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Highly dispersed Ag clusters for active and stable hydrogen peroxide production

Nano Research 2022年第7期15卷 5842-5847页

作者： Mengmeng Jin Wei Liu Jiaqiang Sun Xinzhong Wang Shusheng Zhang Jun Luo Xijun Liu Information Technology Research Institute Shenzhen Institute of Information TechnologyShenzhen 518172China Institute for New Energy Materials and Low-Carbon Technologies Tianjin Key Lab for Photoelectric Materials&DevicesSchool of Materials Science and EngineeringTianjin University of TechnologyTianjin 300384China State Key Laboratory of Coal Conversion Institute of Coal ChemistryChinese Academy of SciencesTaiyuan 030001China College of Chemistry Zhengzhou UniversityZhengzhou 450000China MOE Key Laboratory of New Processing Technology for Non-Ferrous Metals and Materials and Guangxi Key Laboratory of Processing for NonFerrous Metals and Featured MaterialsSchool of ResourceEnvironments and MaterialsGuangxi UniversityNanning 530004China

The electrosynthesis of hydrogen peroxide(H2O2)from oxygen reduction reaction(ORR)via a two-electron pathway provides an appealing alternative to the energy-intensive anthraquinone route;however,the development of ORR with high selectivity and durability for H2O2 production is still challenging.Herein,we demonstrate an active and stable catalyst,composing of highly dispersed Ag nanoclusters on N-doped hollow carbon spheres(NC-Ag/NHCS),which can effectively reduce O2 molecules into H2O2 with a selectivity of 89%–91%in a potential range from 0.2 to 0.7 V(vs.reversible hydrogen electrode(RHE))in acidic media.Strikingly,NC-Ag/NHCS achieve a mass activity of 27.1 A·g^(−1) and a yield rate of 408 mmol·gcat.^(−1)·h^(−1) at 0.7 V,both of which are comparable with the best-reported results.Furthermore,NC-Ag/NHCS enable catalyzing H2O2 production with a stable current density over 48-h electrolysis and only about 9.8%loss in selectivity after 10,000 cycles.Theoretical analyses indicate that Ag nanoclusters can contribute more electrons to favor the protonation of adsorbed O2,thus leading to a high H2O2 selectivity.This work confirms the great potential of metal nanocluster-based materials for H2O2 electrosynthesis under ambient conditions.

关键词： Hydrogen peroxide synthesis electrochemical route Ag nanoclusters oxygen reduction reaction energy-efficient

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单原子钌分散的TiO_(2)促进高效水氧化产过氧化氢

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Science Bulletin 2023年第6期68卷 613-621,M0004页

作者：王兆磊徐文海谭国英段欣璇袁碧晨 Marshet Getaye Sendeku 刘海李天水王枫梅邝允孙晓明 State Key Laboratory of Chemical Resource Engineering College of ChemistryBeijing University of Chemical TechnologyBeijing 100029China Ocean hydrogen Energy R&D Center Research Institute of Tsinghua UniversityShenzhen 518057China

电催化两电子水氧化为分布式合成H_(2)O_(2)提供了一个有效的途径.但是由于缺乏合适的阳极电催化剂,通过两电子水氧化合成H_(2)O_(2)难以兼得高选择性和高产率.本文将钌单原子可控地引入到TiO_(2)中,用于促进高效水氧化产H_(2)O_(2).研... 详细信息

电催化两电子水氧化为分布式合成H_(2)O_(2)提供了一个有效的途径.但是由于缺乏合适的阳极电催化剂,通过两电子水氧化合成H_(2)O_(2)难以兼得高选择性和高产率.本文将钌单原子可控地引入到TiO_(2)中,用于促进高效水氧化产H_(2)O_(2).研究发现,钌单原子的引入优化了材料对含氧中间体的吸附,在获得高电流密度的同时促进了H_(2)O_(2)产生.具体来说,通过对钌掺杂浓度的调控,所合成催化剂在120 mA cm^(-2)的电流密度下实现了62.8%的法拉第效率,并且H_(2)O_(2)产率高达24.2μmol min-1cm^(-2)(10 min内H_(2)O_(2)积累超过400 ppm).本文不仅证明了在高电流密度下高效率产H_(2)O_(2)的可能性,同时也验证了在电催化水氧化过程中调节中间体吸附的重要性.

关键词： Hydrogen peroxide synthesis Single atom Water oxidation Electrocatalysis

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