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Exploring high-voltage fluorinated carbonate electrolytes for lini0.5mn1.5o4 cathode in Li-ion batteries

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Journal of Energy Chemistry 2020年第3期29卷 62-70页

作者： Xi Zheng Ying Liao Zhongru Zhang Jianping Zhu Fucheng Ren Huajin He Yuxuan Xiang Yezhen Zheng Y.Yang State Key Laboratory for Physical Chemistry of Solid Surfaces Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Materials(iChEM)and Department of ChemistryCollege of Chemistry and Chemical EngineeringXiamen UniversityXiamen 361005FujianChina College of Energy Xiamen UniversityXiamen 361102FujianChina

Ethyl-(2,2,2-trifluoroethyl)carbonate(ETFEC)is investigated as a solvent component in high-voltage electrolytes for lini0.5mn1.5o4(LNMo).our results show that the self-discharge behavior and the high temperature cycle performance can be significantly improved by the addition of 10%ETFEC into the normal carbonate electrolytes,e.g.,the capacity retention improved from 65.3%to 77.1%after 200 cycles at 60℃.The main reason can be ascribed to the high stability of ETFEC which prevents large oxidation of the electrolyte on the cathode *** addition,we also explore the feasibility of electrolytes using single fluoriated-solvents with and without *** results show that the cycle performance of LNMo material can be greatly improved in 1 MLiPF6+pure ETFEC-solvent system with 2 wt%ethylene carbonate(EC)or ethylene sulfate(DTD).The capacity retention of the LNMo materials is 93%after 300 cycles,even better than that of carbonate-based *** is shown that the additives are oxidized on the surface of LNMo particles and contribute to the formation of cathode/electrolyte interphase(CEI)*** composite CEI film plays a crucial role in suppressing the serious decomposition of the electrolyte at high voltage.

关键词： Fluorinated solvent High voltage electrolyte lini0.5mn1.5o4 Interphase film Additive Lithium-ion batteries

Carboxymethyl chitosan/poly(ethylene oxide)water soluble binder:Challenging application for 5V lini0.5mn1.5o4 cathode

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Journal of Materials Science & Technology 2017年第8期33卷 763-767页

作者： Haoxiang Zhong Jidian Lu Aiqin He Minghao Sun Jiarong He Lingzhi Zhang Key Laboratory of Renewable Energy Guangdong Key Laboratory of New and Renewable Energy Research and DevelopmentGuangzhou Institute of Energy ConversionChinese Academy of SciencesGuangzhou 510640China Guangzhou Lithium Force Energy Technology Co. LtdGuangzhou 510730China University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100039China

Carboxymethyl chitosan/poly（ethylene oxide）（CCTS/PEo） composite is firstly reported as a water soluble binder for the application of 5V lini0.5mn1.5o4 cathode in Li-ion batteries. Both CCTS and PEo show a high electrochemical oxidation potential of above 5.0 V（vs. Li/Li＋）. The electrochemical performances of lini0.5mn1.5o4（LNMo） cathodes with CCTS/PEo composite binders of different mass rates are investigated, it is found that lini0.5mn1.5o4 cathode with an optimized CCTS/PEo（85/15, w/w） composite exhibits a slightly better cycling performance than that of polyvinylidene fluoride（PVDF）, retaining 81.4% capacity as compared with 79.8% for PVDF at 0.5C rate after 200 cycles. LNMo with PEo/CCTS（85/15,w/w） exhibited the better rate capability than that of PVDF. These results demonstrate that CCTS/PEo composite can be potentially used as a water-soluble binder for 5 V LNMo cathode.

关键词： Carboxymethyl chitosan Poly(ethylene oxide) Water soluble binder lini0.5mn1.5o4 Lithium ion battery

Research Progress in Improving the Cycling Stability of High-Voltage lini0.5mn1.5o4 Cathode in Lithium-Ion Battery

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Nano-Micro Letters 2017年第2期9卷 97-115页

作者： XiaoLong Xu SiXu Deng Hao Wang JingBing Liu Hui Yan The College of Materials Science and Engineering Beijing University of TechnologyBeijing 100124People’s Republic of China

High-voltage lithium-ion batteries(HVLIBs) are considered as promising devices of energy storage for electric vehicle, hybrid electric vehicle, and other high-power equipment. HVLIBs require their own platform voltages to be higher than 4.5 V on charge. Lithium nickel manganese spinel lini_(0.5)mn_(1.5)o_4(LNMo) cathode is the most promising candidate among the 5 V cathode materials for HVLIBs due to its flat plateau at 4.7 V. However, the degradation of cyclic performance is very serious when LNMo cathode operates over 4.2 V. In this review, we summarize some methods for enhancing the cycling stability of LNMo cathodes in lithium-ion batteries, including doping, cathode surface coating,electrolyte modifying, and other methods. We also discuss the advantages and disadvantages of different methods.

关键词： High-voltage cathode lini0.5mn1.5o4 Lithium-ion battery Cycling stability Platform voltage

Tio2包覆对lini0.5mn1.5o4正极材料电化学性能的影响

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高校化学工程学报 2019年第3期33卷 715-723页

作者：常倩魏爱佳李文张利辉刘振法河北工业大学化工学院天津300130 河北省科学院能源研究所河北石家庄050081

采用 Tio2对 lini0.5mn1.5o4 (LNMo)正极材料进行表面包覆,以达到改善 LNMo 电化学性能的目的。利用 X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X 射线光电子能谱(XPS)、恒流充放电、循环伏安(CV)和交流阻抗(EIS)测... 详细信息

采用 Tio2对 lini0.5mn1.5o4 (LNMo)正极材料进行表面包覆,以达到改善 LNMo 电化学性能的目的。利用 X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X 射线光电子能谱(XPS)、恒流充放电、循环伏安(CV)和交流阻抗(EIS)测试手段对制备的材料进行结构表征和电化学性能评价。结果表明,Tio2 能够在 LNMo 表面形成包覆层,且 LNMo-T-2 样品(Tio2包覆量为 w = 1.0%)表现出最为优异的倍率性能及循环稳定性。LNMo-T-2 样品在5 和 7 C (1 C = 140 mAh g 1)倍率下的放电比容量为 102.3 和 72.1 mAh g 1,比未包覆改性的 LNMo 分别提高 14.3%和33.5%。另外, LNMo-T-2 样品在 2 C 倍率下进行 200 次循环后放电比容量保持率达到 87.9%,高于未包覆改性的 LNMo的放电比容量保持率(82.7%)。LNMo-T-2 样品电化学性能的改善归因于 Tio2表面包覆可以有效减小电极极化,同时降低电荷转移阻抗(Rct)。

关键词： lini0.5mn1.5o4 正极材料 Tio2包覆层倍率性能循环稳定性

5V锂离子电池正极材料lini0.5mn1.5o4的合成与Li^＋在材料中的扩散性能

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高等学校化学学报 2011年第4期32卷 946-951页

作者：卢华权吴锋苏岳锋李宁陈实包丽颖北京理工大学化工与环境学院国家高技术绿色材料发展中心北京100081

采用草酸盐共沉淀法合成了5 V正极材料lini0.5mn1.5o4,研究了不同温度下合成材料的结构形貌与电化学性能之间的关系.结果表明,在900℃下合成样品的电化学性能最好,首次放电容量达到133.0mA.h/g,经30周循环后,容量仍然保持在132.2 mA.h/g... 详细信息

采用草酸盐共沉淀法合成了5 V正极材料lini0.5mn1.5o4,研究了不同温度下合成材料的结构形貌与电化学性能之间的关系.结果表明,在900℃下合成样品的电化学性能最好,首次放电容量达到133.0mA.h/g,经30周循环后,容量仍然保持在132.2 mA.h/g,容量保持率高达99.4%.采用恒电位间歇滴定法(PITT)和电化学阻抗谱法(EIS)测定了锂离子在lini0.5 mn1.5 o4材料中的扩散系数.结果表明,在lini0.5mn1.5o4材料放电过程中,在不同的电位下,锂离子扩散系数在10-10～10-11 cm2/s范围内变化.

关键词：锂离子电池正极材料草酸盐共沉淀 lini0.5mn1.5o4 扩散系数

5V正极材料lini0.5mn1.5o4的自蔓延燃烧合成及性能

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无机化学学报 2009年第1期25卷 124-128页

作者：范未峰瞿美臻彭工厂于作龙中国科学院成都有机化学研究所成都610041 中国科学院研究生院北京100039

通过自蔓延燃烧方法合成了性能优良的高电位5V锂离子电池正极材料lini0.5mn1.5o4,利用傅立叶红外光谱(FTIR)、热分析(DSC/TG)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)等方法对前驱物及样品的结构和物化性质等进行了分析和表征,考察了材料的电... 详细信息

通过自蔓延燃烧方法合成了性能优良的高电位5V锂离子电池正极材料lini0.5mn1.5o4,利用傅立叶红外光谱(FTIR)、热分析(DSC/TG)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)等方法对前驱物及样品的结构和物化性质等进行了分析和表征,考察了材料的电化学性能。结果表明,所制备样品具有单一的尖晶石相结构,具有4.7V充放电平台;在3.5V到5.2V之间进行充放电性能测试具有131mAh·g-1以上的可逆容量;在2C倍率下循环100次后的容量保持率为96%以上。

关键词：锂离子电池 5V正极材料 lini0.5mn1.5o4 溶胶-凝胶法自蔓延燃烧法

lini0.5mn1.5o4正极材料合浆工艺优化及掺杂改性研究

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LiNi0.5Mn1.5O4正极材料合浆工艺优化及掺杂改性研究

作者：林方畅贵州大学

学位级别：硕士

linimno正极材料具有较高的放电理论比容量(～146.7 m Ah g),高的工作电压平台且不含钴,另外,具有三维的锂离子扩散通道等优势。但是,该材料自身仍存在易于电解液发生副反应,mn的溶解等问题,造成了容量的衰减。所以,本论文在浆料合浆工... 详细信息

linimno正极材料具有较高的放电理论比容量(～146.7 m Ah g),高的工作电压平台且不含钴,另外,具有三维的锂离子扩散通道等优势。但是,该材料自身仍存在易于电解液发生副反应,mn的溶解等问题,造成了容量的衰减。所以,本论文在浆料合浆工艺研究基础上对linimno正极材料进行掺杂改性研究,实验结果表明达到了linimno材料的循环和倍率性能提升目的。主要研究内容和结果如下:(1)本论文对比研究了自动搅拌和人工研磨两种不同合浆工艺制备镍锰酸锂浆料的性能,研究结果表明,对比于人工搅拌合浆工艺,自动搅拌合浆工艺所制备的纽扣电池于室温下的循环性能及倍率特性更加优异。自动搅拌合浆工艺制备的扣式电池在1 C下循环100次后的放电比容量为106.608 m Ah g,容量保持率为93.5%,在5 C下的放电比容量为72.074 m Ah g。进一步考察了以柠檬酸为辅助路线制备的Y掺杂改性linimno正极材料结构与性能,并获得了最佳的Y掺杂量。(2)分别制备了Mg和Y共掺杂改性linimno材料和Zn和Y共掺杂改性linimno材料,并依次探究对Mg和Y,Zn和Y双阳离子共掺杂改性对材料的形貌、结构和电化学性能的影响。电化学测试结果表明,0.01 Mg Y和0.03 Zn Y样品具有最佳的电化学性能,0.01 Mg Y样品在室温和1 C下循环100次后放电比容量为131 m Ah g,容量保持率为98.48%,5 C下的放电比容量为118m Ah g;0.03 Zn Y样品于室温和1 C下循环200次后放电比容量为134.529 m Ah g,容量保持率为94.7%,5 C下的放电比容量为117.0.5 m Ah g,特别地,在55℃下循环120次后的放电比容量为94.004 m Ah g。(3)同样地,制备了YF阴阳离子共掺杂的linimnYoF(x=0.02,0.04,0.06)正极材料,探究了Y和F离子对linimno正极材料的影响机理。电化学测试结果表明:在室温和1 C下循环200次,0.06 YF样品具有最高的放电比容量(136.044 m Ah g)和容量保持率(96.8%),远优于未改性样品的循环性能,说明YF共掺杂是一种有效的提升材料循环稳定性和容量的改性策略。

关键词：溶胶凝胶法 lini0.5mn1.5o4 合浆工艺离子掺杂电化学性能

lini0.5mn1.5o4正极材料的制备及其包覆改性研究

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LiNi0.5Mn1.5O4正极材料的制备及其包覆改性研究

作者：解静兰州理工大学

学位级别：硕士

在锂离子电池正极材料的探索中,尖晶石型linimno材料具有能量密度大、功率密度高等优势,成为动力设备储能电源的首选材料之一。目前,为了进一步提高材料的大倍率充放电性能,以更好的满足锂离子电池在高功率设备领域的应用,还需进一步提... 详细信息

在锂离子电池正极材料的探索中,尖晶石型linimno材料具有能量密度大、功率密度高等优势,成为动力设备储能电源的首选材料之一。目前,为了进一步提高材料的大倍率充放电性能,以更好的满足锂离子电池在高功率设备领域的应用,还需进一步提高锂离子的传输速率。研究发现,纳米级linimno材料能够有效的提升锂离子在材料颗粒间的传输速率,但过大的接触界面会加快电解液对材料表面的侵蚀,降低电池使用寿命;同时,纳米颗粒的低结晶度也会导致材料电化学活性降低,电池容量不能得到有效提升。如能制得由纳米尺寸颗粒团聚形成的微米级球形结构材料,可兼顾纳米材料优异动力学优势以及微米材料宏观稳定的优点,电池的综合性能将得到进一步提升。本文通过共沉淀法合成了具有中空球形结构的linimno材料,并通过调节溶剂体系中水/乙醇比例探究了乙醇加入量对材料形貌、尺寸及其电化学性能的影响。研究发现,随着溶剂体系中乙醇比例的增加,球形结构的尺寸逐渐减小,球形度降低,团聚程度下降,同时组成球形结构的一次颗粒粒径增大,结晶度增加。当水/乙醇的混合比例为4:1时,材料表现出最佳电化学性能,在倍率为10 C时可提供116.7 mAh g的放电比容量,且在0.2 C倍率下100次循环后的容量保持率为92.4%,其优异的电化学性能可归因于高结晶度的一次颗粒以及尺寸适宜的中空球形结构,显著提高了材料的电化学活性、振实密度和结构稳定性。同时,为进一步提升材料的循环稳定性,选用Alo作为包覆物质对材料进行优化改性。并探究了不同包覆量对材料电化学性能的影响。研究表明,1 wt%的Alo涂覆的linimno材料电化学性能最优,其在0.2 C倍率下的初始放电比容量为133.7 mAh g,经过100次循环之后的容量保持率高达97.7%。显著高于未包覆的linimno材料。这可归因于材料表面均匀致密且厚度适中的Alo涂层的形成,避免了材料与电解液直接接触,减少了电解液对材料表面的侵蚀,提升了电池的循环使用寿命。

关键词：锂离子电池正极材料 lini0.5mn1.5o4 纳微球表面包覆

lini0.5mn1.5o4的高分子网络法制备及其电化学性能研究

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LiNi0.5Mn1.5O4的高分子网络法制备及其电化学性能研究

作者：贾小平郑州大学

学位级别：硕士

本文采用高分子网络法制备5V锂离子电池正极材料lini0.5mn1.504样品。分别对其进行了Mg离子掺杂、Cr离子掺杂和Zn0包覆等改性的研究。利用X射线衍射仪(XRD)和场发射扫描电子显微镜(SEM)对合成的样品进行结构、物相和形貌表征。利用电化... 详细信息

本文采用高分子网络法制备5V锂离子电池正极材料lini0.5mn1.504样品。分别对其进行了Mg离子掺杂、Cr离子掺杂和Zn0包覆等改性的研究。利用X射线衍射仪(XRD)和场发射扫描电子显微镜(SEM)对合成的样品进行结构、物相和形貌表征。利用电化学工作站和电池测试系统(BTS)对样品进行电化学性能研究。具体的研究内容如下： (1)用高分子网络法制备锂离子电池5V正极材料lini0.5mn1.504,研究了不同的煅烧温度对样品的结构、形貌和电化学性能的影响。研究结果表明,采用高分子网络法制备出的5V正极材料颗粒小,粒度分布均匀,样品结晶良好,无杂相,为纯相样品。煅烧温度越高,样品的粒径越大,离子迁移和电子传导越困难,从而阻抗越大。在800℃、850℃、900℃合成的样品0.2C首次的放电比容量分别达到124mAh/g.129.7mAh/g和124.9mAh/g。大倍率放电时,850℃合成的样品容量衰减更慢,表现出最好的电化学性能。 (2)用Mg掺杂取代部分的Ni,少量的Mg掺杂对样品的结构与形貌影响不大。但是Mg离子掺杂可提高样品晶体结构的稳定性,5%Mg的样品掺杂能有效减小样品的极化,提高样品高倍率下的放电平台,掺5%Mg的样品5C放电平台为4.5V,比纯的(4.4V)高出0.1V。从1C(4.6V)到5C放电平台基本上没有下降,放电比容量衰减最少,仅12mAh/g。3C循环30次后比容量保持率为98.2%,具有更好的循环性能。 (3)对纯相样品进行Cr离子掺杂研究,分别制得lini0.45Cr0.1mn1.45o4和lini0.4Cr0.1mn1.5o4样品。研究表明,Cr离子掺杂对样品的结构和形貌基本上无影响;Cr离子掺杂抑制了Jahn-Teller效应的发生,有效提高电池的循环寿命,抑制容量的衰减,很好地提高样品在高倍率充放电下的循环性能。两种掺杂所得样品在3C倍率循环20次后,Cr取代mn和Ni与Cr取代Ni所得样品比容量保持率分别为98%和98.2%。 (4)Zno包覆能够显著提高锂离子电池5V正极材料在高温55℃下的循环性能。包覆Zno量为2%时,样品在高温55℃条件下表现出较好的循环性能。高温55℃、1/3C倍率放电时,未包覆和包覆Zno量分别为2%和5%的样品的首次放电比容量分别为104.8mAh/g、1.5.9mAh/g和128.7mAh/g,经过二十次循环后容量保持率分别为63%、92.3%和89%。

关键词：高分子网络法 5V正极材料 lini0.5mn1.5o4 电化学性能