检索结果-南通市图书馆

作者：田义军天津大学

学位级别：硕士

lilazro(LLZo)石榴石型氧化物固体电解质,由于其较高的锂离子电导率以及与锂金属电极间较好的化学稳定性,已成为十分具有发展前景的一无机固体电解质。然而,LLZTo对锂金属较弱的浸润性以及它们之间不致密的界面连接结构阻碍了其在全固... 详细信息

lilazro(LLZo)石榴石型氧化物固体电解质,由于其较高的锂离子电导率以及与锂金属电极间较好的化学稳定性,已成为十分具有发展前景的一无机固体电解质。然而,LLZTo对锂金属较弱的浸润性以及它们之间不致密的界面连接结构阻碍了其在全固态锂离子电池领域的大范围应用。因此,本文通过一简单的350℃熔融淬冷法将lilazrtao(LLZTo)石榴石型氧化物固体电解质嵌入到无定型反钙钛矿型lioCl固体电解质中形成一整体的、致密的和稳定的复合固体电解质(LLZTo-2wt.%lioCl)。此复合固体电解质在室温下展示了较高的锂离子电导率(2.27×10 S cm),与锂金属电极间较小的界面阻抗以及较高的电化学稳定窗口(10 V ***/li)。无定型lioCl固体电解质作为粘结剂、填充剂与桥联剂促进了复合固体电解质一体化的形成以及在LLZTo粒子间连续锂离子导电网络的形成。再者,对锂金属电极具有亲和性的lioCl固体电解质能够与锂金属发生原位反应生成一稳定和致密的界面层,这能够大大地减少复合固体电解质与锂金属电极间的界面阻抗(从1850Ωcm降为90Ωcm)。致密与稳定的界面层与复合固体电解质一起能够有效地抑制在锂脱嵌过程中锂枝晶的生长。li/LLZTo-2wt.%lioCl/li锂金属对称电池能够稳定地充放电1000个小时而没有短路现象的发生,并成功地组装了liFePo/LLZTo-2wt.%lioCl/li固态锂离子电池。将石榴石型固体电解质与无定型反钙钛矿型lioCl复合为石榴石型氧化物固体电解质低温下在全固态锂金属电池中的实际应用提供了一有前景的思路。通过一玻璃纤维纸(GF)载体的方法将LLZTo-2wt.%lioCl复合固体电解质(LC)层附于锂金属电极的表面,使在有机液体电解液锂金属电池中的液体电解液与锂金属极片间形成一稳定的原位反应界面层。GF-LC修饰的锂金属电极在锂金属对称电池(在1 mA cm的电流密度和1 mA h cm的容量密度下超过1100个小时稳定的充放电循环以及在锂金属电极片表面几乎没有腐蚀发生)和锂铜电池(在1 mA cm的电流密度和1 mA h cm的容量密度下超过300个小时稳定的锂脱嵌循环以及99.0%的库伦效率)展现了极好的循环稳定性。基于GF-LC修饰的锂金属负极的超级稳定性,本课题组装了锂金属锂硫电池。与未经GF-LC修饰的相比,GF-LC修饰的锂金属负极锂硫电池展现了更好的循环稳定性和更长的电池循环寿命。

关键词： li6.75la3zr1.75ta0.25o12 li3oCl li6.75la3zr1.75ta0.25o12-2wt.%li3oCl复合固体电解质锂金属界面

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li6.75la3zr1.75ta0.25o12（LLZTo）固态电解质的界面改性研究

Li6.75La3Zr1.75Ta0.25O12（LLZTO）固态电解质的界面改性研究

引用

作者：王尽欢烟台大学

学位级别：硕士

为了对抗全球气候变化所带来的挑战,开发能够高效地将化学能转变为电能的能源存储技术已经变成了一个全球性的焦点。自1991年起,锂离子电池（liBs）,采用石墨作为负极材料,逐步在电子市场取得了主导地位。电动汽车行业的快速增长对锂离... 详细信息

为了对抗全球气候变化所带来的挑战,开发能够高效地将化学能转变为电能的能源存储技术已经变成了一个全球性的焦点。自1991年起,锂离子电池（liBs）,采用石墨作为负极材料,逐步在电子市场取得了主导地位。电动汽车行业的快速增长对锂离子电池提出了更高能量密度的要求,但其接近理论极限的能量密度限制了更长行驶里程的市场需求。金属锂以其极低的还原电位（-3.04 V,相对于标准氢电极）和丰富的比容量(3860 m Ah g)而备受推崇,普遍被认为是未来可充电电池技术中,实现高能量密度目标的理想负极材料选择。然而,传统锂金属电池采用易燃有机液体电解质,这带来了潜在的泄露、自发燃烧乃至爆炸的风险。全固态锂电池具备较高的安全性能,无机固体电解质不易燃,且具有更宽的化学电位、更高的稳定性,可以匹配各种高能量密度的正极材料和锂金属负极。石榴石结构的锂离子固态电解质,其具备多项优点,如高离子电导率(约为10S cm),对金属锂稳定,以及宽的电化学窗口（0～4 V）,因而被广泛视为下一代高度安全性固态锂电池中的一种潜力电解质材料。但是由于无机固态电解质与锂金属负极之间存在固-固界面润湿困难、副反应严重及锂枝晶生长等问题,严重影响了固态锂电池的电化学性能。因此,针对锂金属负极与无机固态电解质界面问题的解决以及对锂枝晶生长的抑制,已成为该领域研究的核心焦点。本论文针对上述问题,提出了一系列的创新策略,主要研究内容如下:（1）利用固相烧结法成功合成了石榴石型固态电解质lilazrtao（LLZTo）。通过溶液滴涂的方法,在固态电解质表面涂覆一层尿素,对固态电解质的表面进行修饰。在LLZTo片表面滴涂不同浓度的尿素溶液,通过加热时与锂金属反应生成li-N界面层。根据研究结果,当尿素溶液浓度维持在1 mmol/L时,固态电池的界面阻抗最低,为85Ωcm。在对称电池中,观察到临界电流密度得到了显著的提升,从初始的0.35 m A cm增长至1.7 m A cm。在对电池的电化学性能进行测试时,发现在较低的电流密度(0.1 m A cm)条件下,电池展现出了微小的过电位（72 m V）,并且能够进行超过600 h的稳定循环。此外,所组装的全电池（li/li Fe Po）在室温条件下经过200次循环后,依然能够维持121.5m Ah g的放电容量。（2）利用SnI与锂金属的化学反应,在锂金属表面原位构建了含liI和li-Sn合金的多功能界面层。引入li-Sn合金的方法成功实现了锂离子的均匀沉积,这对于有效防止锂枝晶的生长具有重要作用,进而显著增强了电池的电化学性能。经过测试,当SnI溶液浓度为1.0 mmol/L时,界面阻抗值最小（70Ωcm）。在电流密度为0.1 m A cm的条件下,li|S-LLZTo-1.0|li对称电池展现了优异的循环稳定性,能够持续稳定循环800 h,同时保持较低的平均过电位,仅为68 m V。此外,当li|S-LLZTo-1.0|li NiCoMno电池在0.5 C的倍率下工作时,其放电比容量表现出色,达到119.5 m Ah g。经过100次循环充放电过程后,该电池的容量保持率依旧高达90.8%,并且平均库仑效率达到了98.7%,显示出卓越的电化学性能和循环稳定性。（3）基于上述研究结果,出于构建界面附着能更高的界面层的目的,通过溶液浸渍的方法,在固态电解质表面覆盖一层Zn Br,通过与加热的锂金属反应,生成li Br/liZn离子电子混合导电层。实验表明li Br/liZn界面层能有效改善固体电解质LLZTo和锂金属间的湿润性（界面阻抗从310.4Ωcm下降至40.3Ωcm）。循环性能的测试结果显示,在0.1 m A cm的电流密度条件下,li|Z-LLZTo-0.50|li对称电池能够进行长达800 h的循环,且在整个过程中,极化电压维持在相对较低的水平,仅为49 m V。以li NiCoMno为正极,锂金属为负极组装的纽扣电池在室温下可以稳定循环140圈,容量保持在112.8m Ah g,库伦效率为99.3%。

关键词：固态电解质 li6.75la3zr1.75ta0.25o12 界面改性尿素 SnI2 ZnBr2

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Enhancing interfacial stability in solid-state lithium batteries with polymer/garnet solid electrolyte and composite cathode framework

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Journal of Energy Chemistry 2021年第1期30卷 210-217,I0007页

作者： Long Chen Xiaoming Qiu Zhiming Bai li-Zhen Fan Beijing Advanced Innovation Center for Materials Genome Engineering Beijing Key Laboratory for Advanced Energy Materials and TechnologiesUniversity of Science and Technology BeijingBeijing 100083China Beijing Key laboratory of Advanced Chemical Energy Storage Technologies and Materials Research Institute of Chemical DefenseBeijing 100191China Shanxi Key laboratory of New Energy Materials and Devices Taiyuan University of Technology030024China School of Materials Science and Engineering Beihang UniversityBeijing 100191China

The solid-state lithium battery is considered as an ideal next-generation energy storage device owing to its high safety,high energy density and low ***,the poor ionic conductivity of solid electrolyte and low interfacial stability has hindered the application of solid-state lithium ***,a flexible polymer/garnet solid electrolyte is prepared with poly(ethylene oxide),poly(vinylidene fluoride),li6.75la3 zr1.75ta0.25o12,lithium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide and oxalate,which exhibits an ionic conductivity of 2.0 ×10^(-4) S cm^(-1) at 55℃,improved mechanical property,wide electrochemical window(4.8 V ***/li+),enhanced thermal *** acidic oX was introduced to inhibit the alkalinity reactions between li6.75la3 zr1.75ta0.25o12 and poly(vinylidene fluoride).In order to improve the interfacial stability between cathode and electrolyte,an Al2 o3@liNi0.5Co0.2Mn0.3o2 based composite cathode framework is also fabricated with poly(ethylene oxide) polymer and lithium salt as *** solid-state lithium battery assembled with polymer/garnet solid electrolyte and composite cathode framework demonstrates a high initial discharge capacity of 150.6 mAh g^(-1) and good capacity retention of 86.7% after 80 cycles at 0.2 C and 55℃,which provides a promising choice for achieving the stable electrode/electrolyte interfacial contact in solid-state lithium batteries.

关键词： li6.75la3zr1.75ta0.25o12 Polymer/garnet solid electrolyte Interfacial stability Composite cathode framework lithium metal batteries

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氧化物基固态锂离子电池的制备及性能研究

氧化物基固态锂离子电池的制备及性能研究

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作者：郭甜电子科技大学

学位级别：硕士

全固态锂离子电池采用不易燃的固态电解质取代有机液态电解液,可以从源头上解决锂离子电池的安全问题。但是固态锂离子电池的商业化依然面临着很多问题,如电解质层与电极层之间的界面阻抗较大、固态电解质的室温离子导电率较低等。而石... 详细信息

全固态锂离子电池采用不易燃的固态电解质取代有机液态电解液,可以从源头上解决锂离子电池的安全问题。但是固态锂离子电池的商业化依然面临着很多问题,如电解质层与电极层之间的界面阻抗较大、固态电解质的室温离子导电率较低等。而石榴石结构的lilazrtao(LLZTo)材料室温离子电导率高达10 S·cm,是一种非常有前景的固态电解质材料。本文主要通过制备氧化物-聚合物复合电解质膜以及复合正、负极来组装固态锂离子电池,测试并优化其电化学性能。通过引入缓冲层的方式制备柔性固态锂离子电池并测试其电化学性能。本论文的具体研究工作如下:(1)采用固相合成法制备LLZTo粉末,对材料进行XRD、SEM表征。以PVDF、PVDF-HFP、liTFSI以及LLZTo为原料制备固态电解质膜,探究PVDF与PVDF-HFP的比例、LLZTo粉体的含量以及温度对固态电解质的离子导电率的影响。实验表明:当PVDF:PVDF-HFP=5:95(wt%),liTFSI:LLZTo=9:3(wt%)时的固态电解质膜的离子电导率最高为3.29×10 S·cm,且其离子电导率随温度的升高而增大。(2)制备NCM523复合正极/有机-无机复合固态电解质膜/石墨复合负极全固态锂离子电池,并研究其电化学性能。实验表明,所制备的固态锂离子电池首次充放电比容量分别为171.53 mA·h/g和123.76 mA·h/g,0.05C充放电循环20圈后放电容量保持率仍有94.01%,容量衰减较小,循环性能较好。对电池制备工艺进行优化后得到的电池首次放电比容量为144.1 mA·h/g,首次放电比容量能达到克容量的96.1%,首次库伦效率为80.8%。(3)制备复合正极/柔性固态电解质/复合负极全固态柔性锂离子电池,实验表明:当固态电解质表面引入PC-PMMA-liTFSI-LLZTo缓冲层后,电池首次放电比容量达到148.4 mA·h/g,循环30次后电池容量保持率达到94.5%,同时弯折100次后,电池放电容量保持率达到96.6%。

关键词： li6.75la3zr1.75ta0.25o12 固态电解质复合电极全固态锂离子电池

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