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Steering CO_(2)electrolysis selectivity by modulating the local reaction environment:An online DEMS approach for Cu electrodes

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eScience 2023年第4期3卷 89-98页

作者： Ke Ye Guiru Zhang Baoxin Ni Liang Guo Chengwei Deng Xiaodong Zhuang Changying Zhao Wen-Bin Cai Kun Jiang Interdisciplinary Research Center School of Mechanical EngineeringShanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China China-UK Low Carbon College Shanghai Jiao Tong UniversityShanghai 201306China State Key Laboratory of Space Power-Sources Technology Shanghai Institute of Space Power SourcesShanghai 200245China School of Chemistry and Chemical Engineering Frontiers Science Center for Transformative MoleculesShanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China Shanghai Key Laboratory of Molecular Catalysis and Innovative Materials Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy MaterialsDepartment of ChemistryFudan UniversityShanghai 200438China

Electrochemical CO_(2)reduction is a typical surface-mediated reaction,with its reaction kinetics and product distributions largely dependent on the dynamic evolution of reactive species at the cathode–catholyte interface and on the resultant mass transport within the hydrodynamic boundary layer in the vicinity of the *** resolve the complex local reaction environment of branching CO_(2)reduction pathways,we here present a dif-ferential electrochemical mass spectroscopic(DEMS)approach for Cu electrodes to investigate CO_(2)mass trans-port,the local concentration gradients of buffering anions,and the Cu surface topology effects on CO_(2)electrolysis selectivity at a temporal resolution of~400 *** a proof of concept,these tuning knobs were validated on an anion exchange membrane electrolyzer,which delivered a Faradaic efficiency of up to 40.4%and a partial current density of 121 mA cm^(-2)for CO_(2)-to-C_(2)H_(4)*** methodology,which bridges the study of fundamental surface electrochemistry and the upgrading of practical electrolyzer performance,could be of general interest in helping to achieve a sustainable circular carbon economy.

关键词： Spectroelectrochemistry CO_(2)reduction reaction Copper electrode Differential electrochemical mass spectroscopy local reaction environment

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