检索结果-南通市图书馆

作者：钟鎏盈华南理工大学

学位级别：硕士

沸石分子筛是一种具有规整孔道的无机晶体材料,在催化和膜分离等领域中具有广阔的应用前景。mww型沸石是一种具有两套相互独立十元环孔道的特殊分子筛,其适宜的孔道结构使其在甲烷无氧芳构化反应中具有优异的择形催化活性;同时由于mww... 详细信息

沸石分子筛是一种具有规整孔道的无机晶体材料,在催化和膜分离等领域中具有广阔的应用前景。mww型沸石是一种具有两套相互独立十元环孔道的特殊分子筛,其适宜的孔道结构使其在甲烷无氧芳构化反应中具有优异的择形催化活性;同时由于mww分子筛前驱体可被剥离成二维单晶胞mww沸石纳米片,使新型二维mww型沸石分子筛膜的构筑成为可能。本文研究了mww型沸石分子的合成,实现了分子筛微观结构的有效调控,并考察了其在甲烷无氧芳构化中的应用;另一方面,研究了mww型沸石分子筛纳米片的制备与低温孔道活化,以此制备了新型的二维纳米片膜并用于气体分离。采用晶种法合成了mww型沸石分子筛,当晶种添加量为6 wt%时,在143℃下只需晶化24 h即可得到高结晶度的mww型沸石分子筛,大幅缩短了合成时间。与此同时,改变晶种类型可实现二维mww型沸石分子筛微观结构的有效调控,采用MCM-22分子筛作为晶种可得到层间排列趋向高度有序的二维mww型分子筛;而采用MCM-56分子筛作为晶种则更趋向于得到层间趋向高度无序排列的mww型分子筛。比较研究了层状mww型沸石分子筛前驱体中二维纳米片基础结构单元排列的有序性对甲烷无氧芳构化反应性能的影响。由单晶胞纳米片高度有序排列组成的mww型沸石分子筛前驱体所制备的分子筛催化剂具有优异的芳烃收率和稳定性,在15 h的反应时间内,甲烷转化率稳定在8%,芳烃的收率稳定在7.5%,其中苯的收率为6.8%,芳烃选择性稳定在95%,其中苯选择性选择性为87%。而由单晶胞纳米片无序排列组成的mww型沸石分子筛前驱体制备的分子筛催化剂在反应10 h时几乎无芳烃产生。进一步机理研究表明,单晶胞纳米片高度有序排列组成的mww型沸石分子筛前驱体在焙烧后,相邻层间缩合会形成新的十二元环超笼,构成甲烷无氧芳构化反应的主要场所。对二维层状mww型沸石分子筛前驱体进行了剥离,开发了HO-UV工艺实现了对mww型分子筛孔道的低温活化,获得了开孔的二维单晶胞厚度的mww型沸石分子筛纳米片。将开孔的二维单晶胞厚度的mww型沸石分子筛纳米片与GO纳米片进行杂化组装,在尼龙载体上成功制备了二维GO/mww纳米片柔性膜。当膜内GO与mww沸石分子筛的质量比为2:30时,150℃下氢气的渗透率可达1.5×10mol·Pa·s·m,H/CO和H/n-CH的选择性分别为45和185,显示了良好的分子筛分性能。

关键词： mww型分子筛甲烷无氧芳构化二维膜沸石纳米片膜分离

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mww型分子筛的高效清洁合成及其在苯与乙烯烷基化反应中催化性能

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工业催化 2016年第4期24卷 55-60页

作者：沈震浩由雪玲何俊琳宦明耀孙洪敏杨为民中国石化上海石油化工研究院上海201208

研究了mww型分子筛合成过程中模板剂六亚甲基亚胺加入量对产物晶相、结晶度、形貌、孔结构和酸性等物化性能的影响。结果表明,通过加入晶种,利用晶种的导向作用,能有效提高mww型分子筛的晶化速率,大幅降低配料中有毒模板剂六亚甲基亚胺... 详细信息

研究了mww型分子筛合成过程中模板剂六亚甲基亚胺加入量对产物晶相、结晶度、形貌、孔结构和酸性等物化性能的影响。结果表明,通过加入晶种,利用晶种的导向作用,能有效提高mww型分子筛的晶化速率,大幅降低配料中有毒模板剂六亚甲基亚胺用量,达到分子筛高效清洁生产的目的。在制得的mww型分子筛中加入黏结剂制成催化剂,工业装置操作条件下评价其在苯与乙烯液相烷基化反应中的活性、选择性、产物分布及稳定性等,并进行了2 000 h寿命试验,结果表明,乙烯转化率接近100%,乙基化选择性大于99.7%,催化剂性能稳定,满足工业应用要求。

关键词：催化剂工程 mww型分子筛模板剂苯乙烯液相烷基化乙苯

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三种mww型分子筛的合成与性能研究

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石油化工高等学校学报 2008年第1期21卷 4-7页

作者：欧阳素芳李英霞李建伟陈标华北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

采用动态水热晶化法在不同条件下合成了3种分子筛MCM-22,MCM-49和MCM-56;以XRD,BET,NH3-TPD和吡啶吸附等方法对它们的构型、孔分布和酸性质进行了表征;以苯和丙烯烷基化合成异丙苯为模型反应,评价了3种分子筛的催化性能,探讨了分子筛孔... 详细信息

采用动态水热晶化法在不同条件下合成了3种分子筛MCM-22,MCM-49和MCM-56;以XRD,BET,NH3-TPD和吡啶吸附等方法对它们的构型、孔分布和酸性质进行了表征;以苯和丙烯烷基化合成异丙苯为模型反应,评价了3种分子筛的催化性能,探讨了分子筛孔道和酸性质对产物分布的影响。结果表明,MCM-49的B酸量最多,而MCM-56具有更多的L酸;3种分子筛对苯与丙烯烷基化均具有良好的催化性能,烯烃转化率都在99.9%以上,并具有相近的产物分布。但MCM-49上异丙苯的选择性最高,产物正丙苯的量也最多;MCM-56的结构特点使其上容易发生异丙苯的深度烷基化,因而易于二异丙苯和三异丙苯的生成。

关键词： mww型分子筛烷基化酸性孔道结构异丙苯

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