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钴钼硫催化剂的酸性位点调控与加氢脱氧反应性能研究

钴钼硫催化剂的酸性位点调控与加氢脱氧反应性能研究

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作者：张贻锦武汉大学

学位级别：硕士

利用可再生能源生物质替代化石燃料作为运输燃料对于环境保护和可持续发展具有重要意义。但是,在生物油的加氢精制升级过程中,将木质素衍生的酚类转化为芳烃是一项长期挑战。钴钼硫（CoMoS）催化剂在酚类化合物加氢脱氧反应中具有广泛... 详细信息

利用可再生能源生物质替代化石燃料作为运输燃料对于环境保护和可持续发展具有重要意义。但是,在生物油的加氢精制升级过程中,将木质素衍生的酚类转化为芳烃是一项长期挑战。钴钼硫（CoMoS）催化剂在酚类化合物加氢脱氧反应中具有广泛的应用,因其不仅具有高效催化性能,并且能同时降低成本与氢气消耗。但是,由于断裂C-o键具有较高的势垒,通常CoMoS催化剂的活性不足以摆脱严苛的反应条件。为了进一步提升CoMoS催化剂的本征活性,本文对CoMoS催化剂进行酸性修饰来提高C-o键断裂的效率。通过使用4-甲基苯酚的加氢脱氧反应作为模型,深入研究表面酸性位点的调控在CoMoS催化hDo反应中的促进作用。具体内容如下:1、采用ho作为刻蚀剂,通过改变ho/MoS的比例以调控MoS的表面S空缺浓度,并以此锚定Co物种制备一系列不同负载程度的Co-MoS催化剂。优化后的Co-MoS-2催化剂具有相对最高的hDo反应速率,其活性是未经刻蚀的Co-MoS-0样品的3.4倍。另外,我们发现Co-MoS催化剂的hDo活性与Co的含量不成正比,但与表面酸性(Br（?）nsted和Lewis酸性位点)密切相关。基于此,我们认为Co-MoS-2优异的活性得益于ho蚀刻产生的表面酸性位点。2、进一步对酸性位点的本质进行了研究。利用简单物理混合不同比例的固体酸NboPo（NbP）与Co-MoS来组装复合催化剂。其中,优化后的CoMoS/NbP-4复合催化剂在4-甲基苯酚制甲苯的加氢脱氧反应中表现出最高的活性,其反应速率大约为CoMoS/Sio（无酸性）的3倍。其他质子固体酸（例如杂多酸）被用来进一步代替NboPo,并表现出类似的促进作用。我们发现Br（?）nsted酸性位点在与CoMoS催化剂复合时可以促进C-o键的活化。综上结果表明,质子酸性位点与CoMoS活性相之间存在协同作用,能促进C-o键的断裂,提升加氢脱氧反应催化活性。这为我们未来设计和制备用于加氢脱氧反应的催化剂提供了新的策略。

关键词：钴钼硫催化剂加氢脱氧酸性位点 h2o2刻蚀 NboPo4

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氮氟双掺杂多孔石墨烯水凝胶的制备及其超级电容器性能

氮氟双掺杂多孔石墨烯水凝胶的制备及其超级电容器性能

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作者：曹宇天津大学

学位级别：硕士

石墨烯是由sp杂化碳原子以共价键连接构成的单原子层超薄二维蜂窝状晶体材料,具有良好的导电性、化学和热稳定性及超高的理论比表面积,是超级电容器的理想电极材料。但在实际应用中,本征石墨烯的层层堆叠、电化学惰性和低电化学活性位... 详细信息

石墨烯是由sp杂化碳原子以共价键连接构成的单原子层超薄二维蜂窝状晶体材料,具有良好的导电性、化学和热稳定性及超高的理论比表面积,是超级电容器的理想电极材料。但在实际应用中,本征石墨烯的层层堆叠、电化学惰性和低电化学活性位点等缺点严重限制了石墨烯作为电极材料的应用。因此,本文通过对石墨烯表面氧化刻蚀来增大比表面积,并引入杂原子掺杂提高石墨烯的电容性能。研究首先采用过氧化氢对氧化石墨烯表面氧化刻蚀得到多孔氧化石墨烯,再以吡啶氢氟酸盐为掺杂剂通过一步水热法制备得到氮氟双掺杂多孔石墨烯水凝胶(NF-hGh)。研究首先讨论了反应温度对元素掺杂的影响并确定了最佳掺杂反应温度。此外,通过NF-hGh与最佳温度下制备的其他水凝胶样品对比,探究了氧化刻蚀对元素掺杂含量、键型构成和比表面积的影响。研究发现在150℃条件下制备的NF-hGh中氮和氟掺杂量分别为2.56和1.14 at.%,氮原子主要以吡啶氮和吡咯氮形式存在,氟原子以C-F半离子键形式存在,比表面积高达735m g。将NF-hGh进行电化学性能分析发现,与其他对比样品相比,NF-hGh电极表现出更高的可逆容量(1 A g为345.4 F g)、良好的倍率性能(100 A g为197.9 F g)和优良的循环性能(2 A·g下循环10000圈,容量保持率为96%);组装的对称柔性固态超级电容器显示出最大能量密度7.99 Wh kg,最高功率密度达10.00 kW kg,并具有良好的柔性使用性;在有机电解液中,具有2-4.5 V宽电势使用范围和良好的充放电特性,显示出超大能量密度复合式超级电容器正极材料的应用潜力。

关键词：石墨烯水凝胶氮氟双掺杂 h2o2刻蚀超级电容器

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