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liNi0.8Co0.1Mn0.1O2@li3po4正极材料的制备及其改性研究

LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2@Li3PO4正极材料的制备及其改性研究

引用

作者：杜倬源南昌大学

学位级别：硕士

为应对温室效应、大气污染等环境问题,加速实现碳中和目标,全球正掀起绿色能源革命浪潮,加快以新能源为主的能源结构转型调整。新能源电动汽车凭借其低碳污染小、绿色清洁、高能量转换效率以及可循环利用等优势迅速成为汽车行业发展新... 详细信息

为应对温室效应、大气污染等环境问题,加速实现碳中和目标,全球正掀起绿色能源革命浪潮,加快以新能源为主的能源结构转型调整。新能源电动汽车凭借其低碳污染小、绿色清洁、高能量转换效率以及可循环利用等优势迅速成为汽车行业发展新势力。电动汽车的飞速发展对动力锂离子电池的性能提出了更高要求。正极材料在锂离子电池中尤为关键,是决定锂离子电池能量密度、使用寿命、循环稳定性、安全性及成本的主要因素。在众多的锂离子电池正极材料中,高镍三元材料li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）因其具有能量密度高、低温性能稳定、充放电性能优异等优点而被业界寄予厚望。不过高镍三元正极材料也存在着表面残碱、电解液侵蚀副反应、结构不稳定、锂镍混排、微裂纹等问题亟待解决。这些问题严重影响了电池的循环性能、倍率性能及安全性,从而制约了其商业化发展规模。针对NCM811存在的痛点问题,本文主要通过li3po4包覆和Zr掺杂改性来提高NCM811的电化学性能和稳定性,具体研究工作如下:以往研究表明,li3po4包覆NCM811获得的改性材料具有优异的电化学表现,因此li3po4包覆NCM811是改善电化学性能的有效方法,且包覆时的烧结温度对最终改性的正极材料的性能有重要影响,为此本文首先优化了li3po4包覆的烧结温度。本实验以NCM811为正极材料,探究制备li3po4包覆的NCM811（记为NCM811@Lpo）的烧结温度对最终改性材料电化学性能的影响。结果表明,采取500℃烧结温度制备获得的NCM811@Lpo具有最佳的电化学性能,在倍率性能测试中,在5 C大电流密度下进行放电时具有129.24 m Ah·g-1的放电比容量,在循环性能测试中,在2 C电流密度下进行循环200圈,表现出较高的容量保持率（79.29%）。结合物理表征分析,表明500℃下烧结制备的NCM811@Lpo材料表面形成了具有良好导li+的li3po4包覆层,可以有效地抑制界面副反应,稳定表面化学组成。为了进一步优化li3po4包覆的效果,本文在其较优温度工艺基础上,继续探究li3po4包覆含量对NCM811@Lpo材料电化学性能的影响。结果表明,在0.5 mol%li3po4包覆含量制备获得的NCM811@Lpo材料表现出最佳电化学性能,在倍率性能测试中,在5 C的大电流密度下进行放电时具有145.51 m Ah·g-1的放电比容量,在循环性能测试中,在2 C电流密度下进行循环200圈,表现出较高的容量保持率（86.56%）。经过物理表征分析可得,0.5 mol%的li3po4用量下烧结制备的NCM811@Lpo材料表面有形成较为均匀的li3po4包覆层,适量的li3po4包覆层的形成可以减少残余碱性杂质,减少正极材料与电解液的接触,稳定表面结构组成。结合li3po4包覆取得的良好改性效果,本文利用Zr元素掺杂进一步调控表面包覆层的性能,以增强改性效果。本研究通过高温固相法烧结制备了Zr和li3po4协同改性的NCM811正极材料（Zr-Lpo-NCM811）。通过优化Zr和li3po4的改性含量,探究出在1 mol%的改性含量制备出的Zr-Lpo-NCM811材料具有最好的电化学性能,在倍率性能测试中,在5 C的大电流密度下进行放电时具有149.2 m Ah·g-1的放电比容量,在循环性能测试中,在2 C电流密度下进行循环200圈,表现出较高的容量保持率（88.43%）。XRD表征结果显示材料表面Zr掺杂引起了NCM811的（0 0 3）晶面衍射峰左移,表明层间距扩大,这有利于li+的可逆脱/嵌。SEM及XPS分析表明在Zr和li3po4协同改性样品表面的包覆层中含有li3po4和Zr O2成分。Zr元素的引入不仅带来了稳定的Zr-O键,有利于稳定层状结构,且还扩大了NCM811表面的层间距,促进li+的运输。li3po4和Zr O2混合包覆层的形成减少了表面残余碱性杂质,并通过形成一个稳定的包覆层界面来隔绝正极材料与电解液的直接接触,进而有效地抑制了电解液侵蚀正极材料带来的副反应,稳定表面化学性质和材料结构。

关键词：锂离子电池 liNi0.8Co0.1Mn0.1O2 li3po4包覆层 Zr掺杂协同改性表面包覆

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