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H原子在W低指数面上的吸附位和吸附态

化学学报 2007年第9期65卷 785-792页

作者：张静于艳杰王泽新秦伟娜刁兆玉郝策山东师范大学化学系大连理工大学精细化工国家重点实验室大连116024 山东师范大学管理学院济南250014

应用原子和表面簇合物相互作用的5参数Morse势及由5参数Morse势组装推广的leps方法对H-W低指数表面吸附体系进行了研究,并获得了全部临界点特性.计算结果表明,低覆盖度下,H原子优先吸附在W(100)面的内层吸附位二层桥位B',获得156meV的... 详细信息

应用原子和表面簇合物相互作用的5参数Morse势及由5参数Morse势组装推广的leps方法对H-W低指数表面吸附体系进行了研究,并获得了全部临界点特性.计算结果表明,低覆盖度下,H原子优先吸附在W(100)面的内层吸附位二层桥位B',获得156meV的垂直振动频率,随着覆盖度的增加,H原子稳定吸附在表层的五重洞位(二层顶位)、桥位及顶位.内层吸附位的优先吸附,对与其邻近的表面吸附位的临界点性质有一定影响.在W(110)面上只存在三重洞位的稳定吸附态,垂直振动频率为151meV.在W(111)面上存在三种稳定吸附态,子表面吸附位H1,桥位B'和顶位T,分别获得104,200,259meV的垂直振动频率.在低覆盖度下,H原子优先吸附在子表面吸附位H1.

关键词： H-W表面吸附体系内层吸附 5-MP leps势

CO分子在Rh低指数面及(331)台阶面上的吸附

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科学通报 2004年第5期49卷 424-431页

作者：王泽新庞雪辉王锐山东师范大学化学系济南250014

应用原子和表面簇合物相互作用的5参数Morse势方法(简称5-MP)及推广的leps势对CO-Rh低指数表面体系及(331)台阶面体系进行了系统、全面的研究,并获得了全部临界点特性。提出了分子吸附态振动指纹的概念,理论计算及振动指纹分析表明,在R... 详细信息

应用原子和表面簇合物相互作用的5参数Morse势方法(简称5-MP)及推广的leps势对CO-Rh低指数表面体系及(331)台阶面体系进行了系统、全面的研究,并获得了全部临界点特性。提出了分子吸附态振动指纹的概念,理论计算及振动指纹分析表明,在Rh低指数面及(331)台阶面上的吸附存在共性:随着覆盖度的增加,CO分子先后垂直吸附于顶位、桥位,且顶位为稳定吸附位,桥位次之,在(100)面上、CO分子在顶位、桥位分别获得了2009,1946 cm^(-1)的本征振动,二者之间的结合能之差为0.09 eV;(110)面上,CO分子则分别获得2019,196l cm^(-1)的本征振动:(111)面上,CO分子分别在顶位、桥位、洞位产生了2000,1912,1894 cm^(-1)的振动频率,三者的结合能依次下降,顶位、桥位之间的结合能差为0.03ev;(331)面上,CO分子及附于(110)台面及(111)台阶面上的顶位以及两等价顶位间的桥位,分别获得2018,1987 cm^(-1);1969,1927 cm^(-1)的本征振动。

关键词： CO-Rh体系 5-MP势 leps势表面吸附 (331)台阶面台面本征振动频率振动指纹单晶过渡金属铑

Pd（510）台阶面对氢分子解离吸附的影响

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Chinese Journal of Catalysis 1994年第3期15卷 201-206页

作者：王泽新张积树郝策张峰陈宗淇青岛化工学院应用化学系

本文应用对势方法构造了Ｈ２－Ｐｄ（１００）和Ｈ２－Ｐｄ（５１０）体系相互作用的ＬＥＰＳ势能面．考察了氢分子在Ｐｄ（１００）面上的非活化前驱态解离吸附特性，理论结果和实验符合得很好．对氢分子在Ｐｄ（５１０）台阶面上的解... 详细信息

本文应用对势方法构造了Ｈ２－Ｐｄ（１００）和Ｈ２－Ｐｄ（５１０）体系相互作用的ＬＥＰＳ势能面．考察了氢分子在Ｐｄ（１００）面上的非活化前驱态解离吸附特性，理论结果和实验符合得很好．对氢分子在Ｐｄ（５１０）台阶面上的解离吸附行为的研究表明，由于台阶的影响，在台阶下形成了非活化直接解离通道，在台阶上及台阶边棱处，主要存在非活化前驱态解离通道；在台阶面上发现了氢分子的活化吸附．

关键词： leps势氢钯台阶面解离吸附

原子、分子在过渡金属表面吸附的微观动力学研究

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原子、分子在过渡金属表面吸附的微观动力学研究

作者：张学娜山东师范大学

学位级别：硕士

气态分子与表面相互作用动力学日益引起越来越多的化学家和物理学家的兴趣。无论是多相催化还是胶体化学催化反应,都涉及到反应物之间及反应物与催化剂表面的相互作用。因而,从理论上系统地研究原子、分子之间以及它们与催化剂表面,尤... 详细信息

气态分子与表面相互作用动力学日益引起越来越多的化学家和物理学家的兴趣。无论是多相催化还是胶体化学催化反应,都涉及到反应物之间及反应物与催化剂表面的相互作用。因而,从理论上系统地研究原子、分子之间以及它们与催化剂表面,尤其是与表面活性部位之间的相互作用是十分必要的。本论文选取了一些具有典型意义的原子和双原子分子通过5-参数Morse势和改进推广的leps势方法研究了它们在过渡金属平坦和缺陷表面的吸附扩散的动力学行为。本论文的内容简述如下:第一章简要介绍了气固表面相互作用的研究意义、研究现状、研究方法,并详细介绍了本论文研究所要用到的基本理论方法和表面簇合物模型。第二章应用5-参数Morse势(简称5-MP)分别对N-Ru,O-Ag(210),O、N-Ni(311)体系进行了研究,并对O-FCC(311)体系进行了总结。第三章在5-MP的基础上利用改进推广的leps势对NO-Ru低指数面及CO- Pt(311)、Rh(311)吸附体系进行了细致的研究。本论文的主要成果:1. N-Ru体系。虽然人们对N-Ru体系进行了大量的研究,且主要为实验研究,但只是获得表面吸附微观动力学的片段信息。例如:对于(1 121)台阶面,实验上测得了很多损失谱,但对其归属,目前仍没有明确的论断。理论计算结果认为:N原子在钌金属表面上的吸附倾向于三重位。在(1 010)低指数面上并不存在子表面吸附态;在开放的(1 121)台阶面上存在6种不等价吸附态并且可以分为子表面吸附,次表面(facet)吸附和表面吸附三类。理论计算结果几乎都重现并解释了EELS实验测得的损失谱峰,并且给予了相应吸附位和吸附几何的确认,同时还预测了其它振动频率的存在。2. O-Ag(210)体系。应用原子和表面簇合物相互作用的5-MP方法对O-Ag(210)表面吸附体系进行了研究,同时利用推广的leps方法研究了2O-Ag(210)表面吸附体系,探讨了各吸附态之间的相互作用。理论结果认为:在Ag(210)台阶面,O原子存在两种稳定的表面吸附位B、H并且存在子表面吸附态,而且是六重八面体吸附态,但其振动频率在高频区;54.6meV的振动谱峰(HREELS实验中为54-56meV)则是表面桥位(B)原子和四重洞位(H)原子相互作用产生的;八面体子表面吸附位原子对B位和H位表面吸附原子影响甚微。3. N、O-Ni(311)体系。理论计算表明:对于O-Ni(311)体系,高对称位即三重位和四重位是反应活性位并且存在的吸附竞争,Hf三重态受吸附竞争影响而处于亚稳态;对于N-Ni(311)体系,其性质与O-Ni(311)体系类似,不同的是Hf三重态受吸附竞争影响而被湮灭。本文还预言了四面体和八面体子表面吸附位的存在并获得了其振动频率等临界点性质。4. O- FCC(311)体系。对O原子在FCC(311)台界面的吸附性质进行了比较和总结。理论结果表明:高对称位即三重位和四重位是反应活性位并且存在的吸附竞争,而且对于不同的金属其竞争结果不同,按照其不同的竞争结果,可以分为三类。此外氧原子还存在四面体和八面体子表面吸附位,并且八面体子表面吸附位较稳定。5. NO-Ru低指数面体系。应用原子和表面簇合物相互作用的5参数Morse势及推广的leps势进行了较为系统的研究,获得了结合能、键长、吸附高度和振动频率等全部临界点性质并与实验结果吻合。理论计算结果认为:NO在Ru(0001)存在多种分子吸附态,分别是顶位、桥位、三重位的垂直吸附态以及一个质心在桥位的平行吸附态,对应的频率分别为1754,1565,1455(1463)和549 cm-1。对于实验上出现的1130 cm-1的特殊振动频率,本文认为此频率是由NO分子缔合产生。在Ru (1010)面,NO同样存在多种分子吸附态,但计算结果认为NO在此面不存在平行的分子吸附态。6. CO-Pt(311)、Rh(311)体系。对CO-Pt(311)体系,顶位(T,T′)是稳定吸附位,随着覆盖度的增加,桥位也会变成稳定吸附位;在缺行重构表面,CO分子的吸附性质未发生很大变化,顶位(T, T′,T′′)仍然是稳定吸附位。CO分子在Rh(311)台阶面的吸附性质与CO-Pt(311)体系相似。

关键词：原子分子吸附扩散 5-MP leps势

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气—固表面相互作用吸附和解离的理论研究

气—固表面相互作用吸附和解离的理论研究

作者：高惠山东师范大学

学位级别：硕士

最近几年，由于化工产业的大力发展，人们逐渐开始关注和研究气态原子、分子和金属固体表面的吸附和解离的相互作用。而在这些相互作用中，吸附和解离是涉及的最基本的相互作用。由于实验方法的操作复杂，且耗时耗力，因此，我们用理论... 详细信息

最近几年，由于化工产业的大力发展，人们逐渐开始关注和研究气态原子、分子和金属固体表面的吸附和解离的相互作用。而在这些相互作用中，吸附和解离是涉及的最基本的相互作用。由于实验方法的操作复杂，且耗时耗力，因此，我们用理论的方法来对此进行深入的研究，是十分有必要的。本论文选择具有代表性的金属原子和气体原子以及双原子气态分子通过5－参数摩尔势的方法和在此基础上改进的leps势的理论方法对该体系进行研究。本论文的研究内容简述如下：本论文以面心立方晶格金属表面和气态原子、分子相互作用的体系作为探究究的目标，通过进行构造较为合理的吸附动力学表面模型，从而选出吸附体系较优的解析势函数，进而可以以此为基础，来对多体间的相互作用的本质原理进行探究。本论文的研究计划是先以简单的气态原子和金属表面的相互作用原理为研究的出发点，并在这基础之上，进一步研究双原子气态分子与固体金属表面的解离和吸附行为的机理。本实验室的长期的研究目标是要将该理论体系运用到对四原子气态分子和金属固体表面的相互作用的研究工作上，进而更广泛的应用到对多原子分子与金属表面的相互作用的研究。本实验室对气-固表面的相互作用已有十余年的研究经验，并且取得了较好的研究结果，是一个相对较完善的研究方法。并且在研究的过程当中，本实验室提出的研究方法——5参数摩尔势，即5-MP势的解析势函数法，曾对N-Ru、O-Pd、H-Ni等体系进行了研究，同时也应用于与实际情况更为相近的台阶面研究，都获得了与实验方法所得结果较为吻合的理论结果。不仅如此，在5-M P势的基础上推广的leps势方法，可以用来研究气态双原子分子在金属表面的相互吸附，并且可以获得较为详尽的临界点特性。本文选取了气态的H原子、S原子、O原子，应用5-M P势函数的研究方法，研究了上述气态原子在金属铝低指数面、铜低指数面、铑低指数面上的相互作用行为的研究。第一章主要概述对气体和固体表面吸附体系行为的研究的意义、国内外的研究现状、实验和理论的研究方法，并且具体描述了本文章所需要应用的基础的理论方法以及金属表面的簇合物模型图。第二章应用5-参数摩尔势，即5-MP势函数的理论方法，分别对H-Al、S-Cu、S-Rh低指数平坦表面的吸附和解离机理做了系统全面的研究。第三章应用5-参数摩尔势的理论方法对O-Ag（211）（410）（997）台阶缺陷面体系做了具体研究，并且利用在5-MP势函数的基础之上推广改进的leps势函数的理论方法对O2-Ag低指数平坦面的吸附行为做了较为详尽的研究。本论文的主要成果： 1、H-Al（100）（110）（111）体系：氢-铝（100）表面吸附体系存在着三种不等价的吸附位，它们分别是桥位和顶位的稳定的表面吸附态，以及四重洞位为该平坦面的表面扩散过渡态;对氢-铝（110）表面吸附体系，顶位和短桥位为该表面的稳定吸附态，三重洞位为该表面的扩散过渡态。本文还推断出氢原子是最先在顶位进行吸附，然后伴随着覆盖度的逐渐加大，再去吸附短桥位;对氢-铝（111）表面吸附体系，共有四种不等价的临界点，顶位和桥位是该表面的稳定吸附态，三重洞位fcc位和hcp位是该表面的扩散过渡态。 2、S-Cu（100）（110）（111）体系：硫原子在Cu（100）低指数平坦面共有三种不等价的吸附位，其中最稳定吸附位为洞位H位。对于（110）面共有三种不等价的吸附位，其中最稳定吸附位为洞位，对于（111）面，共有三种不等价吸附位，最稳定的吸附位为H位，而且是以相同的几率的在hcp三重位和fcc三重位上吸附。 3、S-Rh（100）（110）（111）体系：硫原子在Rh（100）低指数平坦面上共有三种不等价的临界点，分别是顶位T、桥位B以及四重洞位H。硫原子在Rh（110）低指数平坦面共有四种不等价的临界点，分别为四重洞位为硫原子表面吸附态，短桥位和长桥位为硫原子在该面的扩散过渡态，顶位为硫原子在该面的扩散的极大点。硫原子在Rh（111）面共有四种不等价的临界点，表面吸附位有两个，分别是fcc三重洞位和hcp三重洞位，表面的扩散过渡态有一个即桥位，表面的扩散极大点也有一个即顶位。 4、O-Ag（410）（211）（997）体系：在Ag（410）台阶缺陷表面共有三种四个氧原子吸附位。一类是四重LB位，它位于台面底部;另一类是二重的台阶－边棱位B，它位于台阶顶部的;还有一类是四重的两个洞位H1位以及H2位，它们位于台阶的中部。而最稳定的吸附位是四重LB位。同时，我们也发现台阶的存在对吸附物的吸附起着很大的作用，但当台阶的距离逐渐变大时这种影响也将会越来越小直至消失。对于O-Ag（211）和O-Ag（997）体系，我们认为实验上在Ag（111）平坦低指数面测得的27.3 meV[5]，30

关键词：气-固表面相互作用吸附解离 5-MP leps势

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原子、分子在金属表面上的微观动力学研究

原子、分子在金属表面上的微观动力学研究

作者：张静山东师范大学

学位级别：硕士

关键词：气固表面相互作用吸附扩散台阶面 5-MP leps势

气体原子或分子在过渡金属表面吸附和解离的理论研究

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气体原子或分子在过渡金属表面吸附和解离的理论研究

作者：于海燕山东师范大学

学位级别：硕士

气态原子、分子与过渡金属表面的相互作用是多相催化、气体腐蚀以及晶体生长等领域研究中的一个重要课题。尤其是近年来,伴随着化学工业中异相催化的迅猛发展,气-固表面相互作用动力学引起化学家和物理学家的极大兴趣。无论是多相催化,... 详细信息

气态原子、分子与过渡金属表面的相互作用是多相催化、气体腐蚀以及晶体生长等领域研究中的一个重要课题。尤其是近年来,伴随着化学工业中异相催化的迅猛发展,气-固表面相互作用动力学引起化学家和物理学家的极大兴趣。无论是多相催化,还是胶体化学催化反应,都涉及到反应物之间以及反应物与催化剂表面的相互作用。因而,从理论上系统地研究原子、分子与催化剂表面,尤其是与催化剂表面活性部位之间的相互作用是十分必要的。本论文选取了一些具有典型意义的原子和双原子分子通过5-参数Morse势和改进推广的leps势方法研究了原子、分子在过渡金属平坦和缺陷表面的吸附扩散动力学行为。本论文的内容简述如下: 第一章简要介绍了气固表面相互作用的研究意义、研究现状、研究方法,并详细介绍了本论文研究所要用到的基本理论方法和表面簇合物模型。第二章应用5-参数Morse势(简称5-MP)分别对N-Ru、O-Ag表面体系的吸附和扩散进行了全面系统的研究。第三章在5-MP的基础上利用改进推广的leps势对NO-Ru低指数面及CO- Pd(211)(311)台阶面吸附体系进行了详细的研究。本论文的主要成果: 1. N-Ru体系。虽然此前人们对N-Ru体系进行了大量的研究,且主要是实验研究,但只获得了表面吸附微观动力学的片段信息。例如:对于(1 121)台阶面,实验上测得了很多能量损失谱,但对其归属,目前仍没有明确的论断。理论计算结果认为:N原子在金属钌表面上的吸附倾向于三重位;在(1 010)低指数面上不存在子表面吸附态;在开放的(1 121)台阶面上存在6种不等价吸附态,并且可分为子表面吸附、次表面(facet)吸附和表面吸附三类。理论计算结果几乎都重现并解释了EELS实验测得的损失谱峰,并且指派了相应吸附位和吸附几何构型,同时还预测了其它振动频率的存在。该论文已发表在Chemical Research in Chinese University 2009年9月5期25卷。 2. O-Ag体系。利用5-参数Morse势方法(简称5-MP),对O-Ag(100),(110),(111)平坦表面体系进行了全面系统的研究。为人们更加全面详细地了解这一重要体系提供了的帮助。对于O原子在Ag(111)面上的吸附,实验上测得的低频振动30meV,较为反常。但通过我们的计算结果,可预言这是由于Ag(111)面上的稀疏台阶对O原子吸附态的影响所致。关于O-Ag(211),(997),(410)台阶缺陷表面体系的研究也取得了较好的计算结果。 3. NO-Ru低指数面体系。应用原子和表面簇合物相互作用的5-参数Morse势及推广的leps势进行了较为全面、系统的研究,获得了结合能、键长、吸附高度和振动频率等全部临界点性质,且与实验结果吻合较好。理论计算结果认为:NO在Ru(0001)面上存在多种分子吸附态,分别是顶位吸附态、桥位吸附态、三重位的垂直吸附态以及质心在桥位的平行吸附态,对应的频率分别为1732 cm,1587 cm,1451(1459) cm和672 cm。对于实验上出现的1130 cm的特殊振动频率,本文认为该频率是由NO分子缔合产生的。在Ru (1 010)面,NO同样存在多种分子吸附态。但从计算结果来看,NO在此面不存在平行的分子吸附态。 4.对于CO-Pd台阶面体系,重点研究了CO/Pd(211)和CO/Pd(311)两个体系。计算结果表明,在低覆盖度下,CO分子都是趋向吸附在(211)、(311)台阶面的三重位,基本上遗传了CO-Pd(111)三重吸附态的临界点性质。随着覆盖度的增加,又会垂直吸附在(100)台阶的二重桥位上,与CO在Pd(100)平面桥位吸附时的临界点性质都非常接近。但由于(211)、(311)两个面中(111)台面的长度不同,因此也存在不同之处。CO分子在(211)面上存在稳定的高配位吸附位,但在(311)面上没有稳定的高配位吸附位。

关键词：气固表面相互作用吸附扩散台阶面 5-MP leps势

N、H原子在过渡金属表面吸附的微观动力学研究

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N、H原子在过渡金属表面吸附的微观动力学研究

作者：于艳杰辽宁科技大学

学位级别：硕士

近年来，随着化学工业的迅猛发展，人们对固体催化剂及其所催化的反应表现出了极大的兴趣。表面吸附作为异相催化的关键环节越来越显现出其广阔的发展前景。本文采用5参数Morse势(简称5-MP)计算方法，研究了氮、氢原子在过渡金属W、Pt... 详细信息

近年来，随着化学工业的迅猛发展，人们对固体催化剂及其所催化的反应表现出了极大的兴趣。表面吸附作为异相催化的关键环节越来越显现出其广阔的发展前景。本文采用5参数Morse势(简称5-MP)计算方法，研究了氮、氢原子在过渡金属W、Pt表面上吸附、振动和扩散的微观动力学行为。同时，为了研究内层吸附态对表层吸附态性质的影响，利用改进推广的leps方法研究了2H-W(100)表面体系。本文的计算结果重现了已获得的实验数据，且预测了一些实验上尚未监测到的重要信息。本文的主要研究内容如下： 1) 利用5-MP方法研究了原子在过渡金属表面的作用机理。计算结果重现了原子吸附在过渡金属低指数面上的微观动力学特性，如吸附位、吸附几何、结合能、正则振动频率等。通过对实验所观察到的H-Pt(111)体系损失谱的指派进行全面分析，从理论上对实验损失谱做出了可信的判定，确认了实验观察到的68meV和112meV损失谱峰分别为氢原子表面三重洞位吸附态的平行和垂直振动频率，153meV损失谱峰为氢原子内层吸附态的垂直振动频率。 2) 利用5-MP组装推广的leps势方法研究了2H-W(100)体系。如果两个吸附位距离较远，吸附态之间的相互作用就很弱，则两吸附态的性质变化就小。在此主要研究的是临界点性质变化比较大的邻近吸附位之间相互作用的情况，特别是内层吸附态对邻近表面吸附态影响的情况。结果发现由于内层吸附位二层桥位B的优先吸附，对与其邻近的表面吸附位五重洞位H(B)及桥位B(B)的临界点性质造成了一定的影响。H(B)位的垂直振动频率由171meV变为153meV;B(B)位的垂直振动频率由122meV变为130meV。

关键词：原子 5-MP leps势内层势能面

气态原子与分子在金属表面吸附及解离特性的理论研究

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气态原子与分子在金属表面吸附及解离特性的理论研究

作者：张燕山东师范大学

学位级别：硕士

气态分子与表面相互作用动力学日益引起越来越多的化学家和物理学家的兴趣。无论是多相催化还是胶体化学催化反应,都涉及到反应物之间及反应物与催化剂表面的相互作用。因而,从理论上系统地研究原子、分子之间以及它们与催化剂表面,尤其是与表面活性部位之间的相互作用是十分必要的。本论文的主要内容如下:第一章主要详细介绍了本论文研究所用到的基本理论和低指数表面簇合物模型。第二章利用我们提出的5参数Morse势方法,分别对N-Pt、C-Fe低指数面及O、N-Ni(311)台阶面体系的吸附和扩散进行了全面系统的研究。第三章5-MP的基础上利用改进推广的leps势研究了CO分子在Fe低指数表面上吸附和解离性质。本论文的主要研究成果:1.N-Pt低指数面吸附体系。振动频率是比较容易测得的实验信息,而且是确定吸附位和吸附态的最重要的临界性质。但实验上往往是在不同的条件下进行,得到的大都是片段信息,对于振动频率的归属问题也往往相互矛盾。计算结果表明,氮原子在Pt(100)面上只存在四重吸附态。在Pt(110)面上,N原子吸附在LB和H3位,确认实验观察到的390cm-1损失谱为氮原子在长桥位吸附态的表面垂直振动。通过与该类体系的实验及理论计算结果进行比较得到相应的支持。不但重现了实验上测得的振动频率,而且将归属相互矛盾的频率给予了相应吸附位的确认。本文对实验及理论结果进行了验证,并给予了合理的解释。2.C-Fe低指数面吸附体系。无论是实验还是相关的理论研究都比较匮乏。计算结果表明,在Fe(100)面,C原子吸附在四重洞位;Fe(110)表面,C原子最稳定的吸附位是膺式三重位;排除了Erley将观察到的360 cm-1归于CO分子在Fe表面转动引起的可能性。Fe(111)表面,C原子趋于吸附在膺式三重位。3.N、O-Ni(311)体系。理论计算表明:对于O-Ni(311)体系,高对称位即三位和四重位是反应活性位并且存在的吸附竞争,Hf三重态受吸附竞争影响而处于亚稳态;对于N-Ni(311)体系,其性质与O-Ni(311)体系类似,不同的是Hf三重态受吸附竞争影响而被湮灭。本文还预言了四面体和八面体子表面吸附位的存在并获得了其振动频率等临界点性质。***-Fe低指数面体系。应用原子和表面簇合物相互作用的5参数Morse势方法(简称5-MP)构造推广的leps势对CO-Fe体系进行了系统的研究,获得了CO分子在Fe的3个低指数面上的吸附几何、结合能和振动频率等临界点性质。并且计算得到了CO分子在Fe(100)面上的解离机理。结果表明,在Fe(110)面,CO分子首先吸附在桥位,随着覆盖度的增加稳定吸附在顶位。在Fe(111)表面,低覆盖度下,CO首先吸附在洞位,随着覆盖度的升高吸附在顶位,而吸附在深洞位的a1模式转变成了a2模式。对于CO-Fe(110)体系,CO分子在Fe(110)面上的吸附顺序在理论上存在争议,即三种吸附位上的结合能大小反常。我们推测,出现这一反常的原因可能是随着覆盖度的增加,分子间相互作用引起。对于CO分子在Fe(100)表面的吸附和解离,计算结果表明,在Fe(100)表面,低覆盖度下,CO分子吸附在四重洞位,该吸附态CO分子具有异常低的伸缩振动频率1131cm-1,随着覆盖度的增加依次出现桥位和顶位吸附态,伸缩振动频率分别为1921 cm-1,1957cm-1。计算结果明确的支持了实验研究获得的三种α分子态(α1,α2,α3)。分析了CO分子在该表面上的解离机理并获得的解离过渡态H-B-H,解离势垒为0.36eV。低覆盖时,四重洞位吸附态是个亚稳态,即解离前驱态。

关键词：气固表面相互作用吸附扩散台阶面 5-MP leps势