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三元层状MoAlB材料的研究进展

稀有金属材料与工程 2023年第7期52卷 2639-2652页

作者：刘艳明张依偲汪欣王晨西安石油大学材料科学与工程学院陕西西安710065 西北有色金属研究院陕西西安710016

二元过渡金属硼化物因高熔点、高硬度和高导热性等优点在航空航天领域具有重要应用前景。然而,该类材料的本征脆性和较差的抗氧化性严重制约了其在高温极端环境下的应用。mab相是在二元硼化物晶胞中引入ⅢA和ⅣA族元素原子得到的一类新... 详细信息

二元过渡金属硼化物因高熔点、高硬度和高导热性等优点在航空航天领域具有重要应用前景。然而,该类材料的本征脆性和较差的抗氧化性严重制约了其在高温极端环境下的应用。mab相是在二元硼化物晶胞中引入ⅢA和ⅣA族元素原子得到的一类新型三元层状硼化物,兼具陶瓷和金属诸多优异性能,其中MoAlB具有优异的断裂韧性、抗氧化性、损伤容限特性和机械加工性,成为mab相材料的研究热点。本文概述了MoAlB粉末、块体、涂层的制备方法及基本性能,包括理化、力学、摩擦和抗高温氧化性能等;讨论了MoAlB的改性方法及机制,旨在明确MoAlB材料在制备和应用过程中存在的关键问题及可能的解决途径,并指出了MoAlB材料的潜在应用领域。

关键词： mab相 MoAlB材料高温抗氧化性自愈合

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三元层状材料结构调控及性能研究进展

无机材料学报 2023年第8期38卷 845-884页

作者：丁浩明李勉李友兵陈科肖昱琨周洁陶泉争 Johanna ROSEN 尹航柏跃磊张毕堃孙志梅王俊杰张一鸣黄振莺张培根孙正明韩美康赵双王晨旭黄庆中国科学院宁波材料技术与工程研究所先进能源材料工程实验室宁波315201 中国科学院大学北京101408 宁波杭州湾新材料研究院宁波315336 林雪平大学物理、化学和生物学系瑞典林雪平SE-58183 哈尔滨工业大学特种环境复合材料技术国防科技重点实验室/复合材料与结构研究所哈尔滨150001 北京航空航天大学材料科学与工程学院北京100191 西北工业大学材料学院西安710072 北京交通大学机械与电子控制工程学院北京100044 东南大学材料科学与工程学院南京211189 复旦大学光电研究院和上海市智能光电与感知前沿科学研究基地上海200433 北京大学核物理与核技术国家重点实验室北京100871

MAX/mab相是一类非范德华三元层状材料,具有丰富的元素组成和晶体结构,兼具陶瓷和金属的物理性质,在高温、强腐蚀、辐照等极端环境中极具应用潜力。近年来,由MAX/mab相衍生的二维(2D)材料(MXene和MBene)在材料物理与材料化学领域引起了... 详细信息

MAX/mab相是一类非范德华三元层状材料,具有丰富的元素组成和晶体结构,兼具陶瓷和金属的物理性质,在高温、强腐蚀、辐照等极端环境中极具应用潜力。近年来,由MAX/mab相衍生的二维(2D)材料(MXene和MBene)在材料物理与材料化学领域引起了广泛兴趣,已经成为继石墨烯和过渡金属硫族化合物之后最受关注的二维范德华材料。MAX/mab相材料结构调控不仅对这类非范德华层状材料本征性能产生重要影响,而且对其衍生的二维范德华材料结构功能特性研究也具有重要价值。本文归纳和总结了MAX/mab相层状材料在结构调控、理论计算和应用基础研究等方向的最新科研进展,并展望了该类层状材料未来发展方向。

关键词： MAX相 mab相二维过渡金属碳氮化物结构调控理论计算综述

新型三元层状硼化物Cr4AlB4的物相稳定性和力学行为分析

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无机材料学报 2020年第1期35卷 53-60页

作者：齐欣欣宋广平尹维龙王明福赫晓东郑永挺王荣国柏跃磊哈尔滨工业大学特种环境复合材料技术国家级重点实验室哈尔滨150080 北京动力机械研究所北京100074

Cr4AlB4是一种近期发现的三元层状硼化物mab相陶瓷。该材料可形成具有保护性的氧化膜,在高温结构材料领域有巨大应用潜力。本工作采用基于第一性原理的“线性优化法”和“键刚度”理论模型分别研究了Cr4AlB4的物相稳定性和力学行为。声... 详细信息

Cr4AlB4是一种近期发现的三元层状硼化物mab相陶瓷。该材料可形成具有保护性的氧化膜,在高温结构材料领域有巨大应用潜力。本工作采用基于第一性原理的“线性优化法”和“键刚度”理论模型分别研究了Cr4AlB4的物相稳定性和力学行为。声子谱中没有虚频出现,表明Cr4AlB4具有本征稳定性。而与其它Cr-Al-B系内的竞争相相比,Cr4AlB4具有最低的能量,表明其在热力学上也是稳定的。采用“键刚度”模型对化学键刚度的定量计算显示,Cr4AlB4中Cr和B以及B和B原子之间形成了强共价键,而Cr和Al原子则形成相对较弱的Cr-Al(625 GPa)和B-Al(574 GPa)键。Cr4AlB4可以看成是由强共价键紧密连接在一起的Cr-B结构单元,被弱Cr(B)-Al键分割而成的层状结构,与MAX相结构类似。Cr4AlB4具有类似于MAX相的高损伤容限和断裂韧性。

关键词： mab相密度泛函理论物相稳定性力学性能

三元层状MoA1B合金的力学与抗氧化性能研究

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三元层状MoA1B合金的力学与抗氧化性能研究

作者：郭博迪西安理工大学

学位级别：硕士

MoAlB是一种mab相的材料,属于金属陶瓷类型,具有良好的力学性能以及高温抗氧化能力,因此有望被应用于高温结构材料领域。制备纯度高、性能优良的高致密MoAlB材料是目前国内外研究热点方向之一。本文采用热压烧结工艺制备三元层状化合物M... 详细信息

MoAlB是一种mab相的材料,属于金属陶瓷类型,具有良好的力学性能以及高温抗氧化能力,因此有望被应用于高温结构材料领域。制备纯度高、性能优良的高致密MoAlB材料是目前国内外研究热点方向之一。本文采用热压烧结工艺制备三元层状化合物MoAlB,通过研究原料配比与工艺参数对相组成的影响,确定了最佳的原料配比和制备工艺参数。研究了不同氧化镧掺杂量的MoAlB合金物相组成、微观组织、力学及高温抗氧化性能,揭示了氧化镧含量对MoAlB合金组织和性能的影响规律,并讨论了 MoAlB和MoAlB-La2O3合金的高温抗氧化机制。研究表明,采用三种单质粉末热压制备MoAlB合金,可以得到性能良好的MoAlB合金,当成分配比为Mo:Al:B=1:1.1:1时,制备的合金主相为MoAlB相,纯度高。随着氧化镧含量的增加,MoAlB合金晶粒尺寸逐渐细化。室温力学性能测试结果表明,随着氧化镧含量的增加,合金的密度、显微硬度、室温抗压强度及抗弯强度得到提升,断裂韧性提高幅度较小。当氧化镧掺杂量为0.9wt.%时力学性能（抗压强度和抗弯强度分别为2008MPa、396MPa）整体优于其余掺杂量的合金。观察断口形貌发现,MoAlB合金为典型的脆性断裂,呈现沿晶与穿晶的混合断口形貌。其中掺杂氧化镧的合金以穿晶断裂为主,沿晶断裂为辅,断面存在氧化镧脱落或拔出的痕迹。MoAlB合金在1200℃空气中氧化后,氧化增重为0.74mg/cm2,氧化膜平均厚度约4μm。添加氧化镧后,合金氧化增重及氧化膜厚度明显增加,表明氧化镧的添加对MoAlB合金的高温抗氧化行为产生了显著的影响。研究表明高温氧化过程中,氧化镧掺杂加速了Al向合金表面扩散,使得合金表层快速形成氧化铝保护膜,有利于减缓合金基体的进一步氧化。此外,XRD测试结果表明高温氧化过程中挥发性的氧化钼与氧化镧发生了反应,形成液相的钼酸镧,氧原子在钼酸镧中具有一定的扩散系数,可以与Al元素反应,持续生成氧化铝保护膜。

关键词： mab相 MoAlB 氧化镧室温力学性能高温抗氧化

三元过渡金属硼化物的高温力学与摩擦磨损行为研究

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三元过渡金属硼化物的高温力学与摩擦磨损行为研究

作者：孙东栋哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

作为超高温陶瓷的重要一员,二元过渡金属硼化物陶瓷因其高熔点、高硬度在高超声速飞行器领域具有广阔应用前景,但其本征脆性和较差的抗氧化性能是其实现应用的主要障碍。MAX相陶瓷的高韧性和高损伤容限提示人们可以通过在二元硼化物中插... 详细信息

作为超高温陶瓷的重要一员,二元过渡金属硼化物陶瓷因其高熔点、高硬度在高超声速飞行器领域具有广阔应用前景,但其本征脆性和较差的抗氧化性能是其实现应用的主要障碍。MAX相陶瓷的高韧性和高损伤容限提示人们可以通过在二元硼化物中插入Al原子形成三元过渡金属硼化物mab相陶瓷以达到增韧的目的。为了更好的理解这类材料,本文以两种典型mab相材料MoAlB与FeAlB作为研究对象,对其基本的力学性能、高温力学行为及摩擦磨损性能进行了研究。以MoB和Al为原料,采用热压烧结工艺,研究了MoAlB的物相组成和致密度等随烧结温度、保温时间、原料配比等主要工艺参数的演化规律。在MoB和Al的原料配比为1:1.3、保温时间大于2h的实验条件下可以制备出纯度较高的MoAlB块体,其中在1200摄氏度、30MPa下保温6h制备得到的MoAlB块体相对密度到达了90%以上。在所有的工艺参数中,保温时间对合成产物致密度的影响最为明显。XRD测得的晶格常数与理论值十分吻合。通过背散射图像结合能谱分析发现MoAlB块体中含有XRD检测图谱未发现的AlO及Mo-Al金属间化合物。工艺参数对所制备MoAlB的力学性能具有较大影响。保温1h合成的MoAlB硬度高于其他条件下合成的MoAlB,并且均高于FeAlB。但是工艺参数对MoAlB断裂韧性的影响不大,高于FeAlB,但其断裂功低于FeAlB。MoAlB弯曲强度在35000MPa间,压缩强度在1500200 MPa之间。保温6h制备得到MoAlB的弯曲强度与压缩强度均低于其它实验条件下制备的MoAlB。对于本文制备的所有MoAlB,影响弯曲强度的主要因素是晶粒尺寸大小而非气孔率,压缩强度则是由晶粒尺寸与气孔率共同控制的。FeAlB高温弯曲强度在0-1000℃温度区间内无明显衰减,破坏方式为脆性断裂。根据载荷位移曲线,弯曲状态下FeAlB的脆韧转变温度(BDTT)接近但大于1000℃。FeAlB压缩强度随温度的升高而下降,在1000℃下降低至245±7MPa。根据应力-应变曲线和破坏试样可确定FeAlB压缩状态下的BDTT落在800-900℃范围内。压缩较三点弯曲载荷作用下较高的剪切应力导致前者较低的BDTT。以GCr15为摩擦盘,采用销盘式摩擦磨损试验机研究员了FeAlB和MoAlB摩擦磨损行为。FeAlB的稳定摩擦系数在0.3左右,磨损率在0.4×10.0×10mm/(N·m)之间。MoAlB的稳定摩擦系数与FeAlB十分接近,磨损率在0.4×10.0×10mm/(N·m)之间。滑动速率通过改变黏着点接触的时间控制摩擦系数的大小,滑动速率增大摩擦系数减小,载荷对摩擦系数的影响并不明显。磨损率随载荷与滑动速率的增大而增加,主要的磨损方式为黏着磨损。摩擦过程中伴随着氧化膜的生成和脱落,在高速高载荷下发生了疲劳磨损。

关键词： mab相 Fe2AlB2 MoAlB 高温力学性能摩擦磨损性能

三元层状陶瓷Fe2AlB2的制备与力学行为研究

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三元层状陶瓷Fe2AlB2的制备与力学行为研究

作者：李宁哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

三元过渡金属硼化物mab相陶瓷(其中M为过渡金属,A代表IIIA和IVA族元素,B代表硼元素)与MAX(X代表C或N元素)相陶瓷有相似的结构,预示着其同样拥有传统脆性陶瓷所不具有的高断裂韧性,高损伤容限和抗热震等优点,拥有成为高温结构陶瓷的潜能... 详细信息

三元过渡金属硼化物mab相陶瓷(其中M为过渡金属,A代表IIIA和IVA族元素,B代表硼元素)与MAX(X代表C或N元素)相陶瓷有相似的结构,预示着其同样拥有传统脆性陶瓷所不具有的高断裂韧性,高损伤容限和抗热震等优点,拥有成为高温结构陶瓷的潜能。此外,作为mab相陶瓷代表的Fe2Al B2拥有显著的磁热效应因而可用作磁制冷材料。本文首先采用原位反应/热压烧结工艺成功制备出了Fe2Al B2多晶块体材料,并对其主要性能进行了研究。以Fe、Al和B元素粉末为原料,采用原位反应/热压烧结工艺在1200o C和30MPa的压力下保温30分钟成功制备出高纯致密的Fe2Al B2多晶块体陶瓷,并研究了原料组成和工艺参数对反应产物的影响以及反应机理。原料中增加一定的Al以补充高温下Al的挥发性损失可以提高产物纯度。所制备的块体Fe2Al B2的相对密度为96%(5.56g/cm3),其中压力在材料的致密化过程中扮演了关键角色。虽然X射线衍射(XRD)分析没有发现杂质相,但在背散射分析中发现了少量杂质Al2O3和Fe-Al金属间化合物。结合不同温度产物的XRD与差热分析结果,显示B原子向Fe-Al金属间化合物和Fe的二元硼化物的扩散形成了Fe2Al B2。由于Fe和B相对Fe B具有较高的化学活性,而较小的B原子体积是扩散速率较快,大大加快了反应速率,这使得材料制备时间大幅降低。实验研究了所制备块体Fe2Al B2的基本性能特别是力学行为。Fe2Al B2的室温电阻率在2.27-2.38μΩ·m,电阻率随温度升高增大,700K以后表现为线性变化,表现出金属导电行为。硬度随载荷的增加而降低且在4.9-49N的载荷区间压痕周围没有主裂纹发生扩展,因此Fe2Al B2表现出较高的损伤容限。断裂韧性在5.0-5.4MPa·m1/2之间。在Fe2Al B2断裂韧性试验中表现出非灾难性破坏特征,并伴随着较高的断裂功(90-117J/m2)。弯曲强度在232-242MPa之间,而压缩强度则是弯曲强度的10倍,在1992-2101MPa之间。采用单轴加载方式的热压工艺使所制备的陶瓷表现出明显的各向异性,即与受压面垂直的方向拥有更高的强度、断裂韧性以及断裂功。采用水淬法研究了Fe2Al B2的热震行为,并考察了表面形貌和损伤演化行为。由于较高的断裂韧性特别是其高损伤容限,Fe2Al B2在所有温度的热震实验中均没有发生断裂。残余强度在200℃之后随热震温度的升高开始持续缓慢的下降。热震实验后试样内部在较低温度主要发生了沿晶断裂现象以及晶体拔出的现象,较高温度下发生严重的穿晶断裂且裂纹较长。较低温度下的热震试样表面没有发生明显的氧化,但有裂纹形成。随热震温度的进一步升高氧化膜逐渐生成并变得致密,但依然在氧化膜表面出现了裂纹。

关键词： Fe2AlB2 mab相原位反应/热压烧结力学行为

基于第一性原理的三元层状Cr-Al-B陶瓷性能预测

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基于第一性原理的三元层状Cr-Al-B陶瓷性能预测

作者：齐欣欣哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

作为超高温陶瓷的重要一员,二元过渡金属硼化物在高超声速飞行器以及超音速冲压发动机的热结构部件中具有广阔应用前景。然而该类陶瓷的本征脆性和较差的抗氧化性限制了其潜在应用。三元层状可加工陶瓷MAX相的优异性能提醒人们通过在二... 详细信息

作为超高温陶瓷的重要一员,二元过渡金属硼化物在高超声速飞行器以及超音速冲压发动机的热结构部件中具有广阔应用前景。然而该类陶瓷的本征脆性和较差的抗氧化性限制了其潜在应用。三元层状可加工陶瓷MAX相的优异性能提醒人们通过在二元硼化物晶格中加入一层或两层Al原子形成三元过渡金属硼化物mab相以改善其脆性和抗氧化性能。Cr-A-B系mab相由于可能形成致密的氧化物从而具有优异抗氧化性能而成为近期的研究热点。本论文针对该体系存在的主要化合物Cr2Al B2,Cr3Al B4和Cr4Al B6采用基于密度泛函理论的第一性原理方法预测该材料的基态性能和晶格动力学行为,并通过比较一个假想化合物Mo Al B型化合物Cr Al B考察了mab相晶体结构对材料性能的重要影响。本文利用第一性原理方法对Cr-A-B陶瓷晶体结构进行计算,计算得到的晶体结构与实验相符。对Cr-Al-B系mab相陶瓷态密度的计算表明在费米能级附近均具有有限电子态密度,其具有类似于金属的电子结构因而是电的良导体。电子态密度和差分电子密度分析表明在Cr Al(Cr B2)n中B和Cr原子之间存在强共价键,而Cr-Al和B-Al键较弱,这预示Cr Al(Cr B2)n与MAX相具有类似的非凡性质。mab相的层状本质和类金属键合以及与之相关的微纳米层片分层、裂纹偏转和桥连导致了该类材料具有高断裂韧性和损伤容限。该类陶瓷表现出各向异性的可压缩行为。沿着B-B锯齿形/六角形链方向的具有最硬晶轴和由软金属夹层和刚性共价键之间的相互作用确定了最软晶轴显示了各向异性压缩的压缩行为。Cr Al(Cr B2)n中的弹性模量随着Cr-B单元数n的增多而增加,但是密度并没有增加。本文对Cr-Al-B陶瓷的晶格振动和相稳定性进行讨论。对Cr-Al-B陶瓷的声子的色散曲线和声子态密度研究表明,Cr Al B、Cr2Al B2和Cr4Al B6,所有频率都是正的(实数),表明这些相的动态稳定性。Cr3Al B4在简谐近似下存在虚频。高频声子几乎被B原子占据,由于B原子的强化学键合和低原子质量,而Cr和Al声子态的频率总是在20THz以下。利用线性规划法对Cr-Al-B陶瓷相稳定性的研究表明假设的Cr Al B不具有热力学稳定性,Cr2Al B2稳定性最好而Cr3Al B4的稳定性较差。Cr3Al B4和Cr4Al B6相互竞争。本论文细致研究了Cr2Al B2的晶格动力学行为及其相关的热力学性能,包括热膨胀、热容、热导率等。由于Cr2Al B2的高度有序堆叠,Cr2Al B2具有最高的热导率。通过弯曲的B-Cr-B键桥接的Cr4Al B6具有相对较低的固有导热率。Cr2Al B2具有明显的各向异性膨胀性。其中沿b方向的热膨胀明显大于沿a和c轴方向的值。Cr2Al B2室温到2300K的热容可以用公式精确表示。在温度较低时热容增加迅速,然后线性增长。在低温时,体积模量降低较慢,随着温度升高,体积模量几乎是线性降低的。

关键词： mab相密度泛函理论层状结构弹性特性声子热力学性能