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External-to-internal synergistic strategy to enable multi-scale stabilization of LiCoO_(2)at high-voltage

Journal of Energy Chemistry 2023年第1期76卷 516-527,I0013页

作者： Shuaipeng Hao Yunjiao Li Jiachao Yang Shan Wang Zhouliang Tan Xiaoming Xi Zhenjiang He Panpan Zhang School of Metallurgy and Environment Central South UniversityChangsha 410083HunanChina Engineering Research Center of the Ministry of Education for Advanced Battery Materials Central South UniversityChangsha 410083HunanChina Changsha Research Institute of Mining and Metallurgy Changsha 410083HunanChina Office of Laboratory and Equipment Management Xinjiang UniversityUrumqi 830000XinjiangChina

High-voltage LiCoO_(2)(LCO)offers a prelude to breaking the bottleneck of the energy density of lithium-ion batteries,however,LiCoO_(2)is subject to serious structural and interfacial degradation above voltages>4.55 V(vs.Li/Li^(+)).Herein,an in-situ Li_(6.25)La_(3)Zr_(2)A_(l0.25)O_(12)(LLZAO)layer is constructed on the LCO surface to achieve operating voltage at 4.6 V.The detailed characterizations(ex-situ XRD,ex-situ Raman,DFT,etc.)reveal that the LLZAO layer greatly enhances Li+conductivity attributed to the ionconducting layer on the surface/interface,and closely combines with LiCoO_(2)particle to ensure stable cathode/electrolyte interface,thus suppressing the highly reactive Co^(4+)and O^(-)triggered surface side reactions at high-voltage.Moreover,the introduction of La^(3+)/Zr^(4+)/Al^(3+)with a larger ionic radius(La^(3+)/Zr^(4+)are larger than Co^(3+))and weaker electronegativity(La/Zr/Al are weaker than Co)into Co^(3+)sites readjusts the electron cloud density between Co–O–Li,which reinforces the Co–O bond and widens the band-center gap of Co 3d and O 2p,thus restraining the detrimental phase transition(from H3 to H1-3 phase)and the formation of Co_(3)O_(4)spinel phase(attributed to lattice oxygen release),subsequently alleviating the particle cracking and structural collapse during repeated Li^(+)de/intercalation.Therefore,after 100 cycles at 3.0–4.6 V,LCO@1.0LLZAO exhibits a superior discharge capacity of 188.5 m A h g^(-1),with a capacity retention of 85.1%.The above research has brought about meaningful guidance for the evolution of cathode materials with high voltage.

关键词： LLZAO layer High-voltage LiCoO_(2) irreversible phase transition Band-center gap Lattice oxygen release

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