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Probing thermally-induced structural evolution during the synthesis of layered Li-, Na-, or K-containing 3d transition-metal oxides

引用

eScience 2022年第2期2卷 183-191页

作者： Weibo Hua Xiaoxia Yang Nicola PMCasati Laijun Liu Suning Wang Volodymyr Baran Michael Knapp Helmut Ehrenberg Sylvio Indris School of Chemical Engineering and Technology Xi'an Jiaotong UniversityXi'anShaanxi710049China Institute for Applied Materials(IAM) Karlsruhe Institute of Technology(KIT)Hermann-von-Helmholtz-Platz 1D-76344Eggenstein-LeopoldshafenGermany College of Materials Science and Engineering Guilin University of TechnologyGuilin541004China Paul Scherrer Institut(PSI) WLGA/2295232Villigen PSISwitzerland Deutsches Elektronen-Synchrotron(DESY) Notkestr.85Hamburg22607Germany

Layered alkali-containing 3d transition-metal oxides are of the utmost importance in the use of electrode materials for advanced energy storage applications such as Li-,Na-,or K-ion batteries.A significant challenge in the field of materials chemistry is understanding the dynamics of the chemical reactions between alkali-free precursors and alkali species during the synthesis of these *** this study,in situ high-resolution synchrotron-based X-ray diffraction was applied to reveal the Li/Na/K-ion insertion-induced structural transformation mechanism during high-temperature solid-state *** in situ diffraction results demonstrate that the chemical reaction pathway strongly depends on the alkali-free precursor type,which is a structural matrix enabling phase *** phase analysis identifies for the first time the decomposition of lithium sources as the most critical factor for the formation of metastable intermediates or impurities during the entire process of Li-rich layered Li[Li_(0.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)]O_(2) *** the alkali ions have different ionic radii,Na/K ions tend to be located on prismatic sites in the defective layered structure(Na_(2/3-x)[Ni_(0.25)Mn_(0.75)]O_(2) or K_(2/3-x)[Ni_(0.25)Mn_(0.75)]O_(2))during calcination,whereas the Li ions prefer to be localized on the tetrahedral and/or octahedral sites,forming O-type structures.

关键词： in situ sxrd Structural evolution 3d transition-metal oxides Layered structure High-temperature solid-state reaction

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