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凝胶体系中生物分子-金属离子沉淀的liesegang现象研究:胆酸与金属离子形成的周期性沉淀及其影响因素

化学研究与应用 2000年第3期12卷 292-296页

作者：惠建斌刘会洲李小峰王立波吴瑾光中国科学院化工冶金研究所北京100080 中国科学院生物物理研究所北京100101 北京大学生命科学学院北京100871 北京大学稀土材料化学与应用国家重点实验室北京100871

讨论了凝胶介质、胆酸浓度、金属离子种类及其浓度等因素对胆酸与金属离子沉淀的影响及其规律 ,实验结果表明 :沉淀的 L IESEGANG现象与胆酸分子和金属离子之间的作用有密切的关系。三价稀土离子倾向于和胆酸分子形成周期性环状结构沉... 详细信息

讨论了凝胶介质、胆酸浓度、金属离子种类及其浓度等因素对胆酸与金属离子沉淀的影响及其规律 ,实验结果表明 :沉淀的 L IESEGANG现象与胆酸分子和金属离子之间的作用有密切的关系。三价稀土离子倾向于和胆酸分子形成周期性环状结构沉淀 ;过渡金属离子与胆酸分子形成的沉淀形态外貌则比较复杂 ,有的形成了规则的周期性沉淀环 ;有的则由较大球形颗粒形成 ,排列也不规则 ;还有的在形成环结构时 ,形成了分形图案。多离子体系中 ,离子之间存在强烈的相互作用 ,离子之间既相互影响 ,又相互协作。证明金属离子种类及其性质是影响 L IESEGANG环结构形成的重要因素 ,这些结论对认识胆结石中的环状结构成因也具有一定的参考价值。

关键词： liesegang现象胆酸分子金属离子胆结石

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沉淀反应与liesegang Ring

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化学通报 1997年第9期 39-42页

作者：惠建斌刘会洲吴瑾光中国科学院化工冶金研究所北京大学化学与分子工程学院

沉淀反应与ＬｉｅｓｅｇａｎｇＲｉｎｇ惠建斌刘会洲吴瑾光（中国科学院化工冶金研究所北京１０００８０）（北京大学化学与分子工程学院）沉淀反应是我们感到最熟悉的基本反应之一。例如用硝酸银溶液和可溶性氯化物，进行互相检验时，... 详细信息

沉淀反应与ＬｉｅｓｅｇａｎｇＲｉｎｇ惠建斌刘会洲吴瑾光（中国科学院化工冶金研究所北京１０００８０）（北京大学化学与分子工程学院）沉淀反应是我们感到最熟悉的基本反应之一。例如用硝酸银溶液和可溶性氯化物，进行互相检验时，存在下列反应：Ａｇ＋（ａ）＋Ｃｌ－...

关键词：沉淀反应 liesegang现象机理

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水凝胶体系中铁基与钙基材料对砷的微观稳定化过程研究

水凝胶体系中铁基与钙基材料对砷的微观稳定化过程研究

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作者：温嘉霖南京大学

学位级别：硕士

砷(As)是一种剧毒的非金属元素,几乎所有介质中均能检测得到。自然界中砷通常以无机化合物的形式存在,如硫化物、砷酸盐、亚砷酸盐、氧化物等。由于人为活动或矿物的自然风化,进入环境中的砷可以直接或间接污染土壤和地下水资源。砷污... 详细信息

砷(As)是一种剧毒的非金属元素,几乎所有介质中均能检测得到。自然界中砷通常以无机化合物的形式存在,如硫化物、砷酸盐、亚砷酸盐、氧化物等。由于人为活动或矿物的自然风化,进入环境中的砷可以直接或间接污染土壤和地下水资源。砷污染通过自然地球化学循环过程净化相当漫长,所以亟须借助人工手段修复或稳定砷。其中铁基和钙基材料是稳定化处理砷的重要药剂。将高风险的砷与修复药剂反应转化为低溶解度、迁移能力弱的形态赋存,这种方法快捷、高效、适用范围广。此外,针对于土壤这种复杂的不可视体系探明砷的稳定修复过程尤为重要。一维凝胶逆扩散体系是模拟生物矿化和结晶学领域的重要手段。反应物通过凝胶扩散聚集,随后经过化学反应发生成核和晶体生长。凝胶固化后介于液体与固体之间,可以降低反应物的扩散速度,防止形成的沉淀物或晶体与容器发生碰撞,保证析出物完整无损。本论文采用凝胶反扩散体系模拟探究土壤中铁基和钙基材料与砷扩散沉淀、结晶的微观稳定化过程,揭示了在常温常压下反应产物的生成难易程度。主要研究结论如下:(1)当初始砷溶液p H值为2.5时,改变Fe(Ⅲ)/As(Ⅴ)摩尔比值。随着铁浓度增高,产物粒径逐渐增大,当Fe(Ⅲ)/As=2.4时,沉淀物中砷含量最高,砷的固定化效率最大,沉淀物为米粒的针铁矿;当Fe(Ⅲ)/As(Ⅴ)=1时,改变砷溶液的初始p H值,产物随着p H升高呈现蜂窝多孔状,且p H越高,孔隙度越大,最佳条件为p H=1.5。(2)用二价铁溶液固定砷时,改变砷溶液初始p H值,研究发现在碱性条件下反应更容易进行,形成的产物形貌更多;当初始砷溶液p H值为8.9时,改变Fe(Ⅱ)/As(Ⅴ)摩尔比值,随着二价铁浓度逐渐增大形成沉淀反应面的位置逐渐向阴离子侧偏移,沉淀宽度ΔX关于X不对称且更加偏向阴离子侧。表明在扩散过程中维持晶体成核和沉淀物生长时Fe(Ⅱ)离子的活性范围更大。当Fe(Ⅱ)/As(Ⅴ)=1时,随时间变化在U型管中不同位置形成形貌不同的沉淀物依次为:无定形、针铁矿、磁铁矿和无定形,管内最右侧形成无定形产物的原因是在扩散过程中U型管右侧的Fe(Ⅱ)的浓度较低,形成磁铁矿晶核,但未有足够时间生长变大。结果表明二价铁稳定砷的机理是二价铁在水解后生成氢氧化亚铁,氧化为氢氧化铁,转化为结晶态铁氧化物的过程中吸附砷。本实验中稳定砷效率的最好形态为针铁矿。(3)碱性条件下当体系中含有磷酸根时,钙基材料稳定砷的最优条件为Ca(Ⅱ)/As(Ⅴ)=4,能够生成三种结晶态产物:Ca(As O)·XHO、Ca(As O)OH、Ca(OH)(As O)·4HO;铁基材料稳定砷时磷酸根和砷酸根存在竞争关系,沉淀物的最终形态为球形的磁铁矿。添加腐殖酸后,使得生成的Ca-As和Fe-As沉淀粒径变小,结晶碎片化。随着HA浓度的增加析出沉淀物的量逐渐减少,不改变特征峰位置,但特征峰整体向小角度偏移,表明添加HA使得晶体趋于不稳定的状态。(4)探究联合作用对砷的稳定化时,将砷溶液与凝胶混合后放入U型管水平管中。当砷溶液初始p H值为2.5,Fe(Ⅲ)/As=2.4时加入Ca(Ⅱ)溶液,研究表明Ca(Ⅱ)与As(Ⅴ)不会直接产生沉淀,但Ca(Ⅱ)的掺入使得产物形貌发生巨大的变化;当砷溶液初始p H值为8.9,Ca(Ⅱ)/As(Ⅴ)=4时加入Fe(Ⅲ)溶液,Fe(Ⅲ)和Ca(Ⅱ)溶液在扩散的过程中均可以直接As(Ⅴ)产生反应。U型管左侧为Fe-As产物,右侧为Ca-As产物,沉淀产生的等待时间t与不含铁的反应一致,但随着Fe(Ⅲ)的迁移,右侧产物消失。证明在砷的稳定化过程中Fe-As矿物更稳定。(5)常温常压下凝胶体系中,能产生经典的liesegang环带现象。这种现象多产生于结晶态稳定的实验过程中,沉淀的生成符合成核后生长理论。环带出现的机理是,当阴阳离子相遇后达到过饱和形成晶核或前驱体。经过Ostwald熟化作用,在沉淀周围形成低浓度区域,使得离子对不能过饱和而合成结晶。因此在U型管中表现为沉淀与空白间隙周期性交替出现的环带现象。综上,本实验用一维凝胶体系探究了铁基与钙基材料对砷的微观稳定化过程,控制摩尔比、p H、有无添加磷酸根、HA的条件下揭示出反应产物在常温常压的生成难易程度,可为砷的土壤修复提供可视化依据。开展原位处理过程中砷的微观界面过程及其机理研究,能够为砷污染土壤修复效率的提升和工程效果的持久性提供保障。

关键词：砷污染固化稳定化凝胶反扩散体系原位可视化 liesegang现象

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凝胶中的周期性沉淀环反应

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科协论坛(下半月) 2010年第4期 104-104页

作者：徐双陈梦中国矿业大学化工学院

通过实验验证了周期性沉淀现象,概述了胆结石和周期性沉淀环现象的联系。有胆酸生物分子参与的liesegang现象形成这些结果,为认识人体胆结石的形成机理提供了重要的实验依据。

关键词： liesegang现象形成机理胆结石

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