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Plasma induced grain boundaries to boost electrochemical reduction of CO2 to formate

Journal of Energy Chemistry 2024年第8期95卷 636-643页

作者： Guan Wang Shengtao Zhong Xiaoqian Xiong Jing Li Fangyuan Wang Li Huo Daoxiong Wu Xingqi Han Zhitong Wang Qi Chen Xinlong Tian Peilin Deng School of Marine Science and Engineering State Key Laboratory of Marine Resource Utilization in South China Sea Hainan University

Bismuth-based catalysts are highly promising for the electrochemical carbon dioxide reduction reaction（eCO2RR） to formate product.However,achieving high activity and selectivity towards formate and ensuring long-term stability remains challenging.This work reports the oxygen plasma inducing strategy to construct the abundant grain boundaries of Bi/BiOxon ultrathin two-dimensional Bi nanosheets.The oxygen plasma-treated Bi nanosheet（OP-Bi） exhibits over 90% Faradaic efficiency（FE） for formate at a wide potential range from-0.5 to-1.1 V,and maintains a great stability catalytic performance without significant decay over 30 h in flow cell.Moreover,membrane electrode assembly（mea） device with OPBi as catalyst sustains the robust current density of 100 mA cm-2over 50 h,maintaining a formate FE above 90%.In addition,rechargeable Zn-CO2battery presents the peak power density of1.22 mW cm-2with OP-Bi as bifunctional catalyst.The mechanism experiments demonstrate that the high-density grain boundaries of OP-Bi provide more exposed active sites,faster electron transfer capacity,and the stronger intrinsic activity of Bi atoms.In situ spectroscopy and theo retical calculations further elucidate that the unsaturated Bi coordination atoms between the grain boundaries can effectively activate CO2molecules through elongating the C-O bond,and reducing the formation energy barrier of the key intermediate（*OCOH）,thereby enhancing the catalytic performance of eCO2RR to formate product.

关键词： Bi nanosheet CO2 electroreduction Grain boundary mea device Unsaturation Bi atoms

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