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States of Carbon Nanotube Supported Mo-Based hds Catalysts

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Journal of Natural Gas Chemistry 2006年第3期15卷 203-210页

作者： Hongyan Shang Chenguang Liu Yongqiang Xu Jieshan Qiu Fei Wei Key Laboratory of Catalysis CNPC College of Chemistry and Chemical Engineering University of Petroleum Dongying 257061 China Carbon Research Laboratory Center for Nano Materials and Science Dalian University of Technology Dalian 116012 China Department of Chemical Engineering Tsinghua University Bejing 100085 China

The dispersion of the active phase and loading capacity of the Mo species on carbon nanotube （CNT） was studied by the XRD technique. The reducibility properties of Co-Mo catalysts in the oxide state over CNTs were investigated by TPR, while the sulfided Co-Mo/CNT catalysts were characterized by means of the XRD and LRS techniques. The activity and selectivity with respect to the hydrodesulfurization （hds） performances on carbon nanotube supported Co-Mo catalysts were evaluated. It was found that the main active molybdenum species in the oxide state MoO3/CNT catalysts were MoO2, but not MoO3, as generally expected. The maximum loading before the formation of the bulk phase was lower than 6% （percent by mass, based on MoO3）. TPR studies revealed that the active species in the oxide state Co-Mo/CNT catalysts were reduced more easily at relatively lower temperatures in comparison to those of the Co-Mo/γ-Al2O3 catalysts, indicating that the CNT support promoted or favored the reduction of the active species. The active species of a Co-Mo-0.7/CNT catalyst were more easily reduced than those of the Co-Mo/CNT catalysts with Co/Mo atomic ratios of 0.2, 0.35, and 0.5, respectively, suggesting that the Co/Mo atomic ratio has a great effect on the reducibility of the active species. It was found that the incorporation of cobalt improved the dispersion of the molybdenum species on the support, and a phenomenon of mobilization and re-dispersion had occurred during the sulfurization process, resulting in low valence state Mo3S4 and Co-MoS2.17 active phases. hds measurements showed that the Co-Mo/CNT catalysts were more active than the Co-Mo/γ-Al2O3 ones for the desulfurization of DBT, and the hydrogenolysis/hydrogenation selectivity of the Co-Mo/CNT catalysts was also much higher than those of the Co-Mo/γ-Al2O3. The Co-Mo/CNT catalyst with a Co/Mo atomic ratio of 0.7 showed the highest activity, whereas the catalyst with a Co/Mo atomic ratio of 0.35 had the highest selectivity.

关键词： carbon nanotubes XRD TPR hds LRS

Effects of reduction temperature on the hds activities of MoP catalysts

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化工进展 2011年第S1期30卷 205-206页

作者： LI Rui,YANG Xiaodong,GUO Haifeng,GUO Feng (Daqing Petrochemical Research Center,CNPC,Daqing 163714,Heilongjiang,China)

Siliceous MCM-41 supported MoP catalysts were prepared by temperature-programmed reduction（TPR） *** effect of final reduction temperature on the phosphide structure and hydrodesulphurization（hds） activities were *** results showed that the optimum temperatures for preparation MoP/MCM-41 with MoO3 loading content of 40%are 650℃.

关键词： hds MCM-41 MoP

硫化态PtMo/γ-Al_2O_3催化剂活性位的低温CO-FTIR方法表征及噻吩hds活性的研究

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高等学校化学学报 2002年第7期23卷 1395-1399页

作者：齐兴义郭林李文钊辛勤 Michel Lacroix Michel Vrinat Francoise Mauge 北京航空航天大学材料科学与工程学院北京100083 中国科学院大连化学物理研究所大连116023 Institut de Recherches surla Catalyse Laboratoire Catalyseet Spectrochimie

A series of sulfided PtMo/ γ Al 2O 3 catalysts[ w (Mo)=9.0%] with different contents of Pt were characterized by using low temperature FTIR spectroscopy of adsorbed CO, while their hds activity was investigated with thiophene as a model substrate. Experimentally, it was found that no existence of the bands related to the surface complexes of Al 3+ ←CO and Pt 0←CO→Pt 0 was observed at 77 K and that the rate of the thiophene hds reaction(573 K) is well linearly proportional to the area of the Pt 0←CO band at 2 093 cm -1 with a higher extrapolated hds rate compared to that of sulfided Mo/ γ Al 2O 3 catalyst at the zero content of platinum. On the basis of the results here, the conclusion may be made that the active monolayer phase of Pt Mo S may be formed over sulfided PtMo/ γ Al 2O 3 catalysts during the sulfidation process and that both Mo 2+ and Pt 0 sites for CO adsorption should be the active reaction centers of thiophene hds.

关键词：硫化态 PtMo/γ-Al2O3催化剂表征 hds 低温CO-FTIR 噻吩加氢脱硫活性中心催化活性氧化铝负载铂钼催化剂

TiO_2负载非晶态合金NiB催化剂的制备、表征及hds动力学研究

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燃料化学学报 2000年第3期28卷 249-252页

作者：程庆彦李伟吴隽关乃佳陶克毅南开大学化学系新催化材料科学研究所天津300071

用等体积浸渍 -还原法制备了负载型的NiB/TiO2 (B/Ni=5∶1摩尔比 )非晶态合金 ,并在相同条件下制备了NiB/Al2 O3 (B/Ni=5∶1摩尔比 )与之对照。用XRD、SEM和TEM等表征方法比较了样品的非晶性质。在脉冲微反 -色谱装置上以噻吩的hds反应... 详细信息

用等体积浸渍 -还原法制备了负载型的NiB/TiO2 (B/Ni=5∶1摩尔比 )非晶态合金 ,并在相同条件下制备了NiB/Al2 O3 (B/Ni=5∶1摩尔比 )与之对照。用XRD、SEM和TEM等表征方法比较了样品的非晶性质。在脉冲微反 -色谱装置上以噻吩的hds反应为探针测定了NiB/TiO2 、NiB/Al2 O3 的反应活性 ,进行了动力学研究。结果证明 ,NiB/TiO2 的低温活性远高于NiB/Al2 O3 ,其原因是它的活化能远远小于后者。

关键词：负载型 hds 非晶态合金二氧化钛催化剂硼化镍

重质油窄馏分的hds和HDN反应动力学特性

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石油学报（石油加工） 2000年第1期16卷 17-25页

作者：杨朝合杜峰韩忠祥徐春明石油大学重质油加工国家重点实验室山东东营257062

用破碎的工业加氢裂化催化剂 Ni-Mo/Al2 O3 ,在 1 0 0 ml的高压反应釜内 ,对 3种不同渣油的超临界流体萃取分馏的窄馏分进行加氢处理 ,建立了釜式反应器内渣油催化加氢脱硫和加氢脱氮反应的扩散 -反应动力学模型。

关键词：重质油加氢脱硫加氢脱氮动力学 hds HDN

葡糖基转移酶多肽疫苗hds免疫大鼠的实验研究

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华西口腔医学杂志 2003年第5期21卷 353-355页

作者：丁芸凌均■ 陈罕中山大学光华口腔医院牙体牙髓科 510060

目的　动物体内研究葡糖基转移酶多肽疫苗hds免疫原性和防龋效果。方法　构建大鼠人工龋模型 ,分别用人工抗原hds_KLH ,多肽抗原hds ,葡糖基转移酶 (GTF)免疫大鼠 ,酶联免疫吸附法检测大鼠血清和唾液中抗hds、GTF抗体 ;体视显微镜下观... 详细信息

目的　动物体内研究葡糖基转移酶多肽疫苗hds免疫原性和防龋效果。方法　构建大鼠人工龋模型 ,分别用人工抗原hds_KLH ,多肽抗原hds ,葡糖基转移酶 (GTF)免疫大鼠 ,酶联免疫吸附法检测大鼠血清和唾液中抗hds、GTF抗体 ;体视显微镜下观察各组大鼠磨牙龋坏情况 ,并用Keyes计分法计分。结果　hds_KLH免疫组大鼠唾液、血清中抗hdsIgG和IgA水平均高于对照组 (P hds_KLH ,hds ,GTF免疫组大鼠龋Keyes计分均低于对照组 (P hds_KLH能刺激机体产生针对GTF的保护性免疫 ,并减少实验大鼠龋齿发生。

关键词：葡糖基转移酶多肽疫苗 hds 免疫大鼠实验龋病人工抗原

碳纳米管负载Mo-Co-S基hds/HDN催化剂的制备及其表征研究

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厦门大学学报（自然科学版） 2006年第1期45卷 63-68页

作者：董昆明林国栋张鸿斌厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

用自行制备的多壁碳纳米管（简写为CNTs）作为载体制备负载型Mo-Co—S催化剂，记为：m%Mo3Co1/CNTs（m％为质量百分数）.用噻吩加氢脱硫（hds）和吡咯加氢脱氮（HDN）作为探针反应．XRD、XPS和H2-TPD作为表征手段，考察Co／Mo摩尔比、Mo... 详细信息

用自行制备的多壁碳纳米管（简写为CNTs）作为载体制备负载型Mo-Co—S催化剂，记为：m%Mo3Co1/CNTs（m％为质量百分数）.用噻吩加氢脱硫（hds）和吡咯加氢脱氮（HDN）作为探针反应．XRD、XPS和H2-TPD作为表征手段，考察Co／Mo摩尔比、MoiCoj负载量及Co和Mo的浸渍顺序对所制备催化剂的结构和催化性能的影响．研究结果表明，对于本文自行制备CNTs负载的Mo—Co-S催化剂．最佳的Co／Mo摩尔比为1：3．最适宜的Mo3Co1负载量为～7．2％（质量百分数），Co和Mo的浸渍顺序以“先浸渍Co、经干燥焙烧后浸渍Mo”为佳．与AC负载的参比体系相比．CNTs负载催化剂较易于被还原.工作态催化剂表面具有催化活性的Mo物种（Mo^4＋）在总负载Mo量中所占份额较高；在另一方面，在hds／HDN反应条件下，作为载体的CNTs的表面存在着数量更加可观的吸附氢物种．这些活泼氢物种通过“溢流”容易传输至Mo—Co-S催化活性位，于是有助于提高表面加氢反应的速率．以上两方面因素对CNTs负载Mo-Co-S催化剂上高的hds／HDN反应活性都有重要贡献．

关键词：多壁碳纳米管碳纳米管负载Mo-Co-S催化剂 hds HDN m%Mo3Co1/CNTs

碳纳米管负载的Co-Mo催化剂的hds性能研究

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分子催化 2004年第1期18卷 41-46页

作者：商红岩徐永强赵会吉刘晨光石油大学化学化工学院CNPC催化重点实验室山东东营257061

应用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)技术对等体积浸渍法制备的Co-Mo/CNT催化剂进行了表征.采用高压微反装置、以二苯并噻吩为模型化合物,对催化剂进行了hds活性评价.XRD结果表明:260℃条件下处理催化剂,催化剂的表面物种主要是MoO3... 详细信息

应用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)技术对等体积浸渍法制备的Co-Mo/CNT催化剂进行了表征.采用高压微反装置、以二苯并噻吩为模型化合物,对催化剂进行了hds活性评价.XRD结果表明:260℃条件下处理催化剂,催化剂的表面物种主要是MoO3,表面物种高度分散;500℃焙烧处理的催化剂的表面物种主要是MoO2,同时在Co-Mo/CNT催化体系中出现了CoMoO3和Co2Mo3O8物种的强衍射峰,高温焙烧时催化剂活性组分在碳纳米管的表面容易聚集形成MoO2等晶体.TPR结果表明:在Co-Mo/CNT催化剂中,表面物种的还原温度低于Co-Mo/γ-Al2O3中物种的还原温度.活性评价表明:催化剂的TPR特性和加氢脱硫活性有很好的对应关系,Co-Mo/CNT具有很高的加氢脱硫选择性,并且活性明显高于Co-Mo/γ-Al2O3催化剂.

关键词： XRD TPR hds 碳纳米管

一类混合动态系统(hds)的时间最优路由调度

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控制理论与应用 1998年第5期15卷 680-687页

作者：郑大钟赵千川清华大学自动化系北京100084

本文研究服务过程为连续动态过程的单服务台型混合动态系统（hds）的时间最短路由调度问题．通过定义事件函数和估计服务时间，本文证明在一定条件下，可将此类动态调度问题转化为静态调度问题加以求解．

关键词： hds 事件函数路由调度混合动态系统