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掺氮糖基炭材料吸附CO机理研究

中国电机工程学报 2024年

作者：王玉莹郑仙荣郝晓峰李燕华张乐郭百合太原理工大学电气与动力工程学院太原锅炉集团有限公司

本文以蔗糖为原料、尿素为氮源，采用水热炭化、koh活化合成了掺氮炭材料，并用于CO2吸附实验。实验结果结合炭材料孔隙结构、有机元素分析、FT-IR、XPS表征和吸附动力学分析得到：该炭材料主要依靠物理吸附作用吸附CO2，其CO2吸附能力... 详细信息

本文以蔗糖为原料、尿素为氮源，采用水热炭化、koh活化合成了掺氮炭材料，并用于CO2吸附实验。实验结果结合炭材料孔隙结构、有机元素分析、FT-IR、XPS表征和吸附动力学分析得到：该炭材料主要依靠物理吸附作用吸附CO2，其CO2吸附能力与孔径≤0.8 nm的超微孔数量成正相关性；氮掺杂和koh协同作用可显著增加超微孔的数量，同时通过增加碱性的吡啶-N(-NH或-NH2)进一步增强炭材料的CO2吸附性能。最优炭材料NC-13-200-700-1:1在常压30 ℃纯CO2和0 ℃变压(0-105Pa)条件下，CO2吸附量分别为2.986 mmol/g和6.895 mmol/g，且具有良好的循环吸附性能。CO2吸附能力随CO2浓度的增加和吸附温度的降低而增强。

关键词：水热炭化掺氮炭材料 koh活化 CO 吸附超微孔

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koh添加方式对煤热解活化气固产物的影响

煤炭转化 2020年第5期43卷 18-26页

作者：罗云焕张天开吕学枚张永发王影刘俊太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024 太原理工大学化学化工学院太原030024

以陕西低阶烟煤为原料,研究了在低碱煤质量比(mkoh∶mcoal=1∶1)下,不同温度时浸渍法、超声法和干混法三种koh添加方式对煤热解活化过程中气相产物CH4,CO和CO2释放规律及固相产物中活性炭和碳纳米管混合物的影响。结果表明:浸渍法中koh... 详细信息

以陕西低阶烟煤为原料,研究了在低碱煤质量比(mkoh∶mcoal=1∶1)下,不同温度时浸渍法、超声法和干混法三种koh添加方式对煤热解活化过程中气相产物CH4,CO和CO2释放规律及固相产物中活性炭和碳纳米管混合物的影响。结果表明:浸渍法中koh通过扩散作用进入煤颗粒内部孔隙,koh充分分散与煤接触良好,活化反应剧烈,所制备固相产物的比表面积为1081.31 m^2/g(40℃),远大于超声法制备的固相产物的比表面积(880.39 m^2/g)和干混法制备的固相产物的比表面积(425.66 m^2/g);气相产物中CO和CO2累积量由大到小的koh添加方式依次为浸渍法、超声法、干混法,CH4累积量由大到小的koh添加方式依次为干混法、超声法、浸渍法;koh在活化煤过程中,使煤中固有Fe等矿物元素暴露出来,二者共同催化煤热解过程中产生的CH4等烃类气体转化为碳纳米管,固相产物碳纳米管的表观含量由大到小的koh添加方式依次为浸渍法、超声法、干混法。

关键词：煤基活性炭 koh活化低碱法碳纳米管煤中矿物质元素

koh和NTP活化石墨烯的制备及其对芳香化合物的吸附性能研究

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KOH和NTP活化石墨烯的制备及其对芳香化合物的吸附性能研究

作者：马李璇昆明理工大学

学位级别：硕士

芳香化合物(ACs)是废水中分布广泛的一类有机污染物,对生态环境和人体健康构成了极大的威胁。ACs往往具有难降解性,环境持久性,“致癌、致畸、致突变”的特性,需要采取恰当的处理方法对废水中的ACs进行去除。物化处理法是一种通过转移AC... 详细信息

芳香化合物(ACs)是废水中分布广泛的一类有机污染物,对生态环境和人体健康构成了极大的威胁。ACs往往具有难降解性,环境持久性,“致癌、致畸、致突变”的特性,需要采取恰当的处理方法对废水中的ACs进行去除。物化处理法是一种通过转移ACs进而实现废水净化的方法。其中,吸附法是一种常见的,环保的,经济的选择,能够将水体中的污染物转移到吸附剂。吸附剂的性能往往决定着吸附效率的高低,因而寻找具有高选择性和高活性的吸附剂至关重要。随着纳米技术的快速发展,纳米材料在废水的净化处理领域的应用必将是大势所趋。石墨烯(GN)具有独特的由碳原子所组成的蜂窝形层状结构和平坦而广阔的表面,这些特性大大增加了GN与吸附质的接触面积,因而GN被认为是一种十分适合作为吸附剂的碳纳米材料。然而,市售商用GN的质量良莠不齐,限制了GN作为吸附剂的应用。通常,市售GN存在比表面积较低,活性位点不丰富,含氧官能团残余多等缺陷,研究者们迫切需要对市售GN进行功能化的修饰以便在废水处理尤其是含有ACs的有机废水领域中得到更好的应用。本研究分别采用了化学活化法和物理活化法对GN进行了改性,得到了K-GN和M-GN,并结合BET、XRD、XPS等多种表征手段对材料的结构和性质变化进行了分析。为了更好的反映活化GN的吸附性能的改善,选取了萘(NPA),苯酚(PE),硝基苯(NB),双酚A(BPA)作为模型吸附质,通过对动力学实验和吸附/解吸实验的数据分析,比较了活化前后GN的吸附效率的提高。氢氧化钾(koh)活化法是将GN与koh以1:4的质量比均匀混合,以氮气作为保护气,在750℃下固相活化2 h,得到K-GN。活化后,K-GN的比表面积由280.69增加到885.02 m/g,微孔体积大幅度增加。此外,GN中含氧官能团被破坏,K-GN的C/O比增加了一倍。吸附动力学的结果表明,ACs在K-GN的k值提高,吸附平衡周期没有加快;吸附-解吸实验的结果表明,NPA、PE、NB和BPA在K-GN上的吸附量分别提高了2.1倍、5.5倍、1.3倍和8.1倍。低温等离子体(NTP)活化法是利用NTP在GN表面的刻蚀进行改性,研究了处理时间和放电频率这两个参数对碳材料的表面性能的影响。结果表明,通过NTP改性的碳材料的介孔结构明显改善,并引入了含氧官能团。碳材料经NTP处理后对NB展现了较强的吸附亲和力,而对PE则相反。随着处理时间的增加,NTP处理过程同时存在着蚀刻和氧化反应;随着放电频率的提高,蚀刻效应逐渐成为主导性机制;当处理强度过高时,碳材料会发生一定的还原。在化学活化中GN的残余官能团被去除得到了还原;而在长时间的空气NTP活化中GN被氧化,表现在边缘处的羰基或羧基官能团的含量增加。此外,通过对BET的分析发现,比表面积、微孔、介孔三者之间存在一定的关系。对于K-GN,比表面积的提高主要由于活化过程中创造了大量的微孔;对于M-GN,介孔的形成有利于平均孔径和孔体积的增大,但对比表面积并没有贡献。比表面积在GN对ACs的吸附中起到了重要的作用,而无论是koh活化还是NTP活化方法,孔隙结构的改善对于ACs在GN上的吸附速率或吸附量的提高,均没有直接的关系,不能得到关键性的结论。本研究中对GN及改性产物与ACs的吸附机制进行了深入的探讨。K-GN与模型吸附质之间的吸附作用均以疏水性作用为主,π-πEDA和氢键作用有一定的贡献;GN及改性产物M-GN与单取代基单环性的ACs的吸附作用包含疏水性作用,贫-富电子作用,极化作用,氢键作用。对于低比表面积的M-GN,由于吸附位点的限制,M-GN与ACs的相互作用力较弱,相比K-GN易于从吸附剂上解吸。此外,对于疏水性较弱的PE,在水溶液中可能与水分子形成氢键。当吸附剂的亲水性较好时,PE与GN会竞争水分子;当吸附剂的疏水性较好时,PE与水分子的氢键强于与吸附剂的氢键作用。因而PE在GN上的吸附效果差于其他物质。通过化学活化和物理活化法对GN的改性,改善了GN的表面性质,增强了吸附质与GN的相互作用力,提高了GN对ACs的吸附效率。总而言之,K-GN和M-GN均可作为一种高效吸附剂去除水环境中的ACs,活化GN在有机废水处理领域的应用为ACs的水环境污染控制提供了经济有效的的新途径。

关键词：石墨烯 koh活化 NTP活化吸附芳香化合物

koh对石墨烯的活化机理研究及在超级电表器中的应用

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KOH对石墨烯的活化机理研究及在超级电表器中的应用

作者：吴水林中国科学技术大学

学位级别：硕士

超级电容器,通过电解质离子在电极和电解液界面的静电吸附来储存电荷,是一种能够在极高功率下输出能量的新型储能器件。然而以活性炭为电极材料的商用超级电容器,能量密度过低,已经不能满足人们的需求。石墨烯材料由于具有高的理论比表... 详细信息

超级电容器,通过电解质离子在电极和电解液界面的静电吸附来储存电荷,是一种能够在极高功率下输出能量的新型储能器件。然而以活性炭为电极材料的商用超级电容器,能量密度过低,已经不能满足人们的需求。石墨烯材料由于具有高的理论比表面积,良好的电导率和优异的化学稳定性,是一种理想的超级电容器电极材料。然而,通过化学法制备的石墨烯,由于片层间的范德华力作用容易发生堆叠导致石墨烯的比表面积低于理论值,用作超级电容器时,无法提供足够的活性位点储存电荷,因而比容量较低。采用koh活化的方法处理石墨烯,可以有效的提高石墨烯的比表面积,获得具有高比表面积的多孔碳材料。本论文通过koh低温活化的方法,研究了koh对微波剥离石墨烯(MEGO)的活化过程。较低的活化温度有利于观察到MEGO在活化过程中的结构转变,即MEGO从准二维的片层结构转变到三维多孔结构的过程。我们发现在450℃左右,koh与MEGO发生氧化还原反应,在MEGO片层上制造出了纳米尺寸的孔洞获得了比MEGO高的比表面积,同时保持了MEGO原有的片层结构。将这种材料用作超级电容器的电极材料,在6 mol L-1 koh电解液中具有265 Fg-1(1Ag-1电流密度下)的质量比容量和185Fcm-3的体积比容量。

关键词： koh活化石墨烯超级电容器

莲杆纤维多孔碳的制备及其CO_(2)吸附性能

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纺织科学与工程学报 2024年第3期41卷 71-74页

作者：陈思魁刘黎郭荣辉四川大学轻工科学与工程学院四川成都610065 四川大学化学学院四川成都610065

由于大气中CO_(2)浓度不断上升,迫切需要高效的CO_(2)吸附剂。以废弃生物质莲杆纤维为原料,通过两步碳化法制备了具有发达孔隙结构的氮掺杂多孔碳样品。合成过程包括莲杆纤维碳化、koh活化衍生莲杆纤维多孔碳及使用壳聚糖进行改性。通... 详细信息

由于大气中CO_(2)浓度不断上升,迫切需要高效的CO_(2)吸附剂。以废弃生物质莲杆纤维为原料,通过两步碳化法制备了具有发达孔隙结构的氮掺杂多孔碳样品。合成过程包括莲杆纤维碳化、koh活化衍生莲杆纤维多孔碳及使用壳聚糖进行改性。通过壳聚糖改性,提高多孔碳表面碱度和氮元素掺杂,增加对CO_(2)的吸附性能。结果表明,掺氮多孔碳比表面积达到1550 m^(2)/g,在20℃和0℃、1bar条件下,吸附量分别高达4.59 mmol/g和6.31 mmol/g,表现出优异的CO_(2)吸附性能,且循环性能优异,该法制备的多孔碳在CO_(2)吸附方面具有广阔前景。

关键词：莲杆纤维多孔碳 koh活化 N-掺杂 CO_(2)吸附

氮掺杂高比表面多孔碳的一步化学活化法制备及其超电容性能

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无机化学学报 2019年第10期35卷 1781-1790页

作者：辛冉冉缪杭锦姜伟胡庚申浙江师范大学物理化学研究所先进催化剂材料教育部重点实验室

以聚氨酯发泡剂为碳源和氮源,以氢氧化钾为活化剂,采用一步化学活化法制备了具有高比表面积的氮掺杂活性炭。采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附、X射线粉末衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、光电子能谱(XPS)对碳... 详细信息

以聚氨酯发泡剂为碳源和氮源,以氢氧化钾为活化剂,采用一步化学活化法制备了具有高比表面积的氮掺杂活性炭。采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附、X射线粉末衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、光电子能谱(XPS)对碳材料的微观形貌、组成、比表面积和孔道结构进行了表征。结果表明,在700℃活化的碳材料FC700具有最高的比表面积(2740m^2·g^-1)和最大的孔容(1.27cm^3·g^-1),这归因于koh与泡沫的充分相互作用。在以6.0mol·L^-1koh为电解液的三电极体系中,当电流密度为0.5A·g^-1时,其比电容达到了452F·g^-1。在组装的对称超级电容器中,其比电容达到了344F·g^-1,功率密度为247W·kg^-1时对应的能量密度为11.9Wh·kg^-1。在10000次循环后电容保持率为98.03%,表现出优异的稳定性。FC700的优异电化学性能可能归因于高的比表面积,大的孔体积和氮原子的掺杂。

关键词：聚氨酯发泡剂 koh活化碳超级电容器

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煤质成分对煤基活性炭活化成孔的影响机制

燃烧科学与技术 2020年第1期26卷 81-86页

作者：林国鑫于馨凝刘少俊曲瑞阳郑成航高翔浙江大学能源工程学院杭州310007 江苏科技大学能源与动力学院镇江212003

以国内常用的8种煤为原料,在相同工艺下,采用koh活化制备煤基活性炭.利用低温N2吸附、电子扫描电镜(SEM)等手段对活性炭表面的孔结构及表面形貌进行表征,考察原料煤的物理化学性质对煤基活性炭活化成孔的影响机制以及对表面孔隙结构的... 详细信息

以国内常用的8种煤为原料,在相同工艺下,采用koh活化制备煤基活性炭.利用低温N2吸附、电子扫描电镜(SEM)等手段对活性炭表面的孔结构及表面形貌进行表征,考察原料煤的物理化学性质对煤基活性炭活化成孔的影响机制以及对表面孔隙结构的影响规律.结果表明,原料煤的原生孔隙、挥发分及固定碳有利于活性炭自身的微孔发展;而原料煤的含水量以及灰分含量和固定碳中不可活化的未分解碳氢物质会抑制活化成孔.最终制备出比表面积为546~978 m^2/g、总孔容为0.32~0.57 cm^3/g的活性炭。

关键词：煤基活性炭 koh活化孔隙结构煤种成分

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活化工艺对煤基活性炭结构及电容性能的影响

煤炭转化 2018年第2期41卷 57-66页

作者：杨森韩洋李阳董伟刘智慧辽宁工程技术大学矿业技术学院辽宁葫芦岛副教授125105 辽宁工程技术大学材料科学与工程学院辽宁阜新博士生123000

利用koh活化工艺制备活性炭,通过正交实验得到最优工艺参数:褐煤粒度为0.075 0mm^0.150 0mm(过100目~200目筛),koh与活性炭质量比为3∶1,活化温度为600℃,活化时间为1h.最佳工艺时样品的比表面积最大,为504.7m^2/g,石墨化程度低,比电容... 详细信息

利用koh活化工艺制备活性炭,通过正交实验得到最优工艺参数:褐煤粒度为0.075 0mm^0.150 0mm(过100目~200目筛),koh与活性炭质量比为3∶1,活化温度为600℃,活化时间为1h.最佳工艺时样品的比表面积最大,为504.7m^2/g,石墨化程度低,比电容达107.7F/g,在2倍电流下比电容保持率达96.6%,在5倍电流下比电容保持率达93.8%,衰减较小,倍率性能良好.

关键词：褐煤 koh活化活性炭电容器正交实验比电容

层次孔活性炭气凝胶/硫复合正极材料的制备及其电化学性能

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新型炭材料 2015年第4期30卷 319-326页

作者：唐志伟徐飞梁业如吴丁财符若文中山大学化学与化学工程学院材料科学研究所教育部聚合物复合材料及功能材料重点实验室广东广州510275

以有机气凝胶RC-500为原料,采用低质量比koh(koh∶有机气凝胶=3∶1)活化的方法,900℃炭化活化,制备出一种具有层次孔结构的活性炭气凝胶ACA-500-3。将其作为硫载体,与单质硫在155℃熔融复合后制备出含硫量达66.2%的锂硫电池正极复合材料... 详细信息

以有机气凝胶RC-500为原料,采用低质量比koh(koh∶有机气凝胶=3∶1)活化的方法,900℃炭化活化,制备出一种具有层次孔结构的活性炭气凝胶ACA-500-3。将其作为硫载体,与单质硫在155℃熔融复合后制备出含硫量达66.2%的锂硫电池正极复合材料(ACA-500-3-S)。通过N2吸附、SEM、TEM、XRD和XPS等测试手段考察ACA-500-3和ACA-500-3-S的结构和形貌,并利用循环伏安、恒流充放电和交流阻抗等方法研究ACA-500-3-S的电化学性能。ACA-500-3-S在0.2 C(1 C=1 675 m A·g-1)电流密度下,初始放电比容量高达1 287 m Ah·g-1,200圈后比容量保持在643 m Ah·g-1,并表现出良好的倍率性能,明显优于单质硫电极。

关键词：锂硫电池活性炭气凝胶 koh活化复合材料电化学性能