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Mn-doped perovskite-type oxide lafeo3 as highly active and durable bifunctional electrocatalysts for oxygen electrode reactions

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Frontiers of Materials Science 2020年第4期14卷 459-468页

作者： Jingze ZHANG Sheng ZHU Yulin MIN Qunjie XU Shanghai Key Laboratory of Materials Protection and Advanced Materials in Electric Power Shanghai Engineering Research Center of Energy-Saving in Heat Exchange SystemsShanghai University of Electric PowerShanghai 200090China Shanghai Institute of Pollution Control and Ecological Security Shanghai 200092China

Perovskite oxides based on the alkaline earth metal lanthanum for oxygen reduction reaction(ORR)and oxygen evolution reaction(OER)in alkaline electrolytes are promising catalysts,but their catalytic activity and stability remain unsatisfactory.Here,we synthesized a series of LaFe1-xMn2O3(x=0,0.1,0.3,0.5,0.7,0.9 and 1)perovskite oxides by doping Mn into lafeo3(LF).The results show that the doping amount of Mn has a significant effect on the catalytic performance.When x=0.5,the catalyst lafeo.sMno.sO3(LFM)exhibits the best performance.The limiting current density in 0.1 mol·L^-1 KOH solution is 7 mA·cm^-2,much larger than that of the commercial Pt/C catalyst(5.5 mA·cm^-2).Meanwhile,the performance of the doped catalyst is also superior to that of commercial Pt/C in terms of the long-term durability.The excellent catalytic performance of LFM may be ascribed to its abundant 0^2-/0^-species and low charge transfer resistance after doping the Mn element.

关键词： oxygen electrode reaction oxygen reduction reaction oxygen evolution reaction perovskite electrocatalyst lafeo3

lafeo3纳米颗粒的丙酮及乙二醇甲醚气敏性能优化研究

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LaFeO3纳米颗粒的丙酮及乙二醇甲醚气敏性能优化研究

作者：冯亦彪太原理工大学

学位级别：硕士

当今社会,人们越来越重视生产安全和人体健康。一些常见的有毒有害气体如丙酮和乙二醇甲醚,既是生产生活中的重要资源,也是造成一系列疾病的主要原因,因此这些气体的检测受到广泛关注。在气敏领域,氧化物半导体气体传感器是目前应用最... 详细信息

当今社会,人们越来越重视生产安全和人体健康。一些常见的有毒有害气体如丙酮和乙二醇甲醚,既是生产生活中的重要资源,也是造成一系列疾病的主要原因,因此这些气体的检测受到广泛关注。在气敏领域,氧化物半导体气体传感器是目前应用最广的一类气体传感器,目前钙钛矿结构的P型半导体材料lafeo作为新型气敏材料已经取得一些成果,但在响应值、选择性和工作温度等方面还存在不足。研究发现,适当运用掺杂和复合可以提升材料的气敏性能。因此制备新型lafeo气敏材料并优化其丙酮及乙二醇甲醚气敏性能具有重要的应用前景。本论文采用溶胶-凝胶法合成了不同Pr掺量的lafeo纳米颗粒,研究了变价稀土元素Pr对lafeo纳米颗粒丙酮及乙二醇甲醚气敏特性的影响;采用水热法制备Zn O纳米颗粒并与lafeo合成不同摩尔比的复合材料,研究了N型半导体氧化物Zn O复合对lafeo纳米颗粒丙酮及乙二醇甲醚气敏特性的影响。结论如下:(1)LaPrFe O(x=0、0.05、0.1和0.2)的丙酮及乙二醇甲醚气敏特性。表征及电学测试结果表明,Pr掺杂减少了lafeo晶粒尺寸,由于变价Pr离子掺入引起电价平衡和氧空位平衡,提升了lafeo传感器的电阻并增加活化能;气敏测试结果表明,随着Pr掺量增加,LaPrFe O传感器对丙酮的气体响应值先增大后减小,缩短响应/恢复时间并降低工作温度;对乙二醇甲醚气体响应值也先增大后减少,延长了响应时间但提高了恢复特性。其中LaPrFe O传感器对丙酮及乙二醇甲醚均表现出良好的选择性和稳定性,气敏性能最佳。(2)ZnO-lafeo(Zn O:lafeo=1/4、1/3、1/2和1)的丙酮及乙二醇甲醚气敏特性。表征结果表明,总体上Zn O的引入使lafeo纳米颗粒晶格发生膨胀,由于两种材料晶粒尺寸相差很大,不同复合量体现出不同的lafeo包覆情况;BET测试表明了不同的孔径尺寸和比表面积;电学测试结果表明随着Zn O复合量的增加,lafeo传感器的电阻和活化能逐渐增大;气敏测试结果表明,Zn O复合lafeo抑制了丙酮气敏性能,但是大幅提升了低浓度乙二醇甲醚的气体响应值,其检测下限可达ppb级别,大幅缩短响应/恢复时间并表现出良好的选择性和稳定性。

关键词： lafeo3 丙酮乙二醇甲醚气敏性能

lafeo3/g-C3N4/棉织物对印染废水中RB-19和Cr(Ⅵ)降解去除性能研究

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LaFeO3/g-C3N4/棉织物对印染废水中RB-19和Cr(Ⅵ)降解去除性能研究

作者：余本先东华大学

学位级别：硕士

印染废水中高色度染料和生物致畸性重金属离子严峻威胁水资源安全和人类健康。半导体光催化技术可以利用太阳光催化去除印染废水中有机染料和重金属离子,是印染废水的有效处理手段之一。在众多新兴半导体材料中,钙钛矿氧化物lafeo是一... 详细信息

印染废水中高色度染料和生物致畸性重金属离子严峻威胁水资源安全和人类健康。半导体光催化技术可以利用太阳光催化去除印染废水中有机染料和重金属离子,是印染废水的有效处理手段之一。在众多新兴半导体材料中,钙钛矿氧化物lafeo是一种具有窄带隙的半导体材料,拥有优异的光学性能,然而其在光催化应用中受到活性低和粉体易团聚的限制。本研究首先制备lafeo钙钛矿材料,并构建lafeo/g-CN直接Z型异质结来提高其光催化活性。最后将lafeo/g-CN材料负载到棉织物上有效解决粉体易团聚的问题,进一步提升材料的实际应用范围。主要研究内容和结果如下:(1)lafeo材料的合成和性能表征。采用水热-煅烧法制备lafeo材料,并通过XRD、BET和UV-Vis DRS表征分析不同温度合成的lafeo晶体结构、比表面积和光学性能。研究结果表明:lafeo合成温度为700℃,保温时间6 h条件下得到的lafeo材料光催化性能最好,形成斜方晶相lafeo,比表面积达到16.9 m/g,吸收带边在600 nm左右。(2)lafeo/g-CN材料的合成和表征。采用准聚合物煅烧法制备lafeo/g-CN材料。研究结果表明:在g-CN相对lafeo质量分数为40%,准聚合物煅烧温度550℃条件下,lafeo/g-CN材料可以达到最优的光催化性能。FE-SEM、EDS-Mapping和TEM测试表明g-CN纳米片均匀分散在lafeo微球表面。FT-IR分析和XPS等表征测试结果显示,lafeo/g-CN中各元素组成及化学价态与lafeo和g-CN一致,证实lafeo/g-CN异质结的成功构建。(3)研究pH值、RB-19和Cr(Ⅵ)浓度、无机盐离子以及常见的表面活性剂对lafeo/g-CN材料去除RB-19和Cr(Ⅵ)的影响。结果表明:lafeo/g-CN材料在溶液酸性(pH=3)条件下对RB-19和Cr(Ⅵ)的去除效率最好;lafeo/g-CN材料的去除效率随着污染物浓度增大而降低。水中常见无机盐离子对lafeo/g-CN影响程度为CO>Mg>SO>Ca>K。对于RB-19降解去除,表面活性剂对lafeo/g-CN影响程度为:CTAB>SDS>SDBS>PEG 2000;对于Cr(Ⅵ)还原去除,表面活性剂对lafeo/g-CN影响程度为:PEG2000>SDS>SDBS>CTAB。(4)研究lafeo/g-CN材料对RB-19和Cr(Ⅵ)去除的可能光催化机理及应用性能。PL、EIS和I-T表征测试表明lafeo/g-CN光生载流子的激发和分离得到增强。根据ERS、Moot-Schooky和UV-Vis DRS测试推测lafeo/g-CN为直接Z型异质结,·OH、·O和h为主要活性物种。通过浸渍工艺将制备的lafeo/g-CN材料整理到棉织物上。研究结果表明:浴比1:100,lafeo/g-CN浓度为3 g/L时棉织物负载量达到饱和。以循环五次降解RB-19和还原Cr(Ⅵ)去除率变化为指标评估lafeo/g-CN/棉织物回收稳定性能,结果表明循环五次后lafeo/g-CN/棉织物对RB-19去除率仍保持80%以上,对Cr(Ⅵ)去除率仍保持60%以上。

关键词：印染废水 lafeo3 棉织物 RB-19降解 Cr(Ⅵ)还原

lafeo3基复合体系构建及丙酮气敏性能研究

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LaFeO3基复合体系构建及丙酮气敏性能研究

作者：张翼旋太原理工大学

学位级别：硕士

丙酮是重要的有机合成原料,良好的工业溶剂,但其极度易燃且具有高挥发性和强刺激性。人类长期接触丙酮会出现眩晕、乏力、情绪波动甚至昏迷。此外,糖尿病患者呼气中丙酮含量远高于健康个体,丙酮可以作为糖尿病检测指标物。因此,有必要... 详细信息

丙酮是重要的有机合成原料,良好的工业溶剂,但其极度易燃且具有高挥发性和强刺激性。人类长期接触丙酮会出现眩晕、乏力、情绪波动甚至昏迷。此外,糖尿病患者呼气中丙酮含量远高于健康个体,丙酮可以作为糖尿病检测指标物。因此,有必要开发快速、高灵敏、可靠的丙酮传感器,以保护人类健康。lafeo是一种钙钛矿结构的p型半导体,具有带隙宽、热和化学稳定性好、电磁和催化性能优异等特点,在丙酮传感领域得到了广泛地研究。但气体响应值较低,工作温度较高等问题阻碍了lafeo纳米材料在高性能气体传感领域的实际应用。为了进一步提高lafeo纳米材料的丙酮气敏性能以满足实际应用需求,本论文将商用的p型有机导电聚合物PANI粉末、n型WO纳米颗粒和Ti O纳米颗粒作为添加物,分别与溶胶凝胶法制备的lafeo纳米颗粒复合,利用XRD和SEM表征了不同组分纳米复合材料的晶体结构和微观形貌,研究了添加物复合比例对lafeo基纳米复合材料丙酮气敏性能的影响,并从接收和传导机制分析了lafeo基纳米复合材料丙酮气敏性能增强机理。主要结论如下:(1)按照PANI与lafeo质量比为1%、3%和5%将溶胶凝胶法制备的lafeo纳米颗粒与商用PANI直接混合形成一系列PANI-lafeo纳米复合材料。其中质量比为3%的PANI-lafeo气敏元件气敏性能最佳,在120℃工作温度下,对100 ppm丙酮的气体响应值为36.6,同时相对于甲醇、氨水和乙二醇,对丙酮表现出最好的选择性。研究表明lafeo纳米颗粒中引入PANI可增加复合材料PANI-lafeo界面lafeo侧吸附氧的含量,提高材料内部载流子传导的调控,从而改善PANI-lafeo纳米复合材料的丙酮气敏性能。(2)按照WO与lafeo质量比为5%、10%和15%将溶胶凝胶法制备的lafeo纳米颗粒与商用WO纳米颗粒直接混合形成一系列WO-lafeo纳米复合材料。其中质量比为10%的WO-lafeo气敏元件气敏性能最佳,在138℃工作温度下,对100 ppm丙酮的气体响应值为55.1,同时具有相对较好的重复性、稳定性和选择性。研究表明lafeo纳米颗粒中引入WO形成p-n异质结,提高了纳米复合材料内部载流子传导的调控,从而改善WO-lafeo纳米复合材料的丙酮气敏性能。(3)按照Ti O与lafeo质量比为5%、10%和15%将溶胶凝胶法制备的lafeo纳米颗粒与商用Ti O纳米颗粒直接混合形成一系列Ti O-lafeo纳米复合材料。其中质量比为10%的Ti O-lafeo气敏元件气敏性能最佳,在144℃工作温度下,对100 ppm丙酮的气体响应值为37.3,同时相对于甲醇和乙二醇,对丙酮和乙醇表现出较好的选择性。研究表明lafeo纳米颗粒中引入Ti O可增加复合材料的BET比表面积,同时p-n异质结的形成有效提高了复合材料界面间电荷重组,从而改善Ti O-lafeo纳米复合材料的丙酮气敏性能。

关键词： lafeo3 PANI WO3 TiO2 溶胶凝胶法纳米复合材料丙酮气敏

Ag/3DOM lafeo3制备及其光芬顿降解青霉素钾性能研究

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Ag/3DOM LaFeO3制备及其光芬顿降解青霉素钾性能研究

作者：张琴琴河北科技大学

学位级别：硕士

抗生素废水生物毒性强,成分复杂,是一种难降解有机废水,传统的污水处理技术很难将其彻底降解。光芬顿技术不仅可提高难降解污染物的处理效率,还克服了传统芬顿法中pH适用范围窄和铁泥产生量大的缺点。本论文制备了具有可见光响应的新型... 详细信息

抗生素废水生物毒性强,成分复杂,是一种难降解有机废水,传统的污水处理技术很难将其彻底降解。光芬顿技术不仅可提高难降解污染物的处理效率,还克服了传统芬顿法中pH适用范围窄和铁泥产生量大的缺点。本论文制备了具有可见光响应的新型三维有序大孔(3DOM)钙钛矿光芬顿催化剂。以青霉素钾为模型污染物,考察材料光芬顿催化性能,研究其光芬顿催化降解青霉素钾反应机理。取得的研究结果如下:1)采用溶胶-凝胶法制备不同孔径的3DOMlafeo催化剂。其中,当聚苯乙烯(PS)微球粒径为2.0μm时,青霉素钾120 min去除率和反应速率常数分别为90.8%和0.01702 min。对青霉素钾降解机理和降解路径进行了分析,发现在·OH的作用下,青霉素钾最后降解为小分子物质。ECOSAR程序毒性预测结果显示,青霉素钾经光芬顿降解后的产物几乎无毒。2)以PS微球粒径为2.0μm时制备的lafeo为载体,采用硝酸银浸渍法联合硼氢化钠还原法制备不同负载量的Ag/3DOMlafeo。当硝酸银浓度为0.2 mol·L时,青霉素钾120 min去除率和反应速率常数分别为99.9%和0.0378 min。同样对青霉素钾降解机理和降解路径进行了分析,发现Ag/3DOMlafeo在光芬顿体系中活化双氧水产生大量·OH和·O进而实现了青霉素钾的高效降解,最后产生CO和HO。ECOSAR程序毒性预测结果显示,青霉素钾经光芬顿降解后的中间产物的急性毒性和慢性毒性有所降低,但仍保留了部分毒性,最终产物毒性较小。3)利用制备的Ag/3DOMlafeo处理实际制药废水。在双氧水投加量为1.5m L·L、初始pH为7、青霉素钾初始浓度为125 mg·L和Ag/3DOMlafeo投加量为300 mg·L的条件下,青霉素钾去除率和COD去除率分别达99%和85.2%。5次循环,Ag/3DOMlafeo对青霉素钾实际废水的青霉素钾去除率和COD去除率分别维持在97%和83.56%左右,其3DOM结构和晶型结构均未明显改变,金属元素浸出率低于0.15%,说明了催化剂高活性和高稳定性。

关键词： Ag lafeo3 3DOM结构光芬顿技术青霉素钾

Preparation and NO2 Sensing Characteristics of lafeo3 Nanoparticles

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稀有金属材料与工程 2006年第S3期 165-166页

作者： Xiangdong Lou~1 Xiaohua Jia~1 Jiaqiang Xu~2 (1.College of Chemistry and Environmental Science,Henan Normal University,Xinxiang 453007,China) (2.College of Materials and Chemical Engineering,Zhengzhou University of Light Industry,Zhengzhou 450002,China)

lafeo3nanoparticles were prepared by decomposing a precursor La[Fe(CN)6]·4H2O at 800℃,the precursor was synthesized by a coordination precipitation process at room temperature.The decomposing mechanism of the precursor was investigated by analyzing TG-DSC curves.Its crystal structure,particle size and ceramic microstructure were characterized by X-ray diffraction (XRD) and transmission electron microscopy (TEM).Furthermore,the gas sensing properties were tested at static state.It can be shown that lafeo3nanoparticles are highly crystallized after sintering at 800℃,the particle size is about 50 nm.The sensor based on lafeo3nanoparticles shows remarkable sensitivity to NO2.

关键词： thermal decomposition gas sensor lafeo3

碳微球模板法制备lafeo3钙钛矿及其催化氧化罗丹明B性能

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中国科学：化学 2018年第3期48卷 309-316页

作者：于克王珊肖萍汤兑海朱君江赵震沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所沈阳110034 中国石油大学(北京)理学院重质油国家重点实验室北京102249

本文首先以蔗糖为前驱体水热法合成碳微球,通过调整水热时间(6~24 h)改变碳微球粒径和表面性能,然后再以其为模板制备了lafeo_3钙钛矿.X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、N_2物理吸附等表征结果表明,样... 详细信息

本文首先以蔗糖为前驱体水热法合成碳微球,通过调整水热时间(6~24 h)改变碳微球粒径和表面性能,然后再以其为模板制备了lafeo_3钙钛矿.X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、N_2物理吸附等表征结果表明,样品均为钙钛矿结构,且晶系结构随碳微球水热时间的增加由斜方晶系向立方晶系转变;与无模板条件下制备的lafeo_3相比,碳微球模板制备的lafeo_3具有更好的比表面积、分散度和表面化学性能.室温下测试了lafeo_3催化分解H_2O_2性能,以及H_2O_2氧化消除罗丹明B的性能.结果表明,lafeo_3具有较好的催化H_2O_2氧化罗丹明B性能,其中以碳微球水热时间20 h为模板制备的lafeo_3(标记为lafeo_3-C20)表现出最高的活性;通过比较H_2O_2分解和氧化罗丹明B的活性变化可知,H_2O_2催化分解的中间产物是氧化罗丹明B的活性物种.最后,对lafeo_3-C20样品进行了6次催化氧化罗丹明B的循环实验,发现催化剂在6次循环后无活性下降,说明lafeo_3-C20在反应中有非常好的稳定性.

关键词：碳微球模板 lafeo3 催化氧化罗丹明B 过氧化氢

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基于lafeo3/YSZ/Pt结构的混成电势乙醇传感器研究

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传感技术学报 2019年第11期32卷 1608-1612页

作者：洪浩孙剑文吴次南刘泽文贵州大学大数据与信息工程学院贵阳550025 代尔夫特理工大学微电子系北京代尔夫特智能科技研究院北京100083 清华大学微电子研究所北京100084

制备了以掺钇氧化锆(YSZ)为固态电解质,lafeo3为敏感电极的混成电势乙醇气体传感器。lafeo3通过溶胶-凝胶法制备并用XRD分析。利用场发射电子扫描显微镜对YSZ基底和敏感电极表面形貌进行了表征。测试结果表明制备的传感器在350℃的工作... 详细信息

制备了以掺钇氧化锆(YSZ)为固态电解质,lafeo3为敏感电极的混成电势乙醇气体传感器。lafeo3通过溶胶-凝胶法制备并用XRD分析。利用场发射电子扫描显微镜对YSZ基底和敏感电极表面形貌进行了表征。测试结果表明制备的传感器在350℃的工作条件下对乙醇有良好的响应(400×10^-6乙醇时135 mV)和较快的响应时间(50×10^-6乙醇时14 s)。测试结果还表明此传感器有良好的可重复性和选择性。

关键词：气体传感器混成电势溶胶-凝胶 YSZ lafeo3

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lafeo3中氢的吸附及扩散机理的第一性原理研究

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LaFeO3中氢的吸附及扩散机理的第一性原理研究

作者：潘昌昌兰州理工大学

学位级别：硕士

ABO型氧化物作为镍氢电池新型的负极材料,不仅反应活性好,放电容量高,储氢现象具有普遍性,而且成本低、易活化、具有较好的化学稳定性等优点,因此极具一种潜在的应用价值。但是ABO型氧化物中H原子的占位、H原子的扩散机制等基础性问题... 详细信息

ABO型氧化物作为镍氢电池新型的负极材料,不仅反应活性好,放电容量高,储氢现象具有普遍性,而且成本低、易活化、具有较好的化学稳定性等优点,因此极具一种潜在的应用价值。但是ABO型氧化物中H原子的占位、H原子的扩散机制等基础性问题尚不清楚,因而运用第一性的原理方法,计算研究了H分子在lafeo(010)表面的吸附性质,H原子在lafeo(010)体相中的占位以及扩散过程。通过计算表面能确定lafeo(010)为最稳定的吸附表面。研究表明,H分子在(010)表面主要有三种化学吸附:第一种吸附发生在O-O桥位,H分子完全解离分别吸附于表面两个O原子上,形成两个-OH基,这是最佳吸附位置,此时H原子与表面O原子的作用主要是H 1s与O 2p轨道杂化作用的结果,H-O之间为典型的共价键;H分子的解离能垒为1.542e V,说明表面需要一定的热条件,H分子才会发生解离吸附过程;第二种吸附发生在Fe-O桥位,H分子完全解离,一个H原子吸附在O原子上形成-OH基,另一个H原子吸附在Fe原子上形成金属键;第三种吸附发生在O顶位,H分子部分解离吸附在同一个O原子上形成HO分子,HO分子容易脱离表面形成氧空位。此外,H分子在吸附的过程还可以发生物理吸附。本文同时研究了H原子在lafeo(010)表面的吸附和体相中的占位以及相应的过渡态,研究表明:H原子在表层的最佳吸附位置是O原子顶位,同时表面Fe位置也能够储氢;吸附在表面Fe原子上的H原子易扩散到邻近的O原子上,吸附在O原子上的H原子也易扩散到邻近更稳定的O原子上,但在Fe原子间的扩散很难以发生。H原子在次表层的最佳占据位置是O原子附近,H从表面扩散到次表层,途经最近邻位置,与直接扩散相比是更有利的扩散路径,其最佳扩散路径为:H原子由表层O原子顶位扩散至次表层中O原子附近,然后扩散至次表层中O原子附近。H原子在体相第三层的最佳占据位置可能为O4原子附近或者O原子附近,H原子由O原子附近扩散至O原子附近所需克服的能垒值更低,O为体相第三层的最佳占据位置,H原子由O原子附近扩散至O原子附近为次表层向体相第三层扩散的最佳路径。同时发现体相第三层中Fe原子也能够储氢,H原子易占据在O原子附近。因此H原子由表层向体相扩散的最佳路径为:H原子由表层O原子顶位扩散至次表层中O原子附近,然后扩散至次表层中O原子附近,最后扩散至体相第三层中O原子附近,扩散过程是围绕O原子层层向内递进的过程,不断重复进行跳跃—旋转式传导。

关键词：密度泛函理论 lafeo3 表面吸附体相占位过渡态