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Efficient synthesis of cyclic carbonates under atmospheric CO_(2) by DMAP-based ionic liquids: the difference of inert hydrogen atom and active hydrogen atom in cation

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Green Chemical Engineering 2023年第3期4卷 285-293页

作者： Zhengkun Zhang Jinya Li Guanyao Yu Chao Zeng Menglong Wang Susu Huang Li Wang Jinglai Zhang Henan Province Engineering Research Center of Green Anticorrosion Technology for Magnesium Alloys Henan UniversityKaifeng475004China Henan Engineering Research Center of Corrosion and Protection for Magnesium Alloys Henan UniversityKaifeng475004China College of Chemistry and Chemical Engineering Henan UniversityKaifeng475004China

The coupling reaction of carbon dioxide(CO_(2)) and epoxides is one of the most efficient pathways to achieve the carbon balance.However,to accomplish it under the mild conditions,especially under the atmospheric pressure,is still a perplexing problem.Three novel ionic liquids(ILs),[DMAPBrPC][TMGH],[DMAPBrPC][DBUH],and[DMAPBrPC][BTMA],are designed and synthesized.All of them display the excellent catalytic activity for the title reaction achieving the yield over 96.6% under the atmospheric CO_(2) pressure at 60℃.Interestingly,[DMAPBrPC][BTMA]with the inert hydrogen atom in cation exhibits the superior catalytic activity as compared to other two ILs with the protic hydrogen atom in cation along with the same anion.The active hydrogen atom in[DMAPBrPC][TMGH]and[DMAPBrPC][DBUH]would impede the–COO^(-)group to absorb CO 2,which is an unfavorable item for the reaction.Moreover,the strong hydrogen bond in[DMAPBrPC][TMGH]and[DMAPBrPC][DBUH]would lessen the nucleophilic ability of Br^(-) anion resulting in the inferior catalytic performance,which is further confirmed by the density functional theory(DFT)calculations.The cation without the active hydrogen atom could also be employed to design the ILs with the excellent catalytic feature when it is combined with the suitable anion.

关键词： Carbon dioxide DMAP-based ionic liquids inert hydrogen atom DFT calculations Atmospheric pressure

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