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基于高分辨率marga分析石家庄市PM2.5水溶性离子特征

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煤炭与化工 2021年第1期44卷 145-151页

作者：安学文倪爽英赵卫凤王洪华孟琛琛宿文康河北省生态环境科学研究院河北石家庄050037

2018年12月1日~2019年11月30日利用高时间分辨率在线气体及气溶胶成分监测系统(marga)监测石家庄市大气PM2.5水溶性离子质量浓度,结合气态污染物和气象监测数据,分析了石家庄全年PM2.5及其水溶性离子污染特征。结果表明,监测期间PM2.5... 详细信息

2018年12月1日~2019年11月30日利用高时间分辨率在线气体及气溶胶成分监测系统(marga)监测石家庄市大气PM2.5水溶性离子质量浓度,结合气态污染物和气象监测数据,分析了石家庄全年PM2.5及其水溶性离子污染特征。结果表明,监测期间PM2.5水溶性离子年均质量浓度为43.9±43.1μg·m^-3,在PM(2.5)中占比为58.2%,质量浓度由大到小排序为NO3->SO4^2->NH4^+>Cl~->Ca^2+>K^+>Na^+>Mg^2+。季节变化特征为冬季(70.1μg·m^-3)>秋季(40.3μg·m^-3)>春季(37.5μg·m^-3)>夏季(28.1μg·m^-3)。水溶性离子四季总体均处于"富铵"状态,夏季NH4^+主要以(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在,同时还存在部分NH4Cl;冬季NH4+主要以(NH4)2SO4为主。NO3-/SO4^2-比值均值为1.61,可认为监测期间石家庄受移动源影响为主,且秋季影响最大。SOR、NOR小时均值分别为0.31和0.21,存在明显的二次转化。

关键词： marga 石家庄水溶性离子二次转化

大气中PM_(2.5)水溶性离子在线观测与滤膜采集-实验室检测的比对分析

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四川环境 2022年第5期41卷 90-96页

作者：李昌龙李克诚江苏省徐州市环境监测中心站江苏徐州221002 齐鲁工业大学材料科学与工程学院河南250353

通过marga在线监测系统及滤膜采集-实验室分析方法进行比对,评估了两种方法对PM_(2.5)中水溶性组分SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+)的测定结果。结果显示:(1)两种方法所测得的SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+)浓度相关性较好;SO_(4)^(2-)浓度差值较小;marga在线所测NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+)浓度较滤膜采集-实验室分析偏高9.5%和17.2%,特别是夏季偏差较大。(2)当PM_(2.5)质量浓度>75μg/m^(3)时,两种方法所测得SO_(4)^(2)、NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+)浓度偏差不大;当PM_(2.5)质量浓度≤35μg/m^(3)时,偏差较大,应予以重视。为减少颗粒物手工采集过程NH_(4)NO_(3)的损失,需要对单一的滤膜采集方式进行优化。

关键词： PM_(2.5) 水溶性离子 marga 手工采样

南宁市2018年春节前后PM1及其水溶性离子污染特征分析

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环境污染与防治 2021年第1期43卷 84-90页

作者：安学文黄炯丽莫招育刘慧琳黄华存陈志明李宏姣梁桂云杨俊超张达标穆奕君黄喜寿李昊广西大学资源环境与材料学院广西南宁530042 广西壮族自治区环境保护科学研究院广西南宁530022 复旦大学环境科学与工程系上海200433

利用在线气体及气溶胶成分监测系统(marga)对南宁市2018年春节期间(2月8—22日)大气PM 1及其水溶性离子进行监测,对比分析春节前后PM 1及其水溶性离子的污染特征。结果表明,监测期间大气PM 1和PM 2.5质量浓度平均值分别为40.40、63.50μ... 详细信息

利用在线气体及气溶胶成分监测系统(marga)对南宁市2018年春节期间(2月8—22日)大气PM 1及其水溶性离子进行监测,对比分析春节前后PM 1及其水溶性离子的污染特征。结果表明,监测期间大气PM 1和PM 2.5质量浓度平均值分别为40.40、63.50μg/m 3,PM 1是PM 2.5中的主要成分,二次离子(NO3、SO4^2、NH4^+)是水溶性离子的主要组分,烟花爆竹燃放对PM 2.5的影响略高于PM 1;南宁市大气PM 1存在较为明显的二次转化,烟花爆竹集中燃放污染时段硫氧化率较高,非烟花爆竹集中燃放污染时段氮氧化率较高,SO2通过均相、非均相氧化反应转化为SO4^2-,而NOx主要通过与O 3的光化学反应转化为NO3。禁、限放区域的划定可显著降低南宁市春节期间PM 1浓度,对控制PM 1污染有重要意义。

关键词： marga 水溶性离子 PM 1 南宁市

气团来源对沿海城市PM_(2.5)中二次水溶性无机离子形成特征的影响研究

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生态环境学报 2019年第4期28卷 795-802页

作者：林佳梅易辉佟磊李建荣肖航中国科学院城市环境研究所福建厦门361021 中国科学院大学北京100049 中国科学院宁波城市环境观测研究站浙江宁波315800 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心福建厦门361021

大气细颗粒物(PM_(2.5))与雾霾天气密切相关,PM_(2.5)吸附的有毒有害物质,可能给人体健康带来危害。二次水溶性无机离子(SNA,包括SO_4^(2-)、NO_3^-和NH_4^+)是PM_(2.5)的重要组分,研究PM_(2.5)中SNA污染特征及形成和演化的影响因素,对... 详细信息

大气细颗粒物(PM_(2.5))与雾霾天气密切相关,PM_(2.5)吸附的有毒有害物质,可能给人体健康带来危害。二次水溶性无机离子(SNA,包括SO_4^(2-)、NO_3^-和NH_4^+)是PM_(2.5)的重要组分,研究PM_(2.5)中SNA污染特征及形成和演化的影响因素,对认识雾霾污染的生消机制,提升人们的生活质量具有重要意义。利用在线气体及气溶胶成分监测系统(marga)观测了宁波市滨海地区春季、夏季和秋季大气PM_(2.5)中的SNA和气态污染物的变化趋势,并利用后向轨迹分析研究了不同气团影响下污染物的日变化规律。结果表明,观测期间,SNA在PM_(2.5)中的平均占比约为70.7%,NO_3^-是导致PM_(2.5)污染加重的主导离子。NO_3^-和SO_4^(2-)受气团传输影响较大,来自陆地气团的质量浓度普遍高于海洋气团,来自西北内陆方向的污染物输送是导致宁波空气质量下降的主要原因。宁波大气中的硫氧化率(SOR)较高,SO_4^(2-)主要由SO_2发生二次氧化反应生成;SO_4^(2-)的形成与相对湿度(RH)密切相关,SOR随着RH的增加而显著增大,当RH>85%时,大气中的硫氧化物绝大部分以SO_4^(2-)形式存在,SOR接近1;而温度变化对SOR无明显影响;来自西南与东部受海洋显著影响的气团SOR高于来自陆地气团的相应值。夏季RH普遍较高,西南方向气团影响下高浓度的气态污染物(NO_2、O_3、NH_3)可明显促进SO_4^(2-)的生成,一定程度上控制人为气态污染物的排放能有效减少SO_4^(2-)生成。与SOR比较而言,氮氧化率(NOR)和NO_3^-与温度、RH、气态污染物浓度等环境因素的关系比较复杂,暗示多种反应机理共同作用影响氮氧化物的转化。

关键词：二次水溶性无机离子后向轨迹聚类 marga 气团 PM2.5

大气PM_(2.5)在线监测仪对SO_4^(2-)、NO_3^-和NH_4^+的测定评价

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环境化学 2012年第11期31卷 1808-1815页

作者：袁超王韬高晓梅聂玮雷国强徐政王文兴山东大学环境研究院济南250100 香港理工大学土木及环境工程系香港特区政府环境保护署

通过两套大气细颗粒物(PM2.5)水溶性离子在线监测仪与蜂巢式固气分离器膜采样系统作对比,评估了在线监测仪器对主要水溶性组分SO24-、NO3-和NH4+的测定结果.美国URG公司生产的在线连续监测分析系统(AIM URG-9000B)对NH4+和NO3-的监测结... 详细信息

通过两套大气细颗粒物(PM2.5)水溶性离子在线监测仪与蜂巢式固气分离器膜采样系统作对比,评估了在线监测仪器对主要水溶性组分SO24-、NO3-和NH4+的测定结果.美国URG公司生产的在线连续监测分析系统(AIM URG-9000B)对NH4+和NO3-的监测结果较好,但对SO24-的测定结果存在明显高估,其原因是AIM的平板溶蚀器系统无法完全去除大气中高浓度SO2,从而对SO24-的测定结果有干扰.为解决这一问题,进行了一系列实验,结果表明采用两个溶蚀器串联并用5 mmol.L-1H2O2+5 mmol.L-1NaOH混合溶液作吸收液时,高浓度的SO2(甚至达到260μg.m-3)可以被完全吸收而对SO24-的测定结果不产生影响.由荷兰能源研究所(ECN)、Metrohm和Applikon共同研制的在线气体组分及气溶胶监测系统(marga,ADI2080)对NH4+和SO24-的监测结果较好,可以满足实验要求;但NO3-的测定结果偏高,其准确性需作进一步评估.新型监测仪器在不同大气环境中投入使用前需进行对比测试,以确定其准确性和精确性.

关键词： PM25在线监测系统 AIM marga NH4+ NO3- SO24-

基于在线观测的南京北郊PM2.5中水溶性离子化学成分及来源解析

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基于在线观测的南京北郊PM2.5中水溶性离子化学成分及来源解析

作者：龚宇麟南京信息工程大学

学位级别：硕士

本研究从2016年7月～2017年6月在南京信息工程大学气象楼12楼设立采样点进行连续观测。基于在线观测资料,分析了南京北郊观测期间PM2.5中水溶性离子平衡关系、主要成分的结合形式和污染的季节、月、日变化特征,利用PMF模型解析了 PM2.5... 详细信息

本研究从2016年7月～2017年6月在南京信息工程大学气象楼12楼设立采样点进行连续观测。基于在线观测资料,分析了南京北郊观测期间PM2.5中水溶性离子平衡关系、主要成分的结合形式和污染的季节、月、日变化特征,利用PMF模型解析了 PM2.5中水溶性离子的来源贡献,结合局地风探讨了主要成分的空间分布,并对冬季典型的污染过程进行了分析,对比了 marga和SPAMS仪器的观测结果。研究表明,南京北郊地区大气中NH3丰富,PM2.5中水溶性离子的主要结合方式为(NH4)2SO4及NH4N03。总浓度年平均值为37.55 μg/m3,各组分的年平均值从大到小为NO3->SO42-＞NH4+＞C1-K+>Ca2+＞Na+Mg2+,主要组分 NO3-、SO42-、NH4+和 C1-可占总浓度的90%以上。总浓度冬季最高,为47.32 μg/m3,春季为33.72 μg/m3,夏秋季均在28μg/m3左右。Ca2+、Mg2+浓度在春季明显高于其他季节,其他离子的浓度则普遍是在冬季浓度最高。浓度月变化的特征和季节变化相符,1月是一年中总浓度最高的月份,NO3-的浓度受温度影响在一年中存在明显变化。气象要素在6:00～7:00和15:00～16:00左右出现峰值和谷值,受大气边界层日变化影响,各类污染物,特别是NO3-、SO42-、NH4+等主要组分的浓度呈显著的日变化。一般冬季的日变化最为显著,且在夜间可能会出现浓度不断积累升高的现象。全年尺度下对于PM2.5中水溶性离子的主要贡献因子可分为4个:垃圾焚烧+生物质燃烧、二次气溶胶+交通排放、二次气溶胶+燃煤燃烧和扬尘,贡献比例分别为46.8%、39.4%、8.6%和5.3%。二次气溶胶+交通排放和二次气溶胶+燃煤燃烧因子占主要地位,两者比例呈互补的形式,7～10月份前者比例低于后者,其他月份前者的贡献相对较高。垃圾焚烧+生物质燃烧贡献的月变化较小,扬尘因子的变化符合春季扬尘多发的实际情况。主要成分N03-、SO42-和NH4+的浓度高值区在各方向上的随季节存在着一定变化,1～3m/s的东南风常将污染物输送至观测点。不同季节这3类主要成分平均浓度的空间分布一定程度上也反映了它们的结合方式和来源信息。受气象条件影响,使得局地污染物扩散条件不佳,造成污染物的积累生成,是南京北郊冬季出现典型污染过程的重要原因。在这种情形下,PM2.5中水溶性离子的主要组分浓度显著上升,可达一般情况下的2～3倍,特别是N03-上升最为显著,移动源的相对贡献明显高于固定源。N02浓度显著上升,和当地大气中丰富的NH3对NO3-生成起到了明显的促进作用。总体来看marga质量浓度和SPAMS小时平均颗粒数之间存在很强的对应关系,可使用特征离子法提取主要组分的SPAMS小时平均颗粒数,来定性判断其对应离子在PM2.5中的质量浓度。但由于2种仪器原理不同,以SPAMS小时平均颗粒数定性判断质量浓度时,对于No3-存在一定的高估,并因此低估了 c1-。

关键词：南京北郊 marga 水溶性离子化学成分源解析

香港PM2.5水溶性离子的在线监测仪器评估及理化特征分析

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香港PM2.5水溶性离子的在线监测仪器评估及理化特征分析

作者：袁超山东大学

学位级别：硕士

PM2.5,特别是PM25中的硫酸盐、硝酸盐和铵盐组分对人体健康和环境气候有着重要影响。同时,在线监测仪器的准确性和精确性是其正常运行的先决条件。本文利用两台新型仪器和加溶蚀器的膜采样系统对香港PM2.5水溶性离子进行了为期两个月的... 详细信息

PM2.5,特别是PM25中的硫酸盐、硝酸盐和铵盐组分对人体健康和环境气候有着重要影响。同时,在线监测仪器的准确性和精确性是其正常运行的先决条件。本文利用两台新型仪器和加溶蚀器的膜采样系统对香港PM2.5水溶性离子进行了为期两个月的观测,对以下两个方面进行了探讨。一是通过将两台新型在线离子色谱仪器和膜采样系统的对比测试,评价新型仪器在中国较高大气颗粒物浓度水平时对SO42-、NO3和NH4+的测定结果;二是利用在线仪器对香港PM2.5水溶性组分、气体及气象要素的实时在线监测,研究香港PM2.5中水溶性组分的污染特征(包括浓度的小时变化和日变化)、相关性分析、来源解析及气象条件对PM25中水溶性组分的影响。通过这些研究,取得以下几个方面的成果认识：通过将美国URG公司生产的大气细颗粒物水溶性组分在线监测分析技术(AIM URG-9000B)和离线denuder-filter分析方法的试验结果比较显示,AIM对大气PM25中NH4+和N03-监测结果准确度较高,相关系数分别为0.94和0.92,斜率分别为1.00和0.91,而S042-的相关系数和斜率分别为0.75和1.16。由荷兰能源研究所(ECN)、Metrohm和Applikon共同研制的在线气体组分及气溶胶监测系统(marga, ADI2080)与滤膜分析方法的试验结果对比显示,对NH4+和S042-的监测结果准确度较高,相关系数分别为0.96和0.96,斜率分别为1.06和1.02,但N03-的测定结果比膜采样结果明显偏高,相关系数和斜率分别为0.74和1.23,高估原因仍需进一步试验确定。对比试验表明,AIM对SO42-的测定存在高估问题,原因是平板溶蚀器不能全部去除大气中的SO2气体。为解决这一问题,进行了一系列试验,结果表明采用两个溶蚀器串联并用5mmol/L H2O2+5mmol/L NaOH混合溶液作吸收液时,denuder吸收效率较高,能把高浓度的SO2(100ppb)完全去除,测定结果较好。应用在线监测技术系统对香港理工大学站点PM2.5水溶性离子浓度水平和组成的研究结果表明：PM2.5总离子和浓度范围在5.54-74.66μg/m3,平均值25.41μg/m3。SO42-、NH4+和N03-浓度分别为14.25、4.86和2.93μg/m3,这三种离子占总离子和的86.7%,是主导性离子组分。对实验期间离子组分浓度实时变化数据的分析表明,SO42-具有白天高夜间低的日变化规律,并与SO2浓度的变化趋势基本一致;N03-浓度则呈现明显的双峰,并与NOx浓度的变化趋势基本一致。S042-和N03-等二次污染物与前体物变化趋势的一致性表明其来源与气体转化有关。对观测期间所有样品的阴、阳离子组分进行相关性分析,NH4+和SO42-和的相关性最好,R达到了0.84,并且[NH4+][SO42-]的平均比值为1.55(离子浓度单位为μmol/m3),表明(NH4)2SO4或者NH4HSO4为主要存在形式。[NO3-]/[SO42-]平均值为0.32,变化范围为0.03-1.42。这表明香港地区固定源仍是PM2.5产生的主要途径,与我国大部分城市相符合。利用PCA方法分析得出四个影响气溶胶中PM2.5浓度变化的因子,即气团传输、机动车污染源、海盐以及土壤源,这四个源可以解释香港PM2.5气溶胶77.6%的来源。选取11月30～12月2日和12月6～8日两个污染时期进行分析,两个时期内SO42-、NH4+和NO3-的浓度分别为16.02、6.45、6.14gg/m3和20.98、7.58、3.56μg/m3。SO2和SO42-在两次污染事件期间的相关性良好,SO2向SO42-的转化作用显著,是S042-的重要污染来源。风向风速等气象条件对香港空气质量影响较大,特别是风速较小时,污染物不易扩散,造成污染物积累,浓度较高。利用HYSPLIT后推3天气流轨迹分析得出,两次污染气团来源不同,导致污染物浓度特征的差异：受广东省污染物影响,香港地区N03-和NOx浓度较高;而受北方气团影响,香港地区则是SO42-浓度较高。

关键词：香港 PM2.5 水溶性离子 AIM marga 污染特征

南京北郊PM2.5中水溶性离子特征在线监测研究

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南京北郊PM2.5中水溶性离子特征在线监测研究

作者：张园园南京信息工程大学

学位级别：硕士

随着社会经济的快速发展,人类排放的大气颗粒物不断增加,导致大气环境质量日趋恶化,已经引起社会公众及科学家的广泛关注。本项研究利用2016年3月至2017年3月间PM及其水溶性离子在线观测资料,分析了南京北郊PM及其水溶性离子的污染特征... 详细信息

随着社会经济的快速发展,人类排放的大气颗粒物不断增加,导致大气环境质量日趋恶化,已经引起社会公众及科学家的广泛关注。本项研究利用2016年3月至2017年3月间PM及其水溶性离子在线观测资料,分析了南京北郊PM及其水溶性离子的污染特征、来源、二次无机离子的生成演化及其影响因子。主要研究结论如下:(1)南京北郊冬、春、夏季PM中总水溶性离子(TWSI)平均质量浓度分别为 51.79、47.96、28.91μg/m3,年平均浓度 41.89 μg/m3,占 PM 的 72.28%。TWSI及主要水溶性离子NO、SO、NH浓度呈现较明显的“单峰单谷”型日变化特征,峰值出现在8:00-10:00;K、Na、Cl浓度则呈现“双峰单谷”型日变化特征,峰值分别出现在6:00-8:00和21:00-22:00。(2)污染气体浓度的日变化特征主要受到边界层高度、大气氧化性、自身挥发性和排放源等因素的共同影响。HC1浓度呈现出昼高夜低的特点,峰值出现在10:00;SO浓度呈现双峰单谷型日变化特征,峰值分别出现在9:00-12:00和23:00-24:00;HNO浓度春、夏、冬季均呈现显著的夜高昼低的日变化特征,而HNO浓度则呈现出夜低昼高的日变化特征。NH浓度的季节性变化表现为夏季 > 春季 > 冬季。(3)随着PM质量浓度升高,TWSI浓度占比升高,表明随着大气污染加重,水溶性离子对PM的贡献增大;NO浓度在TWSI中占比随着大气污染程度的增加而上升,超过SO成为最主要的水溶性离子,表明南京北郊机动车、工厂等NO的排放对高污染的贡献不可忽视。等效电荷比RC/A与中和程度NR的计算结果显示,南京北郊大气气溶胶呈中性偏酸特性。(4)后向轨迹聚类分析结果表明,春季南京空气质量主要受南京周边气团的影响,另外南方气团污染浓度相对较高。夏季来自上海方向的气团污染最重,NO浓度的占比在所有气团中最高;受到海洋源的影响,来自东海洋面的气团Cl浓度占比较高。冬季南京主要受到西北气流的影响,海洋影响较弱,Cl浓度占比高于其他季节,表明冬季主要受到燃煤或生物质燃烧的影响。(5)气象条件对水溶性离子浓度影响显著,风速大于3m/s时即能够有效清除大气颗粒物。降水对水溶性离子清除作用显著,过程降水量越大、强降水持续时间越长,清除效果越好。NO、SO、NH浓度与湿度均呈显著正相关关系,说明二次离子形成的主要方式是液相氧化反应;而与气温均呈现负相关且以NO浓度最为显著。主要源于土壤扬尘的Mg、Ca浓度与空气相对湿度呈现一定的负相关关系。(6)春、夏、冬季硫的转化率SOR的平均值分别为0.48、0.48和0.50,随相对湿度RH的升高而增大,且在RH>60%时SOR升高显著。春、冬季节,SO浓度在PM中的占比随RH呈现递增趋势,而夏季则呈现递减趋势,可能与NO占比增加有关。各季NH浓度与SO浓度、[NO]/[SO]与[NH]/[SO]之间线性相关显著,表明南京北郊大气中硫酸盐主要是以低酸度的固态或液态的(NH)SO、NHHSO形式存在。(7) PM中Cl和NO主要以NHCl和NHNO形式存在。在环境温度>25℃时,NO的气粒分配指数(FHNO)随温度上升快速增大,表明温度越高越有利于固态NHNO向气态HNO转化,相对湿度的作用与温度相反。干净天气条件下的平均FHNO为0.07,为灰霾天气条件下1.94倍,表明灰霾天气下更利于NHNO的形成从而进一步加重大气污染程度。

关键词： PM2.5 水溶性离子污染特征气粒分配 marga

太原市冬季PM_(2.5)中水溶性离子污染特征及来源分析

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山西化工 2021年第5期41卷 231-234页

作者：段燕王阳何秋生太原市生态环境监测与科学研究中心山西太原030002 太原科技大学环境科学与工程学院山西太原030024

为研究太原市冬季PM_(2.5)中水溶性离子的污染特征,利用高分辨率marga对2021年1月太原市PM_(2.5)中的水溶性离子展开为期11 d的连续监测。结果表明,PM_(2.5)的平均质量浓度为76.8356μg/m^(3),略高于环境空气质量标准(GB 3059-2012)日... 详细信息

为研究太原市冬季PM_(2.5)中水溶性离子的污染特征,利用高分辨率marga对2021年1月太原市PM_(2.5)中的水溶性离子展开为期11 d的连续监测。结果表明,PM_(2.5)的平均质量浓度为76.8356μg/m^(3),略高于环境空气质量标准(GB 3059-2012)日均质量浓度限值75μg/m_(3)。SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+)依然是PM_(2.5)中主导的3种水溶性离子,在PM_(2.5)中的占比为34.9%。研究不同污染等级下水溶性离子的污染特征发现,随着污染等级的升高,PM_(2.5)中水溶性离子的浓度也随之升高,硫转化率(SOR)和氮转化率(NOR)也逐渐上升。主成分分析结果表明,观测期间太原市PM_(2.5)中水溶性离子主要受二次转化、燃煤源、工业排放与土壤或建筑扬尘的影响。

关键词：太原市 marga PM_(2.5) 水溶性离子污染等级来源分析