 2.055(18)Å,and the largest Ueff among the reported linear trinuclear dysprosium complexes.Moreover,the functionalized aryloxides ligands(Lx)-show photoluminescence via intramolecular energy transfer,making 2e-4e luminescent Dy^(3+)SMMs with high energy barriers.

关键词： Coordination modes Lanthanides Crystal structure Ab initio calculations magnetic properties luminescence

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