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Silicalite-1分子筛耦合镧基钙钛矿氧载体在化学链反应中的性能调控

Silicalite-1分子筛耦合镧基钙钛矿氧载体在化学链反应中的性能调...

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作者：袁凯昆明理工大学

学位级别：硕士

化学链甲烷重整耦合CO还原技术既能将CH转化为合成气,同时又可以将CO转化为CO。这一技术分为两个反应阶段:首先,氧载体中的晶格氧将CH转化为合成气;其次,还原后的氧载体从CO中夺取氧得以再生,该过程伴随着CO的产生。筛选具有高活性和高... 详细信息

化学链甲烷重整耦合CO还原技术既能将CH转化为合成气,同时又可以将CO转化为CO。这一技术分为两个反应阶段:首先,氧载体中的晶格氧将CH转化为合成气;其次,还原后的氧载体从CO中夺取氧得以再生,该过程伴随着CO的产生。筛选具有高活性和高热稳定性的氧载体是这一工艺的核心。钙钛矿氧载体因其独特的热稳定性和结构可调控性,在化学链重整技术中应用前景十分广阔。本文采用溶胶-凝胶法制备了系列lafeCoCuO(y=0,0.05,0.10,0.15)和lafeCoO(x=0,0.1,0.2,0.3,0.4,0.5)钙钛矿氧载体,并且将氧载体与Silicalite-1分子筛进行混合。其中Silicalite-1分子筛采用微波法合成,该制备方法操作过程简便,大幅度地缩短了制备时间。利用XRD、BET、TEM、XPS和CH-TPR&CO-TPO等表征手段分析了氧载体的物化性质,探究了Co,Cu部分取代氧载体对反应活性的影响。此外,还探索了Silicalite-1分子筛的引入对氧载体的理化性质及反应活性的影响。在CH氧化反应过程中,适量的Co(x≤0.2)取代Fe能提高lafeCoO样品反应活性及储放氧能力。其中lafeCoO和lafeCoO的反应活性较高。为了提高氧载体的抗积碳能力,采用机械混合法将这两种氧载体与Silicalite-1分子筛混合。反应评价结果表明,随着Silicalite-1分子筛含量的增加,S-1/lafeCoO样品的抗积碳能力降低。在耦合Silicalite-1分子筛后(质量比为1:9),S-1/lafeCoO样品的抗积碳能力有所提高。接下来又制备了一系列lafeCoCuO(y=0,0.05,0.10,0.15)氧载体,其中lafeCoCuO样品表现出最高的CH转化率和抗积碳能力。当Silicalite-1分子筛和lafeCoCuO钙钛矿氧载体以1:9比例混合时,CH转化率和抗积碳能力较高。通过循环实验发现,耦合Silicalite-1分子筛可以进一步提高lafeCoCuO循环稳定性。这主要是由于在循环反应过程中氧载体会沿着Silicalite-1分子筛的边壁及孔道进行生长,抑制了氧载体颗粒的团聚现象,进而提高了氧载体的结构稳定性及反应活性。

关键词：化学链甲烷重整耦合CO2还原合成气 lafe1-xcoxo3 lafe0.8Co0.2-yCuyO3 Silicalite-1

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