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镧基氧化物催化尿素醇解合成碳酸乙烯酯性能研究

镧基氧化物催化尿素醇解合成碳酸乙烯酯性能研究

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作者：孙若琪青岛大学

学位级别：硕士

碳酸乙烯酯(Ethylene carbonate,EC)是一种性能优异的绿色极性有机溶剂,能溶解多种有机物。由于良好的溶解性,EC可用作纺织、印染等行业的溶剂和锂离子电池等电化学领域的电解液。此外,EC还是合成碳酸二甲酯、聚碳酸酯、呋喃唑酮等高价... 详细信息

碳酸乙烯酯(Ethylene carbonate,EC)是一种性能优异的绿色极性有机溶剂,能溶解多种有机物。由于良好的溶解性,EC可用作纺织、印染等行业的溶剂和锂离子电池等电化学领域的电解液。此外,EC还是合成碳酸二甲酯、聚碳酸酯、呋喃唑酮等高价值化学品的重要中间体。目前,EC的合成方法主要有光气法、酯交换法、卤代醇法、环加成法和尿素醇解法。其中,尿素醇解法因其原料价格低廉、工艺简单和绿色环保等优势,在众多EC合成方法中脱颖而出。现阶段,工业催化剂氧化锌虽然尿素醇解活性高,但催化过程中锌离子大量浸出,产物EC中杂质金属离子过多,导致后续纯化工艺复杂。为此,本文制备出一系列镧(la)基氧化物,并考察其对尿素醇解法合成EC的性能;研究la基氧化物结构和表面酸碱性对催化尿素醇解法合成EC活性、选择性、稳定性和金属离子浸出率的影响;通过吸附红外、热重分析等技术,探究了尿素醇解法合成EC反应路径和la基氧化物催化机理,为高效尿素醇解法EC合成催化剂的开发提供理论依据和研究基础。具体内容如下:(1)通过水热-共沉淀法得到一系列la与多种过渡金属[m,m=铁(Fe)、钴(Co)、镍(Ni)、锌(Zn)]的复合氧化物(la-m),并且考察复合氧化物结构对其催化尿素醇解法合成EC性能的影响。表征结果表明,la-Fe和la-Co具有铁酸镧(la Fe O)和钴酸镧(la Co O)的ABO型钙钛矿结构;la-Ni和la-Zn具有氧化镧与氧化镍(laO-Ni O)和氧化锌(laO-Zn O)复合氧化物结构。在la与m摩尔比1:1的四种la-m氧化物中,la-Zn-1-1表现出最佳的尿素醇解法合成EC催化性能。具体来说,在140℃和95 KPa时,la-Zn-1-1催化乙二醇(EG)和尿素发生醇解反应7小时后,EG转化率和EC选择性分别为98.2%和96.5%。并且与商业Zn O催化性能相当。值得注意的是,la-Zn-1-1比Zn O具有更好的循环稳定性,并且Zn离子浸出量仅为Zn O的1/24。(2)通过水热-共沉淀法合成了具有ABO钙钛矿结构的laCu O催化剂,并研究其催化尿素醇解法合成EC的性能。la/Cu比为1:1时的la-Cu-O-1催化尿素醇解法合成EC的性能最佳。具体而言,在140℃和95 KPa下,la-Cu-O-1催化EG和尿素发生醇解反应7小时后,EG转化率约为100%,EC选择性为96.6%,远高于laO和氧化铜(Cu O)。与商业催化剂Zn O进行对比,la-Cu-O-1在循环稳定性和金属离子浸出量上都表现优异。催化机理研究表明,la-Cu-O-1优异催化性能的原因为:la-Cu-O-1表面暴露处适当的酸碱位点,其不仅促进EG的羟基(O-H)解离形成醇盐,并削弱中间体(2-羟乙基氨基甲酸酯)脱水形成副产物2-恶唑烷酮的性能,从而提高催化活性和产物中EC的选择性。此外,反应机制研究表明,la-Cu-O-1催化尿素醇解法合成EC经历如下反应路径:尿素先缩合为缩二脲,再由缩二脲与EG反应生成中间体羟乙基氨基甲酸酯,再由中间体脱氨合成EC。

关键词：碳酸乙烯酯 la-m复合氧化物钙钛矿酸碱合作构效关系

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