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腔体约束LIBS结合机器学习对土壤重金属元素的定量分析

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光谱学与光谱分析 2022年第8期42卷 2387-2391页

作者：刘烨坤郝晓剑杨彦伟郝文渊孙鹏潘保武中北大学电子测试技术重点实验室山西太原030051

土壤重金属元素含量检测及防治,对我国农业、生态环境修复具有重大意义。利用外加腔体约束结合激光诱导击穿光谱技术(LIBS)获得土壤光谱数据,采用机器学习对土壤中重金属元素Ni和Ba含量进行分析。实验设置延迟时间为0.5~5μs,选择NiⅡ22... 详细信息

土壤重金属元素含量检测及防治,对我国农业、生态环境修复具有重大意义。利用外加腔体约束结合激光诱导击穿光谱技术(LIBS)获得土壤光谱数据,采用机器学习对土壤中重金属元素Ni和Ba含量进行分析。实验设置延迟时间为0.5~5μs,选择NiⅡ221.648 nm和BaⅡ495.709 nm作为目标研究特征谱线,计算两种LIBS条件下延迟时间对信噪比、光谱强度及增强因子的影响。结果表明,腔体约束LIBS(CC-LIBS)可以增大光谱强度及目标元素信噪比,同时随着采集延迟时间增长,等离子体数目变少,光谱强度及信噪比逐渐减小并趋于稳定;当延迟时间设置为1μs时,CC-LIBS条件下Ni和Ba元素特征谱线信噪比达到最优,确定此时为LIBS最优实验条件。通过最优条件获取9种含Ni和Ba元素土壤样品的光谱数据,由于采集到的每组光谱信息有12248个数据点,利用主成分分析(PCA)对CC-LIBS条件下的光谱数据降维,在保留95%以上的土壤原始信息后,选择9个主成分作为定量分析模型的输入变量,以提高模型的运算速度。采用机器学习中的Lasso,AdaBoost和Random Forest模型,对PCA降维后的光谱数据进行建模及预测,实现土壤重金属元素Ni和Ba的定量分析。结果表明,与Lasso和AdaBoost模型相比,Random Forest模型在训练集和测试集中表现出的预测性能最优。Random Forest模型下Ni元素在测试集中的R^(2)为0.937,RMSEP为3.037;Ba元素在测试集中的相关系数R^(2)为0.886,均方根误差RMSEP为90.515。基于腔体约束LIBS技术结合机器学习,为土壤重金属元素的高精度检测提供了技术指导。

关键词：机器学习光谱强度 LIBS 特征谱线光谱数据数据降维定量分析模型增强因子

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基于闪光光谱的侵彻过程光学观察窗口分析

光谱学与光谱分析 2023年第3期43卷 718-723页

作者：司宇刘吉武锦辉赵磊闫晓燕中北大学信息与通信工程学院山西太原030051 中北大学仪器与电子学院山西太原030051

可见光高速摄影是研究弹丸侵彻过程的重要方式,然而弹丸侵彻过程中发出的强烈闪光会导致高速摄影丢失诸如着靶、侵入等时刻的关键画面。因此,分析侵彻光谱发生机理、选取合适的侵彻过程光学观察窗口尤为重要。针对400 mm直径高强度钢卵... 详细信息

可见光高速摄影是研究弹丸侵彻过程的重要方式,然而弹丸侵彻过程中发出的强烈闪光会导致高速摄影丢失诸如着靶、侵入等时刻的关键画面。因此,分析侵彻光谱发生机理、选取合适的侵彻过程光学观察窗口尤为重要。针对400 mm直径高强度钢卵形弹以804 m·s^(-1)侵彻20 cm厚度45^(#)钢靶的实验,设计了光谱瞄准采集设备。利用多模光纤耦合物镜在距离靶板25 m处采集了侵彻全过程积分光谱,采集区覆盖靶板直径431 mm。对侵彻靶板破片中可能存留的弹头熔融物质以及弹托其他样品进行LIBS(laser induced breakdown spectroscopy)分析,并与侵彻积分光谱成分对比分析。研究表明,侵彻光谱与高速碰撞闪光光谱发生机理相同,均包含连续光谱与线光谱。615~700 nm区间内的平稳积分连续光谱由两部分组成:(a)弹靶少量金属元素和OⅠ、OⅡ发射光谱的展宽积分;(b)少量热辐射光谱积分。侵彻热辐射主要源于剪切应变做功和摩擦做功,然而侵彻光谱中的热辐射强度明显低于高速碰撞光谱,这是弹丸在剪切冲塞、侵彻后大部分动能得以保留造成的;侵彻过程可见光光谱具有明显原子发射谱线,主要来自于金属原子及其一级电离的发射光谱。干扰最强的可见光成分来源于588.88~589.53和766.41~766.43 nm的FeⅠ等离子体线光谱,且由于斯塔克展宽效应,线光谱呈洛伦兹线型,其FWHM(full width at half maximum)可达27 nm。因此,在野外环境侵彻实验中,当Fe为弹靶主要成分时,380~450 nm为可见光高速摄影的最佳观察窗口,可以避免侵彻发光干扰,实现对侵彻全过程拍摄。考虑到大气对该波段的散射影响,应保证高速摄影设备的光通量。

关键词：侵彻发射光谱光学观察窗口 LIBS

基于激光诱导击穿光谱对重金属胁迫下的植物体内元素成像分析

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光谱学与光谱分析 2023年第5期43卷 1485-1488页

作者：汤泉钟敏嘉殷鹏鲲张志陈珍明吴桂容林庆宇广西碳酸钙资源综合利用重点实验室(贺州学院) 材料与化学工程学院广西贺州542899 生物资源与生态环境教育部重点实验室(四川大学) 四川大学生命科学学院四川成都610064 贺州学院食品与生物工程学院广西贺州542899 四川大学机械工程学院四川成都610064

植物修复是一种绿色有吸引力的重金属污染修复技术。了解重金属在植物体内不同部位的分布,有助于深入了解重金属植物修复的分子机制。激光诱导击穿光谱技术(LIBS)在元素原位快速分析时拥有突出的技术优势,尤其是具备无需复杂样品前处理... 详细信息

植物修复是一种绿色有吸引力的重金属污染修复技术。了解重金属在植物体内不同部位的分布,有助于深入了解重金属植物修复的分子机制。激光诱导击穿光谱技术(LIBS)在元素原位快速分析时拥有突出的技术优势,尤其是具备无需复杂样品前处理、可对固体样品直接分析的突出特点,目前元素扫描成像是LIBS技术的重要研究及应用方向。设计并搭建了基于纳秒脉冲激光器的元素成像LIBS装置,系统光斑分辨率50μm,样品移动步距为100μm,成像分析速度为6.25 mm2·min-1,装置可实现自动化扫描,满足实际分析需求,系统采用多通道平面光栅光谱仪,光谱范围180~800 nm,目标元素光谱经基线扣除,峰面积拟合及归一化处理后绘制分布热图,并以伪彩呈现样品不同区域的元素分布。以豌豆为水培植物模型,利用所搭建的元素成像LIBS装置开展豌豆植株的在体原位元素成像分析,分析了Ni、 Cu、 Cr及Pb重金属在植物体内的差异性分布,并研究了上述四种重金属的吸收途径。结果显示,该元素成像装置可以对植物体内存在的C、 Mg、 Fe、 Ca、 Na、 K等主要基体元素进行有效分析,经过重金属胁迫后,豌豆植物体内存在明显的重金属累积且不同重金属在植株中呈现不同的分布趋势,镍离子在胚轴、胚芽部位大量存在,与镍离子分布不同的是,植株大量吸收铜离子并富集在根部初生结构中;重金属铬在豌豆根的中部和胚芽、胚轴大量积累,而重金属铅则大量富集在胚轴、胚芽中,根尖的含量最少。该研究表明,元素成像LIBS技术可实现对植物体内多种重金属的在体同时分析,这对辅助研究环境水体重金属污染植物修复的机理有意义,同时可为植物生理学和生态毒理学等领域的相关研究提供装置和新方法。

关键词：重金属污染 LIBS 生物积累空间分布元素成像

单斜ZnP_(2)负极材料的锂化机理及性能

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化学学报 2022年第6期80卷 756-764页

作者：毕文超张琳锋陈健田瑞雪黄昊姚曼大连理工大学材料科学与工程学院辽宁省能源材料及器件重点实验室大连116024

过渡金属磷化物电位低且比容量高,是有发展前景的锂离子电池(LIBS)负极材料.其中,ZnP_(2)属于双活性负极材料,Zn与P都能与Li^(+)发生反应,储Li^(+)性能更具有竞争力.但是,对于ZnP_(2)的锂化机理及产物尚不明确.采用第一性原理计算和电... 详细信息

过渡金属磷化物电位低且比容量高,是有发展前景的锂离子电池(LIBS)负极材料.其中,ZnP_(2)属于双活性负极材料,Zn与P都能与Li^(+)发生反应,储Li^(+)性能更具有竞争力.但是,对于ZnP_(2)的锂化机理及产物尚不明确.采用第一性原理计算和电化学测试方法研究了ZnP_(2)的电子性质和电化学性能,通过理论计算和实验测试相结合阐述了ZnP_(2)的锂化机制.首先,以密度泛函理论(DFT)计算揭示了ZnP_(2)的锂化机理、Li^(+)扩散路径、势垒和理论比容量(1477 mAh/g).其次,通过直流电弧等离子体法及固相烧结法合成ZnP_(2),并测试其首圈放电曲线,显示放电容量为1439 mAh/g,与理论计算结果相近.此外,薄膜X射线衍射(XRD)检测最终产物成分为LiZn和Li3P,与DFT计算结果一致.

关键词： LIBS 负极材料 DFT 直流电弧等离子体法锂化机制

基于LIBS的GdFe合金材料快速检测技术研究

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中国无机分析化学 2024年第2期14卷 239-246页

作者：王东杰张艾蕊李华昌汤淑芳王选北矿检测技术股份有限公司北京102628 矿冶科技集团有限公司北京100160 中国计量科学研究院北京100029

为了明晰LIBS(激光诱导击穿光谱)技术检测稀土合金材料的光谱特点,进一步开发基于LIBS的快速检测方法,推动LIBS技术在稀土领域的应用。利用激光诱导击穿光谱仪对GdFe合金材料激发光谱,结合信号强度及背景噪音,研究确定了最佳设置参数。... 详细信息

为了明晰LIBS(激光诱导击穿光谱)技术检测稀土合金材料的光谱特点,进一步开发基于LIBS的快速检测方法,推动LIBS技术在稀土领域的应用。利用激光诱导击穿光谱仪对GdFe合金材料激发光谱,结合信号强度及背景噪音,研究确定了最佳设置参数。分别考察激光器和光谱仪的参数设置对光谱的影响,根据激发光谱中相关谱线的变化趋势,探讨GdFe合金材料的LIBS检测方法。实验发现,GdFe合金样品与激光孔(Laser aperture)的距离(Z值)、激光能量和积分时间是影响LIBS光谱信号强度和背景噪音的关键参数。因金属和合金样品表面常覆盖氧化层,考察了脉冲激光的预剥蚀次数对光谱稳定性的影响,研究得出,在双脉冲均为164 mJ激光能量的激发下,预剥蚀1次可保证光谱效果。同时研究了两个激光器同时激发和延迟激发对GdFe合金光谱成因的影响,发现单脉冲激发与双脉冲同时激发所得光谱的信号强度并非两束脉冲单独激发的累加信号。通过光谱分析,确定了Z值0.8 mm、两个激光器的脉冲能量164 mJ、积分时间12μs、脉冲延时时间0μs,GdFe合金材料的光谱效果最佳,可为GdFe合金材料的LIBS检测方法建立提供参考,拓展LIBS技术在稀土领域的应用,为稀土合金产品的快速检测技术发展提供基础研究数据。

关键词： LIBS GdFe合金光谱分析快速检测

基于激光诱导击穿光谱技术的深海稀土元素识别与定量分析探索

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矿物岩石地球化学通报 2023年第4期42卷 796-801页

作者：卢渊曲政晓杜增丰韩焱于淼黄牧张鑫中国海洋大学物理与光电工程学院山东青岛266100 中国科学院海洋研究所山东青岛266071 自然资源部第一海洋研究所山东青岛266061

深海稀土在世界大洋中广泛分布,其资源潜力巨大。我国是最早开展深海稀土调查的国家之一,引入新技术、新方法有助于未来海洋稀土资源的开发与利用。激光诱导击穿光谱(LIBS)作为一种新型的海洋原位探测技术,具备深海稀土原位分析的能力... 详细信息

深海稀土在世界大洋中广泛分布,其资源潜力巨大。我国是最早开展深海稀土调查的国家之一,引入新技术、新方法有助于未来海洋稀土资源的开发与利用。激光诱导击穿光谱(LIBS)作为一种新型的海洋原位探测技术,具备深海稀土原位分析的能力。本文将LIBS技术引入深海沉积物稀土元素的探测与分析中,以富稀土深海沉积物标准物质(GBW07586~GBW07590)为研究对象,识别出16种稀土元素(Pm除外)的LIBS特征光谱峰,并以此验证了LIBS用于La等6种稀土元素的定量分析能力,可实现ppm量级的灵敏检测。本文阐述了LIBS技术面向深海稀土矿检测的适用性,研究结果将为未来LIBS深海稀土原位探测提供重要依据,为深海稀土资源评估与开采提供支撑。

关键词：深海沉积物稀土元素 LIBS 元素识别定量分析

激光诱导击穿光谱(LIBS)技术在低碳钢铁冶金行业的应用

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中国无机分析化学 2024年第2期14卷 168-175页

作者：牛广辉张业建林庆宇宝武重工有限公司研发中心上海201901 四川大学分析仪器研究中心机械工程学院成都610065

激光诱导击穿光谱技术(Laser induced breakdown spectroscopy,简称LIBS)是一种基于激光等离子体的发射光谱技术,具有样品制备简单,分析迅速,多元素同时分析,现场在线和远程分析等独特优势,已在钢铁冶金领域取得了越来越广泛的应用与发... 详细信息

激光诱导击穿光谱技术(Laser induced breakdown spectroscopy,简称LIBS)是一种基于激光等离子体的发射光谱技术,具有样品制备简单,分析迅速,多元素同时分析,现场在线和远程分析等独特优势,已在钢铁冶金领域取得了越来越广泛的应用与发展。综述了近年来LIBS技术在钢铁冶金领域的应用研究进展,从冶金生产的全流程进行介绍,包括矿石、熔融钢水/铁水、钢铁产品及炉渣和废气分析。同时,还总结了LIBS技术在钢铁冶金领域应用的优点和缺点,并对该技术的应用前景及未来发展方向进行展望。

关键词： LIBS 低碳钢铁冶金元素分析

Synthesis of amorphous SeP2/C composite by plasma assisted ball milling for high-performance anode materials of lithium and sodium-ion batteries

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Progress in Natural Science:Materials International 2021年第4期31卷 567-574页

作者： Cheng Lin Liuzhang Ouyang Renzong Hu Jun Liu Lichun Yang Huaiyu Shao Min Zhu School of Materials Science and Engineering Guangdong Provincial Key Laboratory of Advanced Energy Storage Materials South China University of Technology China-Australia Joint Laboratory for Energy & Environmental Materials Key Laboratory of Fuel Cell Technology of Guangdong Province Joint Key Laboratory of the Ministry of Education Institute of Applied Physics and Materials Engineering (IAPME) Department of Physics and Chemistry Faculty of Science and Technology University of Macau

To promote substantially the performances of red phosphorous(P) anode for lithium and sodium-ion batteries, a simple plasma assisted milling(P-milling) method was used to in-situ synthesize SeP2/C composite. The results showed that the amorphous SeP2/C composite exhibits the excellent lithium and sodium storage performances duo to the small nano-granules size and complete combination of selenium(Se) and phosphorous(P) to generate Se–P alloy phase. It was observed that inside the granules of SeP2/C composite the nanometer size of the Se P2particles ensured the fast kinetics for Li~+ and Na~+ transfer, and the amorphous carbon wrapping the Se P2particles relieved volume expansion during lithium/sodium storage processes and enhances electric conductivity. Therefore, the SeP2/C electrode retained reversible capacities of 700 m A h g-1at 2 A g-1after 500 cycles and 400 m A h g-1at 0.5 A g-1after 400 cycles as anode for LIBS and SIBs, respectively. The result proves that the amorphous SeP2/C composite can be a new type of anode material with great potential for lithium and sodium-ion batteries.

关键词： Plasma-assisted ball milling SeP 2 /C anode Amorphous structure LIBS SIBs

LIBS结合特征融合方法提高煤炭分类准确率

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LIBS结合特征融合方法提高煤炭分类准确率

作者：沈雨伽长春工业大学

学位级别：硕士

激光诱导击穿光谱技术(laser-induced breakdown spectroscopy,LIBS)用于煤炭检测时,选取煤炭中主要金属元素的特征谱线作为输入特征,由于在特征谱线选取中不能兼顾全谱特征容易导致光谱信息丢失,这会对定性分析造成影响。因此,针对特... 详细信息

激光诱导击穿光谱技术(laser-induced breakdown spectroscopy,LIBS)用于煤炭检测时,选取煤炭中主要金属元素的特征谱线作为输入特征,由于在特征谱线选取中不能兼顾全谱特征容易导致光谱信息丢失,这会对定性分析造成影响。因此,针对特征选取的不足,本文采用特征融合方法对LIBS光谱数据进行分析,特征融合方法可以利用煤炭样品中多个光谱特征,实现多个光谱特征的优势互补,获得更加准确的识别结果。主要内容包括:(1)LIBS在用于煤质检测时,选用标准的无烟煤样品,在最佳实验条件下采集无烟煤样品的光谱数据,通过观察煤炭样品的LIBS光谱图,并结合NIST数据库,选取煤炭样品中主要和次要成分相关的15个光谱特征。通过特征融合方法将选取的15个光谱特征融合成915个特征作为分类模型的输入特征,基于煤炭光谱数据的高维数和复杂性,分别选用KNN(K-nearest neighbor,KNN)、SVM(Support Vector Machine,SVM)和RF(Random Forest,RF)对特征融合前后的煤炭光谱数据进行分类预测。(2)在构建分类模型过程中,KNN相对于朴素贝叶斯和逻辑回归算法而言,对异常点不敏感,能够更准确地解决存在异常特征的煤炭数据分类问题。因此,首先采用KNN算法对煤炭光谱数据进行分类预测,得到了88.3%的准确率。接着,将数据特征融合后,再以新生成的特征作为KNN算法的输入进行分类,并取得了92.9%的高准确率。通过比较特征融合前后的分类结果,发现特征融合后的KNN煤炭分类准确率明显提高了,提高了4.6%。(3)由于受煤炭噪声数据的影响,KNN分类结果并不理想,引入SVM算法对煤炭数据进行分类,SVM是有监督学习算法的一种,SVM具有克服噪声的能力,并引入核函数解决非线性问题,可以用于解决数据分类问题,SVM的煤炭分类准确率为91.7%,高于KNN的88.3%。将特征融合后的特征作为新的特征输入,特征融合后的SVM的煤炭分类准确率为96.3%,提高了4.6%。(4)针对煤炭分类预测中,SVM在解决煤炭分类问题时,难以训练大规模数据集,所以SVM对于煤炭分类预测效果并不理想。RF是以决策树为基学习器的集成学习算法,抗过拟合能力比较强,在处理大规模数据集上表现良好,引入RF对煤炭进行分类,分类准确率为94.6%高于SVM的91.7%,将特征融合后的特征作为新的特征输入,特征融合后的RF的煤炭分类准确率为99.6%,提高了5.0%。本文利用激光诱导击穿光谱技术结合特征融合方法对煤炭种类进行分类预测。根据煤炭的光谱谱线选取合适的特征,然后引入特征融合方法,将选取出的特征,融合成新的特征作为输入特征。使用KNN、SVM和RF对特征融合前和特征融合后的数据进行分类对比,发现使用特征融合后的KNN、SVM和RF煤炭分类准确率均高于特征融合前的值,说明了结合特征融合方法可以提高煤炭分类准确率。

关键词： LIBS 光谱特征特征选取特征融合煤炭分类