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Li-richening strategy in Li_(2)ZrCl_(6) lattice towards enhanced ionic conductivity

Journal of Energy Chemistry 2023年第4期79卷 348-356页

作者： Haochang Zhang Zhaozhe Yu Hannan Chen Yongjian Zhou Xiao Huang Bingbing Tian Guangxi Key Laboratory of Manufacturing Systems and Advanced Manufacturing Technology Guilin University of Electronic TechnologyGuilin 541004GuangxiChina International Collaborative Laboratory of 2D Materials for Optoelectronics Science and Technology of Ministry of Education Institute of Microscale OptoelectronicsShenzhen UniversityShenzhen 518060GuangdongChina

All-solid-state Li batteries(ASSLBs) with solid-state electrolytes(SSEs) are exciting candidates for nextgeneration energy storage and receive considerable attention owing to their reliability. halide SSEs are promising candidates due to their excellent stability against 4 V-class layered cathodes. Compared with Li3InCl6or Li_(3)ScCl_(6), the low ionic conductivity of Li_(2)ZrCl_(6)(LZC) is a challenge despite its low raw-material cost. Herein, we report a family of Li-Richened chloride, Li_(2+2x)Zr_(1–x)MxCl_(6), which can be used in highperformance ASSLBs owing to its high ionic conductivity(up to 0.62 mS cm^(-1)). The theoretical(ab initio molecular dynamics simulations) and experimental results prove that the strategy of aliovalent substitution with divalent metals to obtain Li-Richened LZC is effective in improving Li^(+)conductivity in SSEs. By combining Li_(2.1)Zr_(0.95)Mg_(0.05)Cl_(6)(Mg5-LZC) with a Li–In anode and a LiCoO_(2)cathode, a room-temperature ASSLBs with excellent long-term cycling stability(88% capacity retention at 0.3C for 100 cycles) and highrate capability(121 m A h g^(-1)at 1C) is reported. This exploratory work sheds light on improving the Li^(+)conductivity of low-cost LZC-family SSEs for constructing high performance ASSLBs.

关键词： Li-richening Li_(2)ZrCl_(6) halide solid electrolyte All-solid-state battery solid electrochemistry Li^(+)conductivity

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