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富氨地区秋冬季不同PM_(2.5)污染级别气溶胶酸性及其影响因素

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中国环境科学 2022年第1期42卷 43-51页

作者：陈莹徐瑞欣郝祺姜楠刘洋张瑞芹陈静郑州大学化学学院河南郑州450001 郑州大学生态与环境学院河南郑州450001 河南省环境监测中心河南郑州450004

为研究富氨地区秋冬季不同PM_(2.5)污染级别气溶胶酸性及其影响因素,于2018年10月15日~2019年2月28日,选择郑州市2个非城区点位——新密和航空港进行PM_(2.5)膜样本采集,采用离子色谱法测定其水溶性离子,通过isorropia-ⅱ模型计算气溶... 详细信息

为研究富氨地区秋冬季不同PM_(2.5)污染级别气溶胶酸性及其影响因素,于2018年10月15日~2019年2月28日,选择郑州市2个非城区点位——新密和航空港进行PM_(2.5)膜样本采集,采用离子色谱法测定其水溶性离子,通过isorropia-ⅱ模型计算气溶胶pH值,并分不同污染等级探讨PM_(2.5)主要离子浓度和pH值范围.结果显示:采样期间NO_(3)^(-)、NH_(4)^(+)和SO_(4)^(2-)是3种最主要的离子,随着污染程度的加剧,NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、NH_(4)^(+)呈现上升趋势,其中NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+)的增长速度较大;NH_(4)^(+)/SO_(4)^(2-)的比值大于0.75,大气处于富氨条件,NH_(4)^(+)主要存在形式是(NH_(4))_(2)SO_(4)、NH_(4)NO_(3)、NH_(4)Cl;所选两点位PM_(2.5)的pH值呈中等酸性,新密4.6±0.6、航空港4.6±0.7,随着污染的加剧,pH值的变化范围逐渐收窄;敏感性分析表明影响秋冬PM_(2.5)的pH值变化的主要共同驱动因素是TNH_(3)(总氨(气体+气溶胶))、SO_(4)^(2-)和温度,随着污染的加剧,由TNH_(3)对气溶胶酸度的影响最大变为SO_(4)^(2-)对酸性的影响最大;随着pH值增大,总硝酸倾向于向颗粒态移动,总氨倾向于向气态移动,呈相反变化.

关键词：富氨地区 isorropia-ⅱ模型敏感性分析重污染气固分配

北京市四季典型污染过程PM_(2.5)酸度与二次硝酸盐形成机制

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中国环境科学 2024年第8期44卷 4167-4178页

作者：王友峰景宽沈秀娥王琴王陈婧富佳明张博韬张健曹阳张珂刘保献北京市生态环境监测中心北京100048 大气颗粒物监测技术北京市重点实验室北京100048

基于北京市城区点位2022年观测数据,运用isorropia-ⅱ模型分析冬季霾、春季沙尘、夏季高臭氧与秋季PM_(2.5)与臭氧复合污染共4次典型污染过程PM_(2.5)的酸度特征,获得气溶胶pH值与硝酸盐快速增长的演变规律.结果表明,北京市气溶胶pH值... 详细信息

基于北京市城区点位2022年观测数据,运用isorropia-ⅱ模型分析冬季霾、春季沙尘、夏季高臭氧与秋季PM_(2.5)与臭氧复合污染共4次典型污染过程PM_(2.5)的酸度特征,获得气溶胶pH值与硝酸盐快速增长的演变规律.结果表明,北京市气溶胶pH值为中度酸性,四次污染过程pH值范围分别为3.59~5.07,3.70~7.76,2.44~6.15和2.80~4.69.4次污染过程气溶胶pH值呈正态分布,pH值中位数分别为4.60、4.59、3.91和4.09.冬季霾污染过程气溶胶水含量最高,其气溶胶pH值最大.春季沙尘污染过程气溶胶pH值呈双峰分布,受到人为源与天然源共同影响.夏、秋两次污染过程PM_(2.5)酸性分别为最强和次强,可能与大气氧化性增强促进酸性气体被氧化有关.夏季气温高气溶胶pH值低,HNO_(3)倾向于向气相分配,硝酸盐占比最低(22%);秋季气溶胶pH值昼低夜高,有利于硝酸盐的夜间积累,硝酸盐占比与冬、春两次污染过程相当(27%~28%).北京大气气态NH_(3)充分富余,HNO_(3)与NH_(3)的中和(均相)反应为NO_(3)^(-)的主要生成机制,气溶胶中NH_(4)^(+)也相对富余,气溶胶中(NH_(4))_(2)SO_(4)、NH_(4)NO_(3)和NH_(4)Cl均可以充分耦合.研究显示,较高的气溶胶水含量和气溶胶pH值是污染期间硝酸盐快速增长的原因,针对气态前体物NH_(3)和NO_(x)的进一步减排是控制北京大气细颗粒的有效手段.

关键词：北京典型污染过程 isorropia-ⅱ模型气溶胶pH值二次硝酸盐生成机制

长三角东部沿海地区气溶胶液态水含量及酸度的热力学平衡研究:以上海淀山湖为例

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环境科学研究 2023年第12期36卷 2245-2255页

作者：段玉森赵月黄凡非陈佳霍俊涛伏晴艳上海市环境监测中心上海200235 上海市减污降碳管理运行技术中心上海200235 北京大学环境与能源学院广东深圳518055

气溶胶液态水含量(ALWC)及酸度(pH)是表征气溶胶理化性质的重要指标,对PM_(2.5)二次颗粒生成机制及来源研究具有重要意义.本文基于国家环境保护长三角区域大气复合污染上海淀山湖科学观测研究站2020年PM_(2.5)和水溶性离子组分等在线监... 详细信息

气溶胶液态水含量(ALWC)及酸度(pH)是表征气溶胶理化性质的重要指标,对PM_(2.5)二次颗粒生成机制及来源研究具有重要意义.本文基于国家环境保护长三角区域大气复合污染上海淀山湖科学观测研究站2020年PM_(2.5)和水溶性离子组分等在线监测数据,利用isorropia-ⅱ模型正向模式和亚稳态体系分析了ALWC和pH的昼夜、月度时间变化以及影响因素、相互关系,同时利用MeteoInfo模拟气团后向轨迹探究了高值ALWC及pH的传输来源.结果表明:①SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)对气溶胶pH的影响与其浓度、比例及ALWC有关,而NH_(4)^(+)对pH的影响有限,NH_(4)^(+)与SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)浓度均呈较强正相关,且pH越高,NH_(4)^(+)与SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)浓度越靠近拟合曲线.②PM_(2.5)浓度低于75μg/m3时ALWC较低;在相对湿度高于80%时,随着PM_(2.5)浓度升高,ALWC迅速增加.③ALWC表现为1月最高、8月最低,且一天内午后最高;当温度介于13~27℃时,ALWC受温度影响较小;当温度高于27℃时,随着温度升高,ALWC逐渐降低.④pH表现为冬季高、夏季低,且一天内午后最低,可能是由于温度升高导致ALWC和pH降低.⑤气团的来源、移动速度对ALWC和pH均存在一定程度的影响.研究显示,长三角东部沿海地区气溶胶液态水含量和酸度受气象条件影响显著,温度和相对湿度的变化是判定气溶胶理化性质演变的重要指标.研究结果可为进一步深化对长三角东部沿海地区气溶胶生成机制的认识提供数据和理论参考.

关键词：大气气溶胶液态水含量酸度(pH) isorropia-ⅱ模型

疫情常态化管控下济南市春节前后PM_(2.5)中二次组分变化特征

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环境化学 2023年第2期42卷 487-500页

作者：张桂芹白浩强李彦徐标丛吉明王玉铄孙友敏魏小锋闫怀忠山东建筑大学市政与环境工程学院济南250101 山东建筑大学资源与环境创新研究院济南250101 山东省生态环境监测中心济南250101 四川农业大学雅安625014 山东省济南生态环境监测中心济南250101

为研究新冠肺炎疫情常态化管控下,济南市春节前后PM_(2.5)中二次组分的变化特征、气粒分配规律及其影响因素,本文对2021年2月1-27日春节前、春节期间和春节后的3个时段济南市区在线监测的水溶性离子、碳组分及气态前体物质量浓度小时数... 详细信息

为研究新冠肺炎疫情常态化管控下,济南市春节前后PM_(2.5)中二次组分的变化特征、气粒分配规律及其影响因素,本文对2021年2月1-27日春节前、春节期间和春节后的3个时段济南市区在线监测的水溶性离子、碳组分及气态前体物质量浓度小时数据进行分析.结果表明,2021年疫情常态化管控下济南市春节前后二次组分浓度与2020年同比均明显下降,ρ(NO_(3)^(-))、ρ(SO_(4)^(2-))、ρ(NH_(4)^(+))和ρ(SOA)分别下降53.09%、58.32%、51.17%和61.84%,其中二次无机组分(NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、NH_(4)^(+)之和)和SOA在PM_(2.5)中的占比分别为54.07%和8.20%,春节期间PM_(2.5)及二次组分在10—18时浓度较低,与春节期间白天人为活动相对减少,机动车、建筑工地等排放源减少有关,同时湿度较小和大气边界层较高也有利于污染物的扩散.疫情常态化管控下2021年济南市春节前、春节期间和春节后过剩NH_(3)指数均>0,说明PM_(2.5)中NO_(3)^(-)气溶胶在形成过程中主要受HNO_(3)的限制,整个春节PM_(2.5)中铵盐主要以NH_(4)HSO_(4)、(NH_(4))_(2)SO_(4)和NH_(4)NO_(3)的形式存在.ρ(PM_(2.5))与NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、NH_(4)^(+)、湿度均显著正相关,ρ(PM_(2.5))与PBL显著负相关.湿度较小时,NH_(4)^(+)和NO_(3)^(-)浓度主要受到酸度影响,而湿度较大时,NH_(4)^(+)和NO_(3)^(-)浓度主要受含水量影响,温度主要通过影响气溶胶含水量从而影响NH_(4)^(+)和NO_(3)^(-)浓度,O_(3)、NO_(x)、pH和含水量对SOA的生成有显著影响.

关键词：常态化疫情管控 PM_(2.5) 二次组分气-粒分配 isorropia-ⅱ模型济南

郑州市不同粒径颗粒物组分特征、酸碱度及消光特性

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郑州市不同粒径颗粒物组分特征、酸碱度及消光特性

作者：陈莹郑州大学

学位级别：硕士

为研究郑州地区PM1和PM2.5组分特征及其对酸碱度和能见度的影响,本研究于2020年的8、11、12月和2021年4月对PM1和PM2.5样品进行采集,基于特征比(PM1/PM2.5、NO3-/SO42-、有机碳(OC)/元素碳(EC)、二次有机碳(SOC)/OC)分析化学组分特征;... 详细信息

为研究郑州地区PM1和PM2.5组分特征及其对酸碱度和能见度的影响,本研究于2020年的8、11、12月和2021年4月对PM1和PM2.5样品进行采集,基于特征比(PM1/PM2.5、NO3-/SO42-、有机碳(OC)/元素碳(EC)、二次有机碳(SOC)/OC)分析化学组分特征;使用单粒子拉格朗日轨迹模型(HYSPLIT)和潜在源贡献因子法(PSCF)分别研究了冬季气团的传输路径和PM1与PM2.5及其主要组分的潜在来源;通过热力学模型(isorropia-Ⅱ)计算PM1、PM2.5的酸碱度(pH),研究了 pH对化学组分的敏感性,讨论pH对气态和颗粒态硝酸、氨的气固分布ε(NO3-)、ε(NH4+)的影响;利用IMPROVE公式,计算组分对总消光系数(bext)的贡献,得到主要结论如下:(1)组分特征结果表明,采样期间PM2.5和PM1平均浓度为71.9和56.2μg·m-3,PM1/PM2.5均值为0.8,表明郑州市亚微米级颗粒物污染严重。PM1中NO3-/SO42-均值低于PM2.5,表明移动源对PM2.5的贡献更显著。PM1中OC/EC均值高于PM2.5,表明燃煤和生物质燃烧对PM1的贡献大于PM2.5。PM1和PM2.5中SOC分别占OC浓度40%和50%,表明PM2.5中SOC对OC的贡献较大。重构结果表明,水溶性无机离子是PM1和PM2.5中含量最丰富的组分。后向轨迹结果表明,颗粒物浓度受到河南省西北部地区远距离传输影响较大;潜在源结果表明,冬季PM2.5、PM1和其主要化学成分的潜在源区相似,集中在河南省内。(2)气溶胶酸碱度对组分变化的敏感性结果表明,采样期间PM2.5和PM1 pH 均呈中等酸性(4.1±1.0),pH 值冬季(5.4±0.6,5.3±0.4)>秋季(4.0±0.4,4.2±0.4)>春季(4.0±0.3,4.0±0.4)>夏季(2.8±0.4,2.9±0.7)。同时随着污染的加剧,pH值的变化范围逐渐收窄;pH值随着总氨(TNH3)、Ca2+的增加而增加,随着SO42-、总硝酸(TNO3)、温度和相对湿度的增加而减少。ε(NH4+)随pH的降低而增加,总氨向颗粒态移动,ε(NO3-)随pH的降低而减小,总硝酸向气态移动。(3)组分变化对能见度和消光系数的影响结果表明,PM1对能见度的影响更大,能见度随着颗粒物浓度的增加而降低。消光系数的季节变化为冬季(492.0 Mm-1)>秋季(416.8 Mm-1)>春季(306.0Mm-1)>夏季(245.1 Mm-1);从采样期间均值来看,由于SO2减排效果较好,硝酸盐在质量浓度和相对贡献率方面逐渐超过SO42-,消光贡献表现为硝酸盐(48.1%)>有机物(28.9%)>硫酸盐(16.2%)>EC(4%),SNA的消光贡献达到64.3%。从污染变化特征来看,消光系数为中度污染天(792.7Mm-1)>轻度污染天(355.8 Mm-1)>清洁天(264.5 Mm-1),硝酸盐的消光贡献在污染期间持续上升。

关键词： PM2.5 PM1 化学组分潜在源分析 isorropia-ⅱ模型消光系数