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锚定基团对hkust-1/TEMPO共催化体系催化性能的影响

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高等学校化学学报 2020年第5期41卷 1068-1075页

作者：薛云晏秘申妍铭毛会玲王晨程琥庄金亮贵州师范大学化学与材料科学学院贵州省功能材料化学重点实验室贵阳550001

用异烟酸(Iso-NTA)为桥接分子,将有机小分子自由基4-氨基-2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基(4-NH 2-TEMPO)与异烟酸缩合,合成出含吡啶官能团的TEMPO自由基(Iso-NTA-TEMPO).与TEMPO相比,Iso-NTA-TEMPO具有较高的氧化电位,在无Cu(Ⅱ)辅助时,Iso-NTA-TEMPO对苯甲醇的氧化效率高于TEMPO.在与hkust-1组成的复合催化体系中,Iso-NTA-TEMPO可通过吡啶基团与hkust-1孔道中的Cu(Ⅱ)相互作用,从而在催化过程中(部分)锚定在hkust-1孔道内部.与TEMPO/hkust-1体系相比,Iso-NTA-TEMPO/hkust-1体系表现出对芳香醇更加高效的催化活性.采用模板辅助溶剂诱导结晶法合成的hkust-1晶体表面具有较多缺陷,更有利于Iso-NTA-TEMPO自由基分子扩散进入hkust-1孔道内部,也有助于提高Iso-NTA-TEMPO/hkust-1体系的催化效率.Iso-NTA-TEMPO/hkust-1体系可将各种取代基(苄醇、杂环醇以及二级脂肪醇)高效、高选择性地氧化成相应的醛或酮.

关键词： hkust-1 2,2,6,6-四甲基哌啶氧自由基锚定基团共催化剂模板剂

金属有机骨架材料hkust-1的制备及其应用进展

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材料导报 2016年第23期30卷 114-119,139页

作者：董寒张晓东李红欣侯扶林杨阳崔立峰上海理工大学环境与建筑学院上海200093

金属有机骨架材料hkust-1的骨架结构中存在大量高度分散的潜在催化活性中心,不饱和金属位点,是一种优良的吸附剂和催化剂载体,其所具有的多种理化特性使其在气体吸附分离和催化领域具有潜在的应用前景。介绍了hkust-1的性质、制备方法... 详细信息

金属有机骨架材料hkust-1的骨架结构中存在大量高度分散的潜在催化活性中心,不饱和金属位点,是一种优良的吸附剂和催化剂载体,其所具有的多种理化特性使其在气体吸附分离和催化领域具有潜在的应用前景。介绍了hkust-1的性质、制备方法等方面的最新研究进展,并特别关注了其在CO2的吸附分离以及对CO的催化方面的一些应用研究进展。

关键词： hkust-1 制备方法应用

室温非有机体系中hkust-1的快速制备及对活性蓝194的吸附

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材料导报 2020年第4期34卷 137-141页

作者：那立艳张丽影张凤杰华瑞年大连民族大学生命科学学院大连116600 大连民族大学环境与资源学院大连116600

以均苯三甲酸铵与硝酸铜为反应物,在室温非有机体系中快速制备了配位聚合物材料hkust-1。通过粉末XRD、SEM、氮气吸附对样品的物相、形貌和比表面积进行了表征。结果表明,制备的hkust-1为微米颗粒,BET比表面积为1246 m^2·g^-1。本工作... 详细信息

以均苯三甲酸铵与硝酸铜为反应物,在室温非有机体系中快速制备了配位聚合物材料hkust-1。通过粉末XRD、SEM、氮气吸附对样品的物相、形貌和比表面积进行了表征。结果表明,制备的hkust-1为微米颗粒,BET比表面积为1246 m^2·g^-1。本工作考察了hkust-1对水溶液中活性蓝194的去除效果,探讨了吸附剂加入量、pH值、初始浓度及反应时间对吸附性能的影响,并对吸附剂进行了再生实验。结果表明,hkust-1对活性蓝194具有较高的吸附能力,室温下60 min内可达到吸附平衡,对染料的去除率达到95.7%。吸附等温线拟合结果较好地符合Langmuir模型,动力学研究结果表明吸附过程符合准二级动力学模型。hkust-1良好的吸附性能、简便的合成方法及可再生性使其有望成为去除废水中染料分子的高效吸附剂。

关键词：金属有机配位聚合物 hkust-1 吸附性能废水染料活性蓝194

金属有机骨架hkust-1对水中微量氨基酸的吸附性能

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中国环境科学 2019年第7期39卷 2847-2853页

作者：陆思嘉马晓雁李青松宋亚丽余齐朱丽丹浙江工业大学建筑工程学院浙江杭州310014 厦门理工学院水资源环境研究所福建省农村污水处理与用水安全工程研究中心福建厦门361005 浙江科技学院建筑工程学院浙江杭州310023

采用溶剂热法制备金属有机骨架hkust-1,选取水源水中检出率较高的酪氨酸(Tyr)、苯丙氨酸(Phe)和色氨酸(Trp)为目标物,开展了hkust-1吸附微量氨基酸性能的研究.利用XRD和FTIR技术对吸附剂hkust-1进行了表征和分析,通过吸附动力学、吸附... 详细信息

采用溶剂热法制备金属有机骨架hkust-1,选取水源水中检出率较高的酪氨酸(Tyr)、苯丙氨酸(Phe)和色氨酸(Trp)为目标物,开展了hkust-1吸附微量氨基酸性能的研究.利用XRD和FTIR技术对吸附剂hkust-1进行了表征和分析,通过吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学的研究探讨hkust-1吸附氨基酸的机理.结果表明,hkust-1具有高结晶度,对酪氨酸、苯丙氨酸和色氨酸有较好的去除效果,饱和吸附容量分别可达248.65,143.67,140.09mg/g;吸附过程符合Langmuir吸附等温线模型和Lagergren准二级动力学模型;吸附热力学结果表明,hkust-1去除氨基酸的过程为吸热反应;高吸附容量主要归因于静电相互作用、氢键和π-π相互作用.

关键词： hkust-1 吸附消毒副产物前体物氨基酸饮用水处理

合成hkust-1金属有机骨架材料的母液及其再结晶性能

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石油学报（石油加工） 2018年第1期34卷 42-47页

作者：赵亮邢兵方向晨王刚吴长安中国石化抚顺石油化工研究院辽宁抚顺113001

以硝酸铜为金属离子、1,3,5-均苯三甲酸(H3BTC)为配体,在水热条件下合成了铜基金属有机骨架材料(hkust-1)。以甲烷作为吸附存储对象,研究了hkust-1材料及其母液再结晶材料理化性质的变化趋势,得到其甲烷吸附等温线。结果表明,经过3次母... 详细信息

以硝酸铜为金属离子、1,3,5-均苯三甲酸(H3BTC)为配体,在水热条件下合成了铜基金属有机骨架材料(hkust-1)。以甲烷作为吸附存储对象,研究了hkust-1材料及其母液再结晶材料理化性质的变化趋势,得到其甲烷吸附等温线。结果表明,经过3次母液再结晶的产物仍然具有与hkust-1相似的晶体结构和微孔结构,其BET比表面积和微孔体积分别为1984m2/g和0.722cm3/g。在25℃和3500kPa条件下,3次再结晶产物的甲烷吸附量为207cm3/g,母体hkust-1材料的甲烷吸附量为226cm3/g,说明再结晶产物具有一定的气体吸附存储能力和应用价值。

关键词：金属有机骨架材料 hkust-1 甲烷吸附母液再结晶

机械化学法合成金属有机骨架材料hkust-1及其吸附苯性能

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化工学报 2015年第2期66卷 793-799页

作者：李玉洁苗晋朋孙雪娇肖静夏启斌奚红霞李忠华南理工大学化学与化工学院广东广州510640

金属有机骨架材料是一类新兴纳米多孔功能材料,研究出一种绿色环保的制备和活化金属有机骨架材料方法对于其工业应用具有重要的意义。应用机械化学法合成金属有机骨架材料(hkust-1),并提出采用乙醇对所合成的材料进行活化和纯化,讨论不... 详细信息

金属有机骨架材料是一类新兴纳米多孔功能材料,研究出一种绿色环保的制备和活化金属有机骨架材料方法对于其工业应用具有重要的意义。应用机械化学法合成金属有机骨架材料(hkust-1),并提出采用乙醇对所合成的材料进行活化和纯化,讨论不同溶剂(氯仿、乙醇)活化对合成的hkust-1的孔隙结构和吸附性能的影响。研究结果表明:相对于传统水热法合成时间(24 h),无溶剂机械化学法反应时间缩短为30 min;活化溶剂对hkust-1的比表面积和孔结构有较大的影响,乙醇比氯仿更容易置换出hkust-1孔道中残留的前驱物,增大材料的比表面积,乙醇活化得到的hkust-1比表面积高达1442.7 m2·g-1。在298 K、8 k Pa条件下,乙醇活化得到的hkust-1对苯的吸附容量高达6.90 mmol·g-1,比氯仿活化和水热法合成的hkust-1对苯的吸附量高约25%,而且高于同等温度压力条件下活性炭、碳分子筛、沸石等常规吸附剂对苯的平衡吸附量。

关键词：机械化学法 hkust-1 活化苯吸附吸附等温线

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羧酸改性hkust-1提高甲烷吸附容量

化工学报 2018年第11期69卷 4902-4909页

作者：韩强程振飞刘纪昌汪成欧苏慧汪瑜懿简雨培杨小娟王紫竹杨璐彬化学工程联合国家重点实验室华东理工大学上海200237

为提高吸附材料对甲烷的吸附容量,采用溶剂热法合成了金属有机骨架材料hkust-1,并进行了改性研究。hkust-1的优化合成工艺条件为:原料摩尔比n(Cu(NO_3)_2·3H_2O):n(H_3BTC):n(DMF):n(C_2H_5OH):n(H_2O)=1.7:1:46:60:100,晶化温度为80℃,晶化时间24 h。合成hkust-1在25℃、3.5 MPa下的甲烷吸附容量为11.9mmol/g。乙酸改性hkust-1可以提高甲烷吸附容量,当反应母液中V_(HAc)/V_(solvent)=5.8%时,合成HAc-HK-1(5.8%)的甲烷吸附容量达到12.6 mmol/g。分子模拟结果表明,加入乙酸可以调控hkust-1晶体孔道结构,增大比表面积和孔容,提高甲烷吸附容量。

关键词： hkust-1 金属有机骨架材料甲烷天然气吸附储存

Cu_2O@hkust-1核壳结构材料的制备及其抗氧化性能

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无机化学学报 2016年第7期32卷 1149-1153页

作者：寇博宇陈超池佳陈恒泽张宁南昌大学应用化学研究所南昌330031

以球状纳米Cu_2O为核心,直接牺牲其表面的部分Cu_2O,与溶液中的均苯三羧酸(H_3BTC)配体反应,原位生成具有核壳结构的Cu_2O@hkust-1材料。采用O_2程序升温脱附(O_2-TPD)、H_2程序升温还原(H2-TPR)及CO氧化反应对Cu_2O@hkust-1核壳材料的... 详细信息

以球状纳米Cu_2O为核心,直接牺牲其表面的部分Cu_2O,与溶液中的均苯三羧酸(H_3BTC)配体反应,原位生成具有核壳结构的Cu_2O@hkust-1材料。采用O_2程序升温脱附(O_2-TPD)、H_2程序升温还原(H2-TPR)及CO氧化反应对Cu_2O@hkust-1核壳材料的抗氧化能力进行了研究,证明金属-有机框架材料(MOFs)hkust-1对反应气体起到富集、缓释作用,保护Cu_2O核不被氧化,显著提高了其抗氧化能力。

关键词： hkust-1 Cu2O 核壳结构抗氧化

金属有机框架化合物hkust-1的快速合成

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高校化学工程学报 2015年第5期29卷 1126-1132页

作者：游佳勇张天永刘艳凤李彬赵振东黄俊浩海南大学材料与化工学院海南海口570228 天津大学化工学院天津300072

采用超声波辅助法用一水合醋酸铜、五水合硫酸铜、二水合氯化铜、三水合硝酸铜四种铜盐分别和均苯三酸反应快速制备金属有机框架化合物hkust-1,探讨了铜盐、三乙胺、超声波作用功率、反应时间、溶剂的配比、加料顺序等因素对hkust-1产... 详细信息

采用超声波辅助法用一水合醋酸铜、五水合硫酸铜、二水合氯化铜、三水合硝酸铜四种铜盐分别和均苯三酸反应快速制备金属有机框架化合物hkust-1,探讨了铜盐、三乙胺、超声波作用功率、反应时间、溶剂的配比、加料顺序等因素对hkust-1产率的影响。结果表明,适宜的反应条件为:醋酸铜8.62 mmol,均苯三酸4.76 mmol,分别溶解于24 m L体积比为1:1:1的水、N,N-二甲基甲酰胺、乙醇的混合溶剂中,将两种反应物混合后,添加1 m L三乙胺,在300 W超声功率间歇式(超声2 s,关3 s)作用下反应30 min,可得到产率为99.1%的hkust-1,所得产物通过XRD、IR进行表征并验证。

关键词： hkust-1 超声辅助法合成金属有机框架