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lita2po8基固态电解质的制备及其在固态锂金属电池中的应用研究

LiTa2PO8基固态电解质的制备及其在固态锂金属电池中的应用研究

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作者：那莹天津大学

学位级别：硕士

与目前使用液态电解质的锂离子电池相比,固态锂金属电池因具有更高的能量密度和安全性能成为了下一代有潜力的大规模储能装置之一。这种电池的发展需要以离子电导率高、活化能低以及界面相容性好的固态离子导体材料作为电解质。litapo... 详细信息

与目前使用液态电解质的锂离子电池相比,固态锂金属电池因具有更高的能量密度和安全性能成为了下一代有潜力的大规模储能装置之一。这种电池的发展需要以离子电导率高、活化能低以及界面相容性好的固态离子导体材料作为电解质。litapo因具有理论离子电导率高、活化能低以及稳定性好等优点而被广泛研究。然而,不明确的烧结制度以及较大的界面阻抗都使其与理论性能存在较大的差距。本文设计并制备了litapo基固态电解质,从完善烧结制度、构筑复合电解质等角度对其离子电导率以及界面相容性进行了改进,具体研究内容如下:(1)采用固相法制备了litapo固态电解质,通过对电解质的物相、微观结构、硬度、致密度以及离子电导率等性能表征,确定了litapo的最佳烧结工艺。结果表明,在1050℃下烧结12 h所获得的litapo固态电解质具有最高的室温离子电导率(1.80×10 S cm)和低活化能(0.34 e V),电化学窗口为3.6 V。此外,由其组成的固态锂金属电池在60℃时,在0.1、0.2、0.5和1 C的电流密度下,可提供157.8、157.0、152.8和131.2 m Ah g的高放电比容量。在0.5 C下循环200次后放电比容量高达106.1 m Ah g,容量保持率为86.8%。(2)采用溶液浇铸法制备了litapo/聚环氧乙烷(PEO)复合固态电解质,通过填充不同浓度的litapo以实现最佳离子电导率。结果表明,当litapo的填充量为15 wt%时,复合固态电解质具有最高的离子电导率和锂离子迁移数,60℃时分别为4.61×10 S cm和0.448,电化学窗口为4.1 V。离子电导率的提高主要归因于litapo对PEO基体结晶度的降低、对双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li TFSI)解离的促进以及对锂离子迁移途径的增加。与此同时,litapo粉体在增强电解质的机械强度和热稳定性方面也起着关键作用。由PEO-Li TFSI-15 wt%litapo复合固态电解质组装的固态锂金属电池,在60℃下表现出优异的倍率性能和循环性能。在0.1、0.2、0.5、1和2 C的电流密度下,可提供157.3、152.0、142.6、105.0和53.1 m Ah g的高放电比容量。在0.5 C下循环200次后放电比容量高达128.4 m Ah g的,容量保持率为86.5%。此外,在循环后,仍可观察到均匀的锂金属界面,这表明其与锂金属负极具有良好的界面稳定性,能够有效地抑制锂枝晶的生长,从而改善电池的循环稳定性和安全性。

关键词： lita2po8固态电解质 lita2po8/PEO复合固态电解质离子电导率固态锂金属电池

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