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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 305-312页

作者：杜昌元苏倩许振洋付梦倩贾松岩董丽沈阳化工大学化学工程学院辽宁沈阳110142 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190

本研究以CO_(2)和乙二醇(EG)合成碳酸乙烯酯(EC)为目标,设计合成一系列La掺杂ZnO催化剂,可对ZnO表面lewis酸碱性位点调控,并在无助剂条件下研究了催化剂活性。La-ZnO-1%-550℃具有最好的催化活性,在130℃、4 MPa CO_(2)、1 h条件下,EG... 详细信息

本研究以CO_(2)和乙二醇(EG)合成碳酸乙烯酯(EC)为目标,设计合成一系列La掺杂ZnO催化剂,可对ZnO表面lewis酸碱性位点调控,并在无助剂条件下研究了催化剂活性。La-ZnO-1%-550℃具有最好的催化活性,在130℃、4 MPa CO_(2)、1 h条件下,EG的转化率为0.54%,EC的时空收率和选择性分别为7.326 mmol/(h·g)和99%,并具有良好的稳定性。结合对催化剂的晶体结构、形貌和表面酸碱性等分析,结果显示,La均匀分布在ZnO中空纳米片中,经过550℃煅烧的La掺杂ZnO的表面具有最多的lewis酸碱性位点,催化剂的催化活性随中强lewis酸碱性位点增多而升高。

关键词： CO_(2) ZnO 碳酸乙烯酯 lewis酸碱催化

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锑（Ⅲ）修饰的多金属氧酸盐的自组装与应用研究

锑（Ⅲ）修饰的多金属氧酸盐的自组装与应用研究

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作者：丁悦湖南大学

学位级别：硕士

多金属氧酸盐,简称多酸,是一类纳米级的多核金属氧簇化合物,通常由高价态的前过渡金属离子(如V,Nb,Ta,Mo和W)与氧原子配位得到。主族金属锑(Sb/Sb)及其衍生物（如有机锑）作为一类重要的功能基团已应用于有机催化、生物抑菌、光电转换... 详细信息

多金属氧酸盐,简称多酸,是一类纳米级的多核金属氧簇化合物,通常由高价态的前过渡金属离子(如V,Nb,Ta,Mo和W)与氧原子配位得到。主族金属锑(Sb/Sb)及其衍生物（如有机锑）作为一类重要的功能基团已应用于有机催化、生物抑菌、光电转换等多个领域。将含锑组分引入多酸的合成体系将有望实现二者结构与功能的复合,从而衍生出一系列结构新颖、性能多样的锑修饰的多酸化合物。前期研究工作中,锑（Ⅲ）通常作为中心杂原子位于结构内部,而对于锑（Ⅲ）在多酸体系中作为异金属掺杂的研究相对较少。基于此,本课题意在选取酒石酸锑钾与多种多酸进行交叉自组装,进一步拓展含锑多酸的结构组成与功能应用。我们采用X-射线单晶衍射技术确定化合物的晶体结构,并结合红外光谱、元素分析和热重分析等确定化合物的元素组成。此外,我们利用紫外可见分光光度计、气相色谱仪等设备,初步测试了所制备的含锑多酸化合物在选择性染料吸附和lewis酸碱催化中的具体性能。主要研究成果概述如下:第一部分,以二缺位的硅钨酸[γ-Si WO]为反应前驱体与酒石酸锑钾(KSb（tart）·3HO)反应,通过溶液“一锅法”成功制备了三种化合物:NaKH[{Sb（tart）}(Si WO)]·21HO（NaK-Sb-tart）、KH[{Sb（tart）}(Si WO)]·21HO（K-Sb-tart）、K[{Cu（HO）Sb（tart）}(Si WO)]·14HO（Cu-Sb-tart）。NaK-Sb-tart的晶体结构中,酒石酸锑钾在富钠环境下形成{NaSb（tart）}的次级建构单元并与{Si WO}多酸分子彼此连接,形成具有六边形贯穿孔道的多孔结构,其孔直径达到17.49?。受到骨架空腔负电性和孔径大小的影响,NaK-Sb-tart可以通过离子交换对不同电荷种类和尺寸大小的有机染料分子实现选择性吸附,并在吸脱附染料的过程中保持自身结构的稳定。第二部分,以二缺位的砷钨酸[AsWO（HO）]作为反应前驱体,以酒石酸锑钾或三氯化锑作为锑源,通过溶液“一锅法”成功制备了三种化合物:KNa[（Sb Cl）(B-α-As WO)]·17HO（KNa-Sb）、K[（Sb OH）AsWO（HO）]·16HO（K-Sb）、KNa（NH）[{Sb OH（HO）(WO)（tart）}{WOOH（HO）}(B-α-As WO)]·12HO（KNa NH-Sb）。研究发现,通过更换锑源和改变合成条件,可以对多酸结构中锑原子的数量进行人工调控。基于Sb的孤对电子效应和空的电子轨道,我们以KNa-Sb和K-Sb为催化剂,测试了其在肼和二酮脱水缩合制备吡唑反应中的lewis酸碱催化性能。结果表明,KNa-Sb和K-Sb作为异相催化剂具有催化效率高和稳定性好等诸多优势,且催化活性随着多酸结构中Sb原子数量的增多而逐渐提升。第三部分,我们初步探索了铌多酸与金属锑结合的可能性。通过调控反应条件,抑制了锑的水解并增大了K[HNbO]·13HO的溶解度,以溶液“一锅法”成功制备了一例化合物:K[Cu（en）][Sb(Sb NbO)]·13HO(K-SbNb,en=乙二胺)。晶体结构显示,K-SbNb具有三明治型的经典二聚体结构,[Cu（en）]作为抗衡阳离子在多酸的自组装过程中起到了关键作用。通过本论文的研究工作,我们深入探讨了金属锑（Ⅲ）与多种多酸间的相互作用模式。基于对反应原料的筛选和合成条件的摸索,初步建立了锑（Ⅲ）修饰的多酸化合物的合成方法学。通过分析产物的晶体结构,总结了锑（Ⅲ）与缺位多酸的自组装特点;同时,初步探索了其在选择性染料吸附和lewis酸碱催化领域的应用价值并揭示其构效关系。

关键词：多金属氧酸盐锑自组装晶体结构 lewis酸碱催化

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