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可再生磁性载银纤维性能表征及其脱除烟气痕量hg0的热力学与动力学分析

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可再生磁性载银纤维性能表征及其脱除烟气痕量Hg0的热力学与动力...

作者：王静泓东华大学

学位级别：硕士

汞作为大气污染物之一,已经受到越来越高的重视。燃煤电厂是人为汞排放的主要来源之一,而燃煤烟气脱汞的重点则在于零价汞的脱除。活性炭喷射（ACI）是目前实际应用较为成熟的烟气脱汞技术,然而ACI脱汞成本较高。此外,对于销售燃煤过程... 详细信息

汞作为大气污染物之一,已经受到越来越高的重视。燃煤电厂是人为汞排放的主要来源之一,而燃煤烟气脱汞的重点则在于零价汞的脱除。活性炭喷射（ACI）是目前实际应用较为成熟的烟气脱汞技术,然而ACI脱汞成本较高。此外,对于销售燃煤过程产生的飞灰用于水泥生产制造业,碳含量（或其他化学物质添加）的增加会产生不利的影响。制备磁性的吸附剂,则脱汞过程之后,经磁分离即可将吸附剂从飞灰中分离并使飞灰不受污染。贵金属如金、银、钯、铂等可以与汞形成可逆的汞合金,如银,可以在高温下与汞结合形成银汞齐,并且银汞齐可于一定温度下分解释放汞,但金、钯、铂的成本较高,实用性不强。将贵金属以纳米颗粒的形式与载体结合增加可利用的贵金属表面积,可进行有效的传质过程。基于上述理论与研究方法,探寻与袋式除尘器滤料相结合的,以滤袋用过滤材料为载体的可再生磁性吸附剂。为了保护磁性粒子不被氧化或在酸性条件下腐蚀、溶解,将磁性粒子用化学性质稳定可靠的的二氧化硅外壳包覆。为此,本工作的主要方向为研究和开发新型的以滤袋用过滤材料为载体的贵金属负载型可再生磁性吸附剂,选取成本较金、钯、铂低的银作为负载的贵金属,用于脱除烟气中的零价汞。首先选取了五种能够耐高温的无机滤料用纤维:聚四氟乙烯（polytetrafluoroethene,ptfe）纤维、玻璃纤维（glassfiber）、聚苯硫醚（polyphenylenesulfide,pps）纤维、芳纶（polysulfonamidefibre,psa）和聚酰亚胺（polyimide,p84）纤维,并对五种不同的纤维进行盐酸浸渍预处理,以求能够达到更佳的负载效果。对五种不同的纤维的预处理过程前后进行了扫描电镜（sem）表征分析,以观察纤维表面的形态变化。将实验制得的硅涂层的fe3o4纳米粒子分别与五种不同的纤维通过粘结剂结合得到磁性纤维,随后对磁性纤维进行载银过程并添加有机改性剂3-mpts（3-巯基丙基三甲氧基硅烷）得到磁性载银纤维。通过以下表征分析:比表面积（bet）分析、x射线（xrd）分析与傅里叶红外衰减全反射光谱（atr-ftir）法分析,来研究磁性载银纤维表面上官能团的种类,并且测定了五种不同磁性纤维的载银量,对fe3o4粒子、sio2涂层fe3o4粒子（fe3o4@sio2）与磁性载银ptfe纤维三份样品进行磁特性分析,分析测试结果表明:三份样品均具有超顺磁性;有机改性剂能很好的负载到磁性纤维表面上;制备的磁性ptfe纤维的载银量最高。本论文中进行的实验主要是在固定床实验装置上模拟烟气中气态零价汞（hg）的脱除,首先对系统进行稳定可靠性测试,其次研究了仅经过预处理过程的五种不同纤维对模拟烟气hg的吸附效果。在此基础上,又分别以这五种纤维为载体的磁性载银纤维作为吸附材料,研究了其对模拟烟气中hg的脱除效果,实验结果表明:五种吸附材料中磁性载银ptfe纤维hg脱除效果最高,可达76.5%。对于不同的操作条件:汞蒸气入口浓度对磁性载银PTFE纤维脱汞效果影响不大;不同吸附反应温度对磁性载银PTFE纤维脱汞效果影响很大。然后,实验研究了不同气体组分NO、SO2、HCl等对磁性载银PTFE纤维吸附模拟烟气中hg0效果的影响,并分析了磁性载银PTFE纤维的磁分离回收率与其硅涂层Fe3O4含量的关系,结果表明:磁性载银PTFE纤维的磁分离回收率随着其硅涂层Fe3O4含量的增加而提升,当硅涂层Fe3O4含量达到33%时,磁分离回收率高达91.62%;相对硅涂层Fe3O4含量为15%时的81.46%的磁分离回收率升高了10.16%。高的磁分离回收率对于快速高效且低成本处理燃煤烟气重金属汞污染具有重要实用价值。优选脱汞效率最高的磁性载银PTFE纤维,在N2氛围下对其进行加热进行再生过程,实验研究了三种不同的加热再生温度:150℃、200℃、250℃对再生后的磁性载银PTFE纤维的吸附效果的影响,再生后的磁性载银PTFE纤维吸附效率逐渐降低,可循环使用次数为5次左右。最后本文通过动力学模型计算结合模拟烟气hg0脱除实验实验对磁性载银PTFE纤维的脱汞过程进行了Langmuir吸附等温模型分析、动力学及热力学初步研究,并进行再生前后的吸附动力学分析,参数表明了准一级动力学模型比准二级动力学模型更加符合经过了5次吸附-再生循环过程后的脱汞过程。

关键词：磁性载银纤维可再生改性 hg0脱除动力学模型

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金属硫化物吸附剂烟气脱汞研究进展

应用化工 2024年第2期53卷 374-378页

作者：刘天昕郝润龙华北电力大学环境科学与工程系燃煤电站烟气多污染物协同控制河北省重点实验室河北保定071003

综述了金属硫化物吸附剂的主要类型及其脱汞性能、负载的选取及其特点、金属硫化物的改性方法及其有利效果,以及其它以金属硫化物作为脱汞有效组分的新型吸附剂,并选取了具有代表性的吸附剂进行了整理,提出了制备多元金属硫化物吸附剂... 详细信息

综述了金属硫化物吸附剂的主要类型及其脱汞性能、负载的选取及其特点、金属硫化物的改性方法及其有利效果,以及其它以金属硫化物作为脱汞有效组分的新型吸附剂,并选取了具有代表性的吸附剂进行了整理,提出了制备多元金属硫化物吸附剂、研制适应不同烟气组分的吸附剂以及开发金属硫化物吸附剂再生和汞回收工艺等研究方向和建议,为进一步研发有效的气相脱汞材料并应用于工程实践提供了参考。

关键词：金属硫化物 hg0脱除吸附剂烟气

改性石墨毡气体扩散电极电催化脱除气态单质汞的研究

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改性石墨毡气体扩散电极电催化脱除气态单质汞的研究

作者：吴姮贵州师范大学

学位级别：硕士

煤炭作为我国主要的能源结构,燃烧后会产生汞污染,同时煤炭燃烧后的单质汞（hg0）具有反应活性低、水中溶解性低以及干沉降速度慢的特点,通过大气循环造成全球范围内污染,对人体和动植物造成危害,因此对于hg0的去除成为目前的研究热点... 详细信息

煤炭作为我国主要的能源结构,燃烧后会产生汞污染,同时煤炭燃烧后的单质汞（hg0）具有反应活性低、水中溶解性低以及干沉降速度慢的特点,通过大气循环造成全球范围内污染,对人体和动植物造成危害,因此对于hg0的去除成为目前的研究热点。研究利用自制气体扩散电极电催化去除hg0,通过对石墨毡（GF）改性得到高H2O2产量,探究了不同条件下改性电极的H2O2产生能力,并将该电极应用于hg0的氧化脱除,同时探究了hg0去除机理,利用响应面法优化hg0去除的最佳条件,并验证最佳条件下hg0去除效率,通过密度泛函理论（DFT）研究了O基团的协同效应,考察了不同O基团下催化剂的最佳结构,计算揭示不同含氧官能团对二电子氧还原反应（2e-ORR）的协同作用。（1）高温煅烧后的催化剂性能有较好的提升,氧化碳黑（OCB）的缺陷程度以及含氧官能团含量都高于碳黑（CB）。探究OCB和乙醇不同质量比下制备得到电极的表征结果,其中质量比为1:16时,电极拥有良好的孔隙结构和高比表面积,同时在电化学测试下拥有最大的活性表面积、最高的响应电流和最低的电阻。（2）催化剂与溶剂质量比为1:16时,120 min后H2O2产生量达到最高为758.8 mg·L-1,电流效率CE为62%,H2O2产生量结果与表征结果相符,该比例下电极有最佳孔隙结构和缺陷程度,使反应更容易生成H2O2。阴极电位从-0.4至-1.2 V,H2O2含量先增加再降低,在-1 V时效果最好;电解液浓度对H2O2产生量影响显著,电解液浓度越高,H2O2生成量越高;过高或过低的p H均不利于H2O2的产生。此外,同一块电极连续实验7次后,H2O2产生量下降了20%。（3）与改性前GF相比,质量比为1:16的电极对hg0去除效率提高了33%。电流密度、电解液浓度、p H以及电压对hg0去除效率影响显著,结果呈先增加后减少的趋势。温度和hg0初始进气量对hg0去除效率影响不显著。对电极脱汞的重复性实验结果表明,该电极拥有较好的稳定性和重复性。探讨对电化学体系中脱除hg0的氧化性物质和自由基,对体系中自由基淬灭,结果发现羟基自由基（·OH）是去除hg0的主要自由基。（4）利用响应面法优化对hg0去除效率影响最大的三个因素,分别是电解液浓度、电流密度和p H。当电流密度为9.2 m A·cm-2、电解液浓度为0.06 mol·L-1和p H为4.6时,60 min对hg0去除效率可达到81.51%,在优化的最佳条件下验证得到hg0去除效率为81.48%大于未优化的实验值81%,因此确定该优化条件下对hg0去除效率达到最高。（5）利用DFT计算了CB中不同含氧官能团和CB的协同作用,计算2e-ORR中间体*OOH的吸附能和吉布斯自由能。吸附能的结果显示引入-C=O使CB结构更稳定,该结构可能提供更多的活性位点,调节2e-ORR的催化性能。计算吉布斯自由能后结果发现含氧官能团-C=O掺入后有利于O2还原为H2O2。

关键词：石墨毡 H2O2 氧还原反应 hg0脱除电催化

聚四氟乙烯(PTFE)纤维协同磁性沸石脱除烟气hg^0的实验研究

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化工新型材料 2016年第12期44卷 147-149页

作者：王静泓刁永发东华大学环境科学与工程学院上海201620

通过溶胶-凝胶过程,在经过有机改性的可再生载银磁性沸石的磁颗粒表面形成介孔硅涂层(以防止磁性粒子被氧化或在酸性环境中被腐蚀)。用元素分析、BET比表面积测定、X射线衍射分析等对吸附剂进行了表征。用浸渍法将聚四氟乙烯(PTFE)滤袋... 详细信息

通过溶胶-凝胶过程,在经过有机改性的可再生载银磁性沸石的磁颗粒表面形成介孔硅涂层(以防止磁性粒子被氧化或在酸性环境中被腐蚀)。用元素分析、BET比表面积测定、X射线衍射分析等对吸附剂进行了表征。用浸渍法将聚四氟乙烯(PTFE)滤袋纤维和可再生载银磁性沸石制成复合吸附剂,并对其用浓度分别为5%(wt,质量分数,下同)、10%、15%的HNO_3溶液进行改性。在汞固定床实验台上进行了该复合吸附剂改性前后吸附单质汞的测试,实验结果表明,在汞蒸气入口浓度为45μg/m3,吸附温度为160℃,磁性沸石与PTFE纤维的质量比为2∶1时,对hg^0脱除效率最高,可达76.5%,经过5%、10%的HNO_3改性后的吸附剂分别比未改性前脱汞率提高了4%、9%,而经过15%的HNO_3溶液改性后,吸附剂脱汞效率降低。

关键词： hg0脱除聚四氟乙烯(PTFE)纤维改性磁性

飞灰-氢氧化钙/聚苯硫醚(PPS)滤料对烟气中单质汞的脱除

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环境工程学报 2015年第3期9卷 1349-1354页

作者：陈强刁永发范红兵东华大学环境科学与工程学院上海201620

在汞固定床实验台上进行了飞灰-氢氧化钙和PPS滤料负载飞灰-氢氧化钙吸附单质汞,以及不同温度、气体成分对滤料负载吸附剂脱除汞影响的实验研究。实验结果表明,质量配比为2∶1的飞灰-Ca(OH)2吸附剂对hg0的脱除效果最好,最高可达到34.5%... 详细信息

在汞固定床实验台上进行了飞灰-氢氧化钙和PPS滤料负载飞灰-氢氧化钙吸附单质汞,以及不同温度、气体成分对滤料负载吸附剂脱除汞影响的实验研究。实验结果表明,质量配比为2∶1的飞灰-Ca(OH)2吸附剂对hg0的脱除效果最好,最高可达到34.5%左右,比纯飞灰条件下的脱除效率提高了近10%。120℃条件下,PPS滤料负载飞灰-Ca(OH)2吸附剂对汞的脱除率最高达72%,远高于滤纸薄膜上吸附剂的脱除率。随着温度升高,PPS滤料负载吸附剂的脱除效率降低。HCl、SO2和NO对PPS负载吸附剂脱除汞表现出不同程度的促进作用,HCl具有很强的促进作用,少量HCl足以大幅度提高脱除效果,SO2有一定的促进作用,NO的促进效果并不明显。

关键词：飞灰-氢氧化钙吸附剂 PPS滤料 hg0脱除

金属氧化物改性Bi5O7I光催化剂湿法脱除单质汞的实验及机理研究

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金属氧化物改性Bi5O7I光催化剂湿法脱除单质汞的实验及机理研究

作者：张慧鸽河南理工大学

学位级别：硕士

我国的电力资源是以火力发电为主,火力发电的烟气中含有污染物汞。作为一种全球性污染物,汞可以在空气、水、土壤和生物中蓄积、迁移,且含汞污染物不易在自然界中自行降解,易在生物体内积累,严重时会危及生命。燃煤电厂烟气中携带的含... 详细信息

我国的电力资源是以火力发电为主,火力发电的烟气中含有污染物汞。作为一种全球性污染物,汞可以在空气、水、土壤和生物中蓄积、迁移,且含汞污染物不易在自然界中自行降解,易在生物体内积累,严重时会危及生命。燃煤电厂烟气中携带的含汞污染物约占人为汞排放总量的1/3,因此降低燃煤烟气中汞的含量有助于解决汞污染物造成的一系列环境污染问题。汞主要以元素汞(hg)、氧化汞(hg)和颗粒汞(hg)三种形式存在。其中,hg和hg易通过现有的污染物治理装置脱除;但hg易挥发且难溶于水,很难被现有的污染物控制设备去除。开展降低燃煤烟气中汞含量的研究具有广阔的发展前景和重要的实用价值,值得深入研究。众多研究表明半导体光催化技术在解决环境污染、降低能源消耗等领域展现出广阔的应用前景。基于半导体材料的光催化技术目前在水污染物治理、太阳能制氢、染料降解等领域研究较多,在氧化脱除烟气污染物领域呈现出巨大的应用潜力。本研究发现一种新型富铋半导体光催化材料BiOI,它具有合适的带隙间隙和稳定的化学性能,极具研究价值。本文以BiOI材料为基础,采用沉积-沉淀法制备了Ce O/BiOI、Ag I/BiOI、AgO/BiOI三种系列可见光催化剂。采用X射线衍射、N吸附-脱附、紫外-可见光漫反射光谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、瞬时光电流响应等表征手段系统研究了样品的物理化学结构特征;以荧光灯为可见光源,在自制的光催化反应器上详细地探究活性成分负载、光催化剂用量、荧光灯辐照、溶液阴离子、p H值、SO和NO等运行参数对光催化剂脱汞性能的影响;通过表征分析和实验结果,得出如下主要结论:(1)负载Ce O后,Ce O/BiOI系列光催化剂呈现出较好的脱汞效率,10%Ce O/BiOI具有优异的光催化活性。表征结果发现10%Ce O/BiOI光催化剂具有最高的瞬时光电流强度、较低PL强度和优异的光稳定性。在较高温度下,光催化剂的活性受到抑制不利于hg的脱除。结合量子化学计算、ESR谱、消除剂实验推测出10%Ce O/BiOI催化剂催化氧化hg的机理。(2)二元(x)Ag I/BiOI(x=0.5%、1%、2%、3%、4%)系列催化剂中,Ag I质量分数为1%时光催化剂具有约97%的hg脱除效率和稳定的光催化性能。实验发现1%Ag I/BiOI催化剂在光照情况下可以在短时间内达到最优的hg氧化效率,并可以稳定脱除hg。当模拟烟气中含有SO时,光催化剂脱除hg的效果被严重抑制,但含有NO气体则呈现出促进作用。活性物质捕捉实验表明催化反应活性物质OH、O、h中O起主要作用;h会在反应中产生一定的影响,但不是主要活性物质;OH在该催化反应中的影响可以忽略不计。(3)3%***负载在BiOI表面形成的二元AgO/BiOI光催化剂的脱汞性能最佳,效率可达97%。反应溶液酸碱度对于光催化剂催化脱除hg影响不大,反应溶液温度较高时不利于催化反应的进行,会抑制光催化剂的催化活性。消除剂捕捉实验表明O为主要的光催化反应活性物质,OH对于光催化剂的催化反应基本无影响。本文图50幅,表3个,参考文献112篇

关键词：碘氧化铋Bi5O7I 可见光催化剂 hg0脱除光催化氧化