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la-mg-ni系合金循环容量衰减的机理

电池 2011年第1期41卷 11-14页

作者：董小平杨丽颖耿晓光王少恺河北大学质量技术监督学院河北保定071002

制备铸态及退火后la0.75mg0.25ni3.44Co0.2Al0.06合金,以研究la-mg-ni系合金的循环容量衰减机理。XRD、SEM和电化学分析表明:合金的主相为(la,mg)2(ni,Co,Al)7,还有la(ni,Co)5和la(ni,Co)2相。退火合金中各相间mg和ni的浓度差降低。铸态合金、950℃和1 050℃退火合金中各相间电化学腐蚀的最大腐蚀电流分别为113.1 mA/g、72.3 mA/g和80.6 mA/g。合金中活性元素氧化腐蚀、合金颗粒粉化以及各相间的电化学腐蚀,是合金电极失效的重要原因。

关键词： la-mg-ni系合金相成分电化学腐蚀容量衰减机理

la-mg-ni系A2B7型贮氢电极合金的相结构与电化学性能研究

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La-Mg-Ni系A2B7型贮氢电极合金的相结构与电化学性能研究

作者：陈江平兰州理工大学

学位级别：硕士

本文在全面综述国内外稀土系非AB、AB型贮氢合金研究进展的基础上,确定以la-mg-ni系Puni型贮氢合金作为研究对象,采用XRD、SEM等材料分析方法及恒电流充放电、线性极化、电化学阻抗谱及恒电位阶跃放电等电化学测试技术,首先就退火处理对... 详细信息

本文在全面综述国内外稀土系非AB、AB型贮氢合金研究进展的基础上,确定以la-mg-ni系Puni型贮氢合金作为研究对象,采用XRD、SEM等材料分析方法及恒电流充放电、线性极化、电化学阻抗谱及恒电位阶跃放电等电化学测试技术,首先就退火处理对Puni型lamgniCo贮氢合金相结构和电化学性能的影响规律进行了研究;在Puni型合金热处理研究的基础上,发现了la-mg-ni系A8型合金具有比Puni型合金更好的综合电化学性能,于是本文继续以la-mg-ni系A8型合金作为研究对象,分别就退火温度和元素替代对合金相结构和电化学性能的影响进行了研究;最后又初步研究了不同热处理工艺对化学计量比为3.8和4.0的la-mg-ni三元合金相结构和电化学性能的影响。对于Puni型lamgniCo合会,本文系统研究了退火处理温度对合金相结构和电化学性能的影响。结果表明,合金相主要有Puni型(la,mg)(ni,Co)相、Ceni型(la,mg)(ni,Co)相、CaCu型la(ni,Co)相和mgCuSn型lamg(ni,Co)相。合余在1123K退火处理时有利于Puni型合金相的形成,而在1173K退火处理时则有利于Ceni型合金相的形成,且此时Ceni型(la,mg)(ni,Co)相为主相。退火处理对合金中各物相的晶体学微结构影响不大。退火处理后合金的放氢平台变平变宽。合金均有较好活化性能,随着退火温度的升高,合金电极的放电容量逐渐得到提高,其最大放电容量由铸态时的315.64mAh/g增加到1173K退火处理时的402.5mAh/g,Ceni型合金和Puni型金具有相似的吸放氢特性和电极活化特性。退火处理对改善Puni型合金电极的循环稳定性是有限的,但研究发现Ceni型合金电极具有比Puni型合金电极更好的循环稳定性和动力学性能,经70次充放电循环后,1173K退火处理时的合金电极的容量保持率可达92.9%。对于AB型lamgni合金,本文进一步研究了退火温度对合金相结构和电化学性能的影响。结果表明,铸态合金由lani相、lamgni相、(la,mg)ni相以及GdCo型相组成,退火处理后,合金由GdCo型相、Ceni型相和(la,mg)ni相组成。随着退火温度升高,Puni型相的丰度减小,Ceni型相的丰度增加。退火处理可以有效改善合金电极的综合电化学性能,经1073K退火处理后,合金电极具有最高的放电容量(391.2mAh/g),合金电极的循环稳定性随退火温度的升高而不断提高,在1173K时合金电极经150次循环后其电极容量保持率为82%。合金的高倍率放电性能(HRD)随退火温度升高略有增加,在1173K时,合金电极的HRD最好(HRD=89.0%)。GdCo型和Ceni型合金具有相似的贮氢性能和电化学性能。在上述研究的基础上,采用Y对lamgni合金中的la进行部分替代,系统研究了laYmgni(x=0,1,1.5,2)贮氢合金的相结构和电化学性能。结果发现,

关键词：贮氢合金 la-mg-ni系合金热处理元素替代相结构电化学性能

la-mg-ni系储氢合金结构与电化学性能研究

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La-Mg-Ni系储氢合金结构与电化学性能研究

作者：师彦春内蒙古科技大学

学位级别：硕士

随着人们环保意识的加强,移动电子产品的日益小型、轻质化,要求小型高容量ni/MH电池配套。众所周知AB5型贮氢合金的容量已接近其理论值,进一步提升空间较小。这就促使开发有更高能量密度的新一代贮氢电极合金。对于提高容量来说,最具希... 详细信息

随着人们环保意识的加强,移动电子产品的日益小型、轻质化,要求小型高容量ni/MH电池配套。众所周知AB5型贮氢合金的容量已接近其理论值,进一步提升空间较小。这就促使开发有更高能量密度的新一代贮氢电极合金。对于提高容量来说,最具希望的合金之一是la-mg-ni系(Puni型)合金,但此类贮氢合金存在的主要问题是电化学循环稳定性较差。因此,开展对此系列合金的系统研究,具有重要的学术价值和良好的应用前景。本文在国内外la-mg-ni系贮氢合金研究进展的基础上,确定了以la-mg-ni系贮氢合金作为研究对象,采用XRD、SEM、电化学测试、动力学测试以及真空快淬工艺、退火工艺技术,全面系统的研究了元素替代及快淬、退火等工艺对la-mg-ni系贮氢合金相结构及电化学性能的影响,得到一些主要结论。对laPrmgniCoAl (x=0,0.1,0.2,0.3,0.4)系列合金的研究结果表明,随着替代元素Pr含量的增加,合金主相由lani相向lani相转变。合金最大放电容量、高倍率放电能力、放电电压特性均随着Pr含量的增加而降低,但合金的循环稳定性随着Pr含量的增加稳定增强。Pr含量x=0.4时的合金具有最好的循环稳定性。快淬工艺促进了合金中lani相的形成,虽然降低了合金容量,但提高了合金的循环稳定性。SEM分析结果表明合金表面的氧化腐蚀和粉化是导致容量迅速衰退的主要原因。研究了Zr替代la对laZrmgniCoAl (x=0,0.05,0.1,0.15,0.2,)系列合金结构与电化学性能的影响。研究发现,Zr替代la后虽然降低了合金的放电容量和放电电压特性,但合金的高倍率放电性能和循环稳定性得到了大大的改善。Zr的替代量为x=0.2时,合金具有最佳的循环稳定性,x=0.1时合金具有最佳的高倍率放电性能。快淬促进了合金中出现非晶相,导致合金容量下降而寿命增强。合金表面的氧化腐蚀和粉化是导致容量迅速衰退的主要原因。对lamgniCoAl (x=0,0.05,0.1,0.15,0.2)系列合金进行了详细的研究,并采取退火工艺提高其综合性能。结果表明Al替代ni虽然降低了合金的高倍率放电性能,但是大幅提高了合金的活化性能和放电电压特性,尤其是合金的循环寿命得到改善。x=0.2时的合金的具有最佳的循环稳定性。Al在合金表面形成一层致密的AlO薄膜,抑制了合金的氧化腐蚀是合金循环稳定性得到改善主要原因。退火工艺有利于lani相生成和合金组织均匀化,显著提高了合金最大放电容量、放电电压特性和循环寿命。

关键词：贮氢合金 la-mg-ni系合金相结构电化学性能元素替代

Si对la-mg-ni系A2B7型储氢合金相结构与电化学性能影响的研究

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Si对La-Mg-Ni系A2B7型储氢合金相结构与电化学性能影响的研究

作者：宋春红内蒙古科技大学

学位级别：硕士

la-mg-ni系合金电极具有高的放电容量及优良的吸放氢动力学特性，是极具希望的新一代高容量贮氢电极材料，但其电化学循环稳定性差限制了其商业化的应用。如何提高合金电极的循环稳定性是该类合金目前应用研究的关键问题。以la-mg-ni系A... 详细信息

la-mg-ni系合金电极具有高的放电容量及优良的吸放氢动力学特性，是极具希望的新一代高容量贮氢电极材料，但其电化学循环稳定性差限制了其商业化的应用。如何提高合金电极的循环稳定性是该类合金目前应用研究的关键问题。以la-mg-ni系AB型贮氢合金lamgniCoAlSi(x=0，0.05，0.1，0.15，0.2)为研究对象，采用真空中频感应炉熔炼，并且对其进行退火处理，利用X射线衍射分析了合金的相组成及相结构，采用电化学测试系统测试了合金电极的电化学性能与动力学特性，用P-C-T曲线测试仪测试铸态及退火态合金的气态吸氢曲线。研究了Si元素替代ni对la-mg-ni系AB型贮氢合金的相结构和电化学性能的影响：结构分析表明，合金都具有多相结构，包含lani和(la,mg)ni主相及少量lani和Alni相，随着Si替代量的增加，合金中(la,mg)ni相减少，lani相增加，且lani相的晶胞体积先增大后减小。合金具有良好的活化性能，Si替代ni后，合金吸放氢平台压降低，导致合金电极的放电容量降低，合金电极的循环稳定性在适量的Si替代后得到改善。合金电极的电化学阻抗、极限电流密度、氢扩散系数随着Si替代量的增加先增大后减小，证实了所测试合金的高倍率放电性能随着Si含量的增加的变化，说明合金电极的动力学性能随着Si替代量的增加先提高后降低。考察了退火处理对合金lamgniCoAlSi(x=0.2)相结构和电化学性能的影响：退火处理后，合金中(la,mg)ni相消失，主相为lani相。合金退火后活化性能依然良好，在适宜的退火温度下合金lamgniCoAlSi(x=0.15)的放电容量增大，而合金lamgniCoAlSi(x=0.2)经退火处理后放电容量下降，退火后合金电极的循环稳定性得到改善。合金不含Si和Si含量为x=0.15和0.2时适宜温度的退火处理可以提高合金的高倍率放电性能，而在合金Si含量为x=0.05和0.1时，退火处理不利于改善合金的高倍率放电性能。探索了la-mg-ni系AB型合金lamgniCoAlSi(x=0,0.1)的气态吸氢动力学性能：合金具有较好的初始吸氢速率，温度升高合金的吸氢量提高，Si替代ni使合金晶粒减小，致使容纳氢原子的间隙减少，不利于合金的吸氢，适宜温度的退火处理在一定程度上提高了合金的吸氢量，但含Si的合金在退火处理后吸氢量提高幅度不大。

关键词： la-mg-ni系合金相结构电化学性能电极动力学性能吸氢动力学

la-mg-ni系A_(2)B_(7)型合金相结构与储氢性能研究进展

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中国材料进展 2023年第1期42卷 30-38页

作者：李媛陈康莉王文凤张璐韩树民燕山大学环境与化学工程学院河北秦皇岛066004

氢的燃烧热值高、储量丰富、燃烧产物零污染,被认为是理想的能源载体。氢能的发展对“双碳”目标的实现具有重要的支撑作用,而氢能的发展又离不开高密度、低成本的储氢材料。la-mg-ni系A_(2)B_(7)型储氢合金是在la-ni二元合金的基础上... 详细信息

氢的燃烧热值高、储量丰富、燃烧产物零污染,被认为是理想的能源载体。氢能的发展对“双碳”目标的实现具有重要的支撑作用,而氢能的发展又离不开高密度、低成本的储氢材料。la-mg-ni系A_(2)B_(7)型储氢合金是在la-ni二元合金的基础上发展起来的一类新型储氢合金,具有储氢容量高、原料成本低等优势。mg加入到la-ni合金后进入到[A_(2)B_(4)]亚单元中,抑制了氢致非晶化现象,使结构保持稳定,加速了合金的实用化进程。la-mg-ni系A_(2)B_(7)型储氢合金本征储氢容量可达到1.80%以上(质量分数),显著高于已经商品化的AB_(5)型储氢合金。la-mg-ni系A_(2)B_(7)型储氢合金的晶体结构可调控性强,并且容易受到组成与制备条件细微变化的影响。基于以上认识,重点关注了关于la-mg-ni系A_(2)B_(7)型储氢合金组成与制备技术等相关的研究报道,较为系统地综述了元素取代和制备技术等对la-mg-ni系A_(2)B_(7)型储氢合金相结构与储氢性能及电化学性能的影响,总结了合金发展中尚需解决的问题,为制备性能优良的合金提供了思路与依据,并对合金未来的发展趋势进行了展望。

关键词：储氢合金 la-mg-ni系合金超晶格合金相结构储氢性能

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退火温度对(la,Y)-mg-ni-Al合金气态吸放氢性能影响

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稀有金属与硬质合金 2017年第1期45卷 40-45,57页

作者：董小平杨丽颖庞艳荣王涛李志远刘光辉河北大学质量技术监督学院河北保定071002 河北大学新能源汽车研究中心河北保定071002 保定市交通运输局公路设施设备维护处河北保定071000

为了探究la0.62Y0.2mg0.18ni3.30Al0.20合金具有良好气态吸放氢性能的适宜退火温度,采用XRD、OM分析了铸态及退火合金的相结构及金相组织,用SEM观察了吸放氢前后合金颗粒的表面形貌,用压力-组成-温度(PCT)仪测试了合金的PCT特性以及吸... 详细信息

为了探究la0.62Y0.2mg0.18ni3.30Al0.20合金具有良好气态吸放氢性能的适宜退火温度,采用XRD、OM分析了铸态及退火合金的相结构及金相组织,用SEM观察了吸放氢前后合金颗粒的表面形貌,用压力-组成-温度(PCT)仪测试了合金的PCT特性以及吸放氢动力学性能。结果表明,900℃退火合金含有lani5和(la,Y,mg)2(ni,Al)7主相以及ni3Y残余相。随着退火温度升高,主相不变,但ni3Y转变成Y2ni7相;主相晶胞体积先增大后减小,在41~43°衍射角度内,半高宽先减小后增大。与铸态及其他温度退火合金相比,950℃退火合金的组织均匀性较好,吸放氢量、平均吸放氢速率较高,吸放氢的氢压和滞后系数较小。综合比较,实验范围内,合金的适宜退火温度为950℃。

关键词：退火温度 la-mg-ni系合金相结构气态吸放氢性能

成分对汽车用(la_(0.7)mg_(0.3))ni_(x)合金储氢特性的影响

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无机盐工业 2021年第9期53卷 51-56页

作者：邵光俭王克乐浙江经济职业技术学院浙江杭州310018 浙江理工大学

为开发出具有高循环寿命和高储氢性能的新能源汽车用稀土镁基储氢合金,考察了铸态和退火态的铸锭/快淬(la_(0.7)mg_(0.3)ni_(x)(x=2.0、2.5、3.0)储氢合金的微观结构、物相组成和储氢特性。结果表明,当x=2.5时快淬法储氢合金具有较好的... 详细信息

为开发出具有高循环寿命和高储氢性能的新能源汽车用稀土镁基储氢合金,考察了铸态和退火态的铸锭/快淬(la_(0.7)mg_(0.3)ni_(x)(x=2.0、2.5、3.0)储氢合金的微观结构、物相组成和储氢特性。结果表明,当x=2.5时快淬法储氢合金具有较好的吸放氢平台压力,PCT曲线中体现出完全脱氢特征,吸氢容量约为1.44%(质量分数)。经过850~950℃退火处理,铸锭法(la_(0.7)mg_(0.3)ni_(2.5)储氢合金相较(la_(0.7)mg_(0.3))ni_(2.0)储氢合金具有更高的吸放氢平台压和更宽的吸放氢平台,表明前者具有相对更好的吸放氢性能;不同退火温度下(la_(0.7)mg_(0.3))ni_(2.5)储氢合金的吸放氢平台压较为接近,吸氢和放氢容量可达到1.6%(质量分数)。铸锭法和快淬法(la_(0.7)mg_(0.3))ni_(x)储氢合金中的lani_(5)和(lamg)ni_(3)相会随着退火温度的升高而逐渐转变为(lamg)_(2)ni_(7)相;铸锭法和快淬法(la_(0.7)mg_(0.3))ni_(2.5)储氢合金的表面粉末颗粒分别在退火温度为950℃和900℃时最为细小。

关键词：成分 la-mg-ni系合金物相储氢性能显微形貌

铸态la_(1-x)Sm_xmg_(3.6)Co_(0.4)(x=0～0.4)合金的贮氢性能（英文）

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稀有金属材料与工程 2016年第8期45卷 1938-1942页

作者：翟亭亭杨泰袁泽明许胜张羊换钢铁研究总院北京100081 东北大学辽宁沈阳110819

采用真空感应熔炼方法制备了la_(1-x)Sm_xmgni_(3.6)Co_(0.4)(x=0~0.4)合金,并系统研究了Sm替代la对合金相结构、形貌、以及贮氢性能的影响。利用XRD和SEM分析了合金的相结构。结果表明,合金包含lamgni_4和lani_5两相;la_(1-x)Sm_xmgni_(3.6)Co_(0.4)(x=0~0.4)系列合金在348 K,3 MPa下的气态吸氢量(质量分数,%)随着Sm添加呈现逐渐降低的趋势,分别为1.859、1.707、1.585、1.578、1.471;合金的P-C-T曲线显示lamgni_4相在吸放氢时有平坦的平台压,同时通过在323,348,373 K下对合金P-C-T曲线的研究表明,la_(1-x)Sm_xmgni_(3.6)Co_(0.4)(x=0~0.4)合金中lamgni_4相在吸氢过程中的焓变在x=0时为-40.37 kJ/mol,随着Sm替代量增加到x=0.4,焓变降到了-26.99 kJ/mol。而熵变也从x=0时的-101.9 J·(mol/K)^(-1)。降到了x=0.4时的-77.56 J·(mol/K)^(-1);la_(1-x)Sm_xmgni_(3.6)Co_(0.4)(x=0~0.4)合金的电化学合金测试表明,最大放电容量随着Sm替代量的增加从347 mAh/g降到了270.5 mAh/g,但是合金的循环稳定性随着Sm替代的增加得到了很大的提高。

关键词： la-mg-ni系合金贮氢性能焓变熵变电化学性能

退火温度对la_3mgni_(14)电极合金电化学行为的影响

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材料热处理学报 2011年第4期32卷 7-12页

作者：杨丽颖董小平李小亭王涛林玉芳张羊换河北大学质量技术监督学院河北保定071002 钢铁研究总院功能材料研究所北京100081

为了改善la3mgni14合金的循环寿命,在0.3 MPa氩气气氛及1123、1223、1323 K温度下分别对合金进行了退火处理,处理时间为10 h,同时研究了退火温度对la3mgni14电极合金的相结构、显微组织及电化学行为的影响。结果表明,退火温度影响合金... 详细信息

为了改善la3mgni14合金的循环寿命,在0.3 MPa氩气气氛及1123、1223、1323 K温度下分别对合金进行了退火处理,处理时间为10 h,同时研究了退火温度对la3mgni14电极合金的相结构、显微组织及电化学行为的影响。结果表明,退火温度影响合金的相结构,铸态及1123 K温度退火后合金包含lani5、(la,mg)2ni7主相和少量的lani2相,1223 K温度退火有利于合金中(la,mg)ni3相的形成,1323 K温度退火后合金主相为lani5和(la,mg)ni3相。退火后合金的显微组织比铸态合金更加均匀,晶粒尺寸增大。随着退火温度升高,合金的最大放电容量和循环寿命单调增加,高倍率放电性能、损耗角以及极限电流密度增大,充放电电位差和电荷迁移电阻减小。

关键词：退火温度 la-mg-ni系合金电化学行为