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Metal-Free C_(3)N_(4) with plentiful nitrogen vacancy and increased specific surface area for electrocatalytic nitrogen reduction

引用

Journal of Energy Chemistry 2021年第9期30卷 546-555页

作者： Ziming Zhao Yu Long Sha Luo Yutong Luo Ming Chen Jiantai Ma State Key Laboratory of Applied Organic Chemistry(SKLAOC) College of Chemistry and Chemical EngineeringLanzhou UniversityLanzhou 730000GansuChina

As a substitute for synthetic ammonia under mild condition, electrocatalytic nitrogen reduction reaction(NRR) provides a hopeful approach for the development of ammonia. Nevertheless, the current development of NRR electrocatalysts is far from enough and a systematic research is needed to gain a better improvement. This article presents that 2 D C_(3)N_(4)-NV with a large specific surface area and abundant nitrogen vacancies is prepared by a simple and feasible method, and used as a metal-free catalyst for electrocatalytic NRR. Experiment result and density functional theory(DFT) calculation reveal that nitrogen vacancies in 2 D C_(3)N_(4)-NV can act as an efficient active site for catalytic NRR, which is conducive to capturing and activating N_(2), lowering Gibbs free energy(DG) in reaction and inhibiting hydrogen evolution reaction(HER) at the same time. In addition, the larger specific surface area also makes more active site exposed, which is good for the contact between the electrolyte and the active site, thus enhancing its NRR activity. The electrocatalyst shows an excellent catalytic activity for NRR in 0.1 M HCl, including Faradaic efficiency of 10.96%, NH_(3) yields of 17.85 lg h^(-1) mg_(cat)^(-1)., and good stability(over 20 h).

关键词： 2D C_(3)N_(4)-NV larger specific surface area Nitrogen vacancy Electrocatalyst NRR

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