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hofmeister效应辅助增韧天然生物聚合物基水凝胶的制备与性质研究

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Hofmeister效应辅助增韧天然生物聚合物基水凝胶的制备与性质研究

作者：蔡雅倩长春工业大学

学位级别：硕士

水凝胶因具有高含水量和三维网络结构的特性而受到研究者的关注。天然生物聚合物基水凝胶由于具有良好的生物相容性,近年来得到了广泛的研究。然而,天然生物聚合物基水凝胶通常力学性能较差且性质单一,无法满足实际应用,制备强韧多功能... 详细信息

水凝胶因具有高含水量和三维网络结构的特性而受到研究者的关注。天然生物聚合物基水凝胶由于具有良好的生物相容性,近年来得到了广泛的研究。然而,天然生物聚合物基水凝胶通常力学性能较差且性质单一,无法满足实际应用,制备强韧多功能的天然生物聚合物基水凝胶仍然是一个具有挑战性的问题。因此,制备一种机械性能优异且多功能的天然生物聚合物基水凝胶具有重要的意义。本论文以明胶（Gel）和羧甲基壳聚糖（CMCS）为原料,采用一步浸泡法制备了一种明胶/羧甲基壳聚糖（Gel/CMCS）水凝胶。本研究所制备的水凝胶不含任何合成聚合物和交联剂,水凝胶具有完全的物理交联结构。由于hofmeister效应带来的疏水相互作用,浸泡后的水凝胶力学性能（断裂应力和断裂应变分别为3.77 MPa和1082%）优于传统的蛋白质基水凝胶。并且,所制备的Gel/CMCS水凝胶具有良好的形状记忆性、耐疲劳性、导电性、保水性、释药性、抗菌性和重塑性。通过浸泡法制备的水凝胶具有良好的导电性,为了进一步研究水凝胶的传感性能,以酪蛋白酸钠和明胶为原料,制备了一种强韧导电的酪蛋白酸钠/明胶（SC/Gel）水凝胶。通过简单的浸泡法克服了传统蛋白质基水凝胶柔软易碎的问题。该水凝胶展示出了优异的机械性能,断裂应力为3.55 MPa,断裂应变为1375%。水凝胶的最大电导率为0.0954 S/cm,导电灵敏度因子为0.53。用该水凝胶制作的传感器对于不同大小以及不同速率的应变均具有分辨能力,能够监测人体不同部位的运动,传感器在信号传输过程中具有稳定性和准确性,这使得水凝胶有望成为监测人体健康和运动的理想材料。并且,水凝胶具有良好的形状记忆性能。通过简单的一步浸泡法实现天然生物聚合物基水凝胶增韧的策略将极大地拓宽水凝胶的应用范围,并为新一代多功能水凝胶的开发提供新的见解。

关键词：水凝胶明胶 hofmeister效应天然生物聚合物多功能

基于hofmeister效应制备高强韧壳聚糖气凝胶

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高分子学报 2023年第5期54卷 731-740页

作者：张珂张茜方宇嘉蔡杰武汉大学化学与分子科学学院、湖北省天然高分子基医用材料工程技术研究中心武汉430072

气凝胶在绝热保温、催化、吸附分离等领域有着广泛的应用,通常需要对气凝胶的微观结构和力学性能进行调控以满足特定需求.然而,开发绿色技术制备高强韧天然高分子气凝胶仍然面临巨大的挑战.本文报道了在壳聚糖新溶剂中基于hofmeister效... 详细信息

气凝胶在绝热保温、催化、吸附分离等领域有着广泛的应用,通常需要对气凝胶的微观结构和力学性能进行调控以满足特定需求.然而,开发绿色技术制备高强韧天然高分子气凝胶仍然面临巨大的挑战.本文报道了在壳聚糖新溶剂中基于hofmeister效应调控壳聚糖分子链的侧向聚集和重结晶,影响壳聚糖水凝胶和气凝胶的微观形貌、孔隙结构和力学性能等物理性质,构建出高强韧壳聚糖气凝胶.通过改变盐的种类,可以有效调控壳聚糖水凝胶和气凝胶的力学性能,并显示出遵循hofmeister序列的规律.壳聚糖气凝胶的拉伸强度、杨氏模量和断裂功最高可达(23.1±0.4)MPa、(198.0±43.8)MPa和(9.6±0.9)MJ/m^(3),比表面积最高可达410 m^(2)/g.这种简单策略有助于制备高强韧壳聚糖气凝胶,在柔性电子器件、组织工程材料、药物/蛋白载体和催化等领域有潜在应用前景.

关键词：壳聚糖气凝胶 hofmeister效应聚集态结构力学性能

2︰1和1︰1型黏土矿物胶体凝聚中hofmeister效应的比较研究

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土壤学报 2020年第2期57卷 381-391页

作者：唐嘉朱曦刘秀婷张烨坤田锐李航土壤多尺度界面过程与调控重庆市重点实验室西南大学资源环境学院重庆400715

土壤胶体是土壤具备肥力与生态功能的物质基础,土壤胶体凝聚与分散影响着土壤中一系列微观过程和宏观现象。采用动态光散射技术比较研究三种碱金属阳离子(Li+、Na+、K+)引发不同类型黏土矿物(2︰1型蒙脱石和1︰1型高岭石)胶体凝聚中的Ho... 详细信息

土壤胶体是土壤具备肥力与生态功能的物质基础,土壤胶体凝聚与分散影响着土壤中一系列微观过程和宏观现象。采用动态光散射技术比较研究三种碱金属阳离子(Li+、Na+、K+)引发不同类型黏土矿物(2︰1型蒙脱石和1︰1型高岭石)胶体凝聚中的hofmeister效应。研究发现,Li+、Na+、K+作用下蒙脱石、高岭石胶体的凝聚速率、临界聚沉浓度及活化能都存在明显差异,表现出强烈的hofmeister效应。当电解质浓度为20 mmol·L–1时,K+引发蒙脱石胶体凝聚的速率为66.61 nm·min–1,远高于Na+、Li+引发蒙脱石胶体凝聚速率(5.93、4.41 nm·min–1);而与之对应的临界聚沉浓度则呈现K+(蒙脱石21.8 mmol·L–1、高岭石34.6 mmol·L–1)低于Na+(蒙脱石57.6 mmol·L–1、高岭石85.8 mmol·L–1)低于Li+(蒙脱石81.8 mmol·L–1、高岭石113.9 mmol·L–1)规律,胶体凝聚中活化能可合理解释此现象。电解质浓度为25 mmol·L–1时,Li+、Na+、K+引发蒙脱石、高岭石胶体凝聚的活化能分别为1.97 kT、1.43 kT、0 kT和2.94 kT、1.71 kT、0.49 kT,说明蒙脱石、高岭石胶体凝聚过程中hofmeister效应序列均为Li+hofmeister效应的根本原因。

关键词：胶体凝聚光散射活化能 hofmeister效应

hofmeister效应对矿物/腐植酸复合体形成的影响

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山东农业科学 2018年第11期50卷 83-90页

作者：朱曦邹温馨刘秀婷田锐西南大学农业科学研究院神农班重庆400715 西南大学资源环境学院重庆400715

土壤有机-无机复合体在土壤肥力以及土壤污染物的迁移中均起着至关重要的作用。为探究hofmeister效应作用下土壤有机-无机复合机制,本试验以1∶1型黏土矿物高岭石和腐植酸为材料,利用分光光度计对Ca Cl2、Cs Cl、KCl三种电解质溶液中高... 详细信息

土壤有机-无机复合体在土壤肥力以及土壤污染物的迁移中均起着至关重要的作用。为探究hofmeister效应作用下土壤有机-无机复合机制,本试验以1∶1型黏土矿物高岭石和腐植酸为材料,利用分光光度计对Ca Cl2、Cs Cl、KCl三种电解质溶液中高岭石、腐植酸以及不同质量比的高岭石/腐植酸复合胶体絮凝过程进行监测,再通过原子力显微镜对形成的复合体进行表征。结果表明:(1)高岭石、腐植酸以及高岭石/腐植酸凝聚体的形成速率、大小以及结构均表现出强烈的hofmeister效应,且表现出的hofmeister序列均为:Ca2+>> Cs+> K+。(2)腐植酸存在时,复合体形成的速率会显著减缓;矿物对腐植酸的敏感性会受一价阳离子浓度的限制,受二价阳离子浓度的影响较小。(3)复合体形成的数量和大小随腐植酸含量增高而显著降低。

关键词： hofmeister效应高岭石腐植酸复合体

hofmeister效应对生物和化学体系的影响

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广州化学 2010年第4期35卷 50-60页

作者：黄芳马骁沈青东华大学高分子材料与工程系上海201620 东华大学纤维材料改性国家重点实验室上海201620

hofmeister效应涉及到的问题范围十分广泛,对很多化学、生物体系都有影响。总的说来,hofmeister效应会影响到溶液的冰点、沸点、黏度、偏摩尔体积、饱和蒸汽压、传导率、pH、表面张力。文章主要介绍了hofmeister效应的主要影响因素,以... 详细信息

hofmeister效应涉及到的问题范围十分广泛,对很多化学、生物体系都有影响。总的说来,hofmeister效应会影响到溶液的冰点、沸点、黏度、偏摩尔体积、饱和蒸汽压、传导率、pH、表面张力。文章主要介绍了hofmeister效应的主要影响因素,以及相关理论的建立与完善,并对不同体系中hofmeister效应的影响进行了描述。

关键词： hofmeister效应影响因素水合作用胶体稳定蛋白质的沉淀

基于hofmeister效应改性明胶静电纺丝纤维膜的制备与表征

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皮革科学与工程 2023年第4期33卷 7-10,16页

作者：宋凯袁文博王旭杰乔从德山东谷雨春生物科技有限公司山东济南250098 齐鲁工业大学材料科学与工程学院山东济南250353

基于hofmeister效应通过静电纺丝法在聚乳酸-羟基乙酸共聚物膜上复合了明胶纤维膜,借助扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱仪与差示扫描量热仪研究了明胶与柠檬酸钾的质量浓度对明胶纤维膜的形貌、分子间相互作用以及热性能的影响。结... 详细信息

基于hofmeister效应通过静电纺丝法在聚乳酸-羟基乙酸共聚物膜上复合了明胶纤维膜,借助扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱仪与差示扫描量热仪研究了明胶与柠檬酸钾的质量浓度对明胶纤维膜的形貌、分子间相互作用以及热性能的影响。结果表明:当明胶水溶液质量浓度为140 g/L时,通过静电纺丝能够得到表面光滑、直径均一的明胶纤维膜。随着柠檬酸钾质量浓度的增加,明胶纤维的直径显著增加,当柠檬酸钾的质量浓度增加到40 g/L时,明胶的纤维结构消失,形成了均一致密的薄膜结构。柠檬酸根是一种强kosmotropic离子,能够促进明胶分子链脱水,增强蛋白质分子间的氢键作用,破坏明胶分子的有序结构,降低蛋白质的结晶度。

关键词：明胶 hofmeister效应静电纺丝薄膜柠檬酸盐

蒙脱石表面离子吸附的hofmeister效应

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蒙脱石表面离子吸附的Hofmeister效应

作者：朱晔玮西南大学

学位级别：硕士

离子吸附是土壤中普遍存在的物理化学过程,有关土壤或粘土矿物中的离子吸附热力学和动力学问题,人们已经开展了大量的研究工作,并采用多种不同的热力学和动力学模型来描述土壤或粘土矿物中的离子吸附过程。由于土壤中的离子吸附很难处... 详细信息

离子吸附是土壤中普遍存在的物理化学过程,有关土壤或粘土矿物中的离子吸附热力学和动力学问题,人们已经开展了大量的研究工作,并采用多种不同的热力学和动力学模型来描述土壤或粘土矿物中的离子吸附过程。由于土壤中的离子吸附很难处于真正的热力学平衡态,所以离子吸附的动力学研究显得特别重要。众所周知,土壤或粘土矿物表面带有的大量电荷可在其表面附近空间形成强大的电场。近期研究发现,强电场可能改变吸附态离子核外电子的能量和量子状态,引发吸附态离子发生非经典极化作用。hofmeister效应普遍存在于物理学、化学和生物学过程中,在界面相互作用中扮演着重要角色,一些研究认为离子非经典极化作用是hofmeister效应的另一种来源。本研究基于考虑了离子hofmeister效应的动力学模型,选取不同蒙脱石样品(Cu2+-蒙脱石和Zn2+-蒙脱石饱和样),通过比较研究一价离子Li+、Na+、K+、Cs+以及二价离子Ca2+、Mg2+在这两种不同类型蒙脱石表面的吸附动力学,运用建立的离子吸附模型,探索hofmeister效应产生的本质原因,揭示一价及二价金属离子在不同蒙脱石表面吸附的hofmeister效应和机理。研究结果表明:(1)Mg2+、Ca2+在Cu2+-蒙脱石和Zn2+-蒙脱石表面的吸附均表现为弱静电力作用下的一级动力学过程,平均吸附速率以及平衡吸附量均表现出明显的hofmeister效应,呈现出Mg2+hofmeister效应,呈现出:Li+Mg2+(1.425);一价碱金属离子的绝对有效电荷系数顺序为:在Cu2+-蒙脱石体系中:Cs+(2.78)>K(1.76)>Na(1.14);在Zn-蒙脱石体系中:Cs(2.59)>K(1.56)>Na(1.11)。说明:不论是一价离子还是二价离子,在不同离子饱和的蒙脱石表面,由于Cu2+、Zn2+与表面的吸附能不同而产生了不同的hofmeister效应;Cu2+与蒙脱石的相互作用强于Zn2+,导致Cu2+饱和样表面下碱金属离子的表观电荷系数大于Zn2+饱和样。(4)有效电荷系数反映了离子与表面吸附能的差异,进而导致离子在蒙脱石表面的吸附选择性,使得不同体系中的动力学参数和电化学参数均表现出明显的hofmeister效应。对于同价离子而言,阳离子的绝对电荷系数越大,其与表面的作用越强,离子的吸附速率越大,达到平衡时的吸附量越高。Ca2+、Mg2+在Cu2+-蒙脱石、Zn2+-蒙脱石表面的吸附速率和平衡吸附量表现均为:Ca2+>Mg2+,Ca2+-Cu2+和Ca2+-Zn2+体系的表面电化学参数φ0、σ0、E0均大于Mg2+-Cu2+和Mg2+-Zn2+体系中的对应值;Na+、K+、Cs+在Cu2+-蒙脱石、Zn2+-蒙脱石表面的吸附速率和平衡吸附量均表现为:Na+hofmeister序列为:Ca>Mg,Na、K、Cs为Nahofmeister能量在Cs-粘土矿物相互作用中贡献极大,而经典库伦能则在K+/Na+-粘土矿物相互作用中起主要作用,比如:在电解质浓度为0.01 mol L-1时,Cs+、K+、Na+在Cu2+-蒙脱石表面的hofmeister能量占总相互作用能的比例分别为58.00%、42.19%和8.82%;

关键词：离子吸附 hofmeister效应离子非经典极化带电表面

聚电解质盐三聚磷酸钠对聚乙烯醇凝胶的hofmeister效应研究

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化学研究 2023年第3期34卷 189-198页

作者：张宁逄勇张建明段咏欣青岛科技大学高分子科学与工程学院山东青岛266042

聚乙烯醇(PVA)物理微晶水凝胶由于化学稳定性好、无毒、生物相容性好等特点,近年来成为物理微晶凝胶研究的模板聚合物。但其力学性能较差,如何提高凝胶的力学性能,拓展其应用范围一直是水凝胶领域的研究难点和热点。hofmeister盐析效应... 详细信息

聚乙烯醇(PVA)物理微晶水凝胶由于化学稳定性好、无毒、生物相容性好等特点,近年来成为物理微晶凝胶研究的模板聚合物。但其力学性能较差,如何提高凝胶的力学性能,拓展其应用范围一直是水凝胶领域的研究难点和热点。hofmeister盐析效应是提升凝胶力学性能一种高效、绿色的制备手段,但之前的研究多集中在小分子无机盐对凝胶性能的影响,对聚电解质盐的盐析效应鲜见报道。本文研究了三聚磷酸钠(STPP)聚电解质对PVA凝胶性能的影响,系统比较了其与氯化钠及氢氧化钠处理的PVA凝胶;重点从微观形态和结晶结构两方面研究了聚电解质盐与小分子盐引起PVA凝胶的微观结构差异,并分析了结构与性能间的响应关系。聚电解质STPP处理的PVA凝胶薄膜应力达到了23 MPa,应变高达1 100%,断裂韧性(110 MJ/cm^(3)),比纯水凝胶提升55倍之多,并兼具良好的阻燃性能。

关键词：聚乙烯醇三聚磷酸钠氢氧化钠氯化钠 hofmeister效应

利用hofmeister效应制备高强度且生物相容的明胶水凝胶

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利用Hofmeister效应制备高强度且生物相容的明胶水凝胶