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燃料化学学报 2002年第4期30卷 358-362页

作者：李隽春张慧 D.G. Evans 段雪北京化工大学可控化学反应科学与技术基础教育部重点实验室北京100029

根据层状四水硫酸锆和hβ沸石各自的催化性能和结构特点 ,设计并制备得到hβ负载锆 (Zr hβ)催化剂。以异丙苯歧化反应为目标体系 ,研究了Zr hβ的催化性能。利用吡啶吸附程序升温脱附和低温氮吸附等方法研究了Zr hβ和hβ的表面酸性和... 详细信息

根据层状四水硫酸锆和hβ沸石各自的催化性能和结构特点 ,设计并制备得到hβ负载锆 (Zr hβ)催化剂。以异丙苯歧化反应为目标体系 ,研究了Zr hβ的催化性能。利用吡啶吸附程序升温脱附和低温氮吸附等方法研究了Zr hβ和hβ的表面酸性和孔结构 ,与反应性能进行关联。结果表明 ,Zr hβ较hβ弱酸强度更弱、强酸强度更强 ,导致其歧化反应活性较hβ大大提高 ,歧化选择性较hβ略有提高 ,但其初始歧化选择性较hβ降低 ;Zr hβ和hβ的最可几孔径基本一致 ,因而Zr hβ催化异丙苯歧化反应产物中间位对位

关键词：催化性能结构性能 hβ负载锆催化剂异丙苯歧化吡啶吸附程序升温脱附酸性孔结构

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固体酸催化异丙苯歧化反应的研究

固体酸催化异丙苯歧化反应的研究

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作者：李隽春北京化工大学

学位级别：硕士

异丙苯歧化反应可被用作沸石酸性和孔结构的探针反应，也是工业上生产间二异丙苯和对二异丙苯的有效途径。但异丙苯气相歧化反应中存在主反应选择性低、反应转化率低和不能有效控制间位和对位产物选择性等问题，开发和改进固体酸催化剂... 详细信息

异丙苯歧化反应可被用作沸石酸性和孔结构的探针反应，也是工业上生产间二异丙苯和对二异丙苯的有效途径。但异丙苯气相歧化反应中存在主反应选择性低、反应转化率低和不能有效控制间位和对位产物选择性等问题，开发和改进固体酸催化剂将有效地解决这些问题。本论文创新性地提出集hβ沸石的孔结构、一定的酸中心分布优势与层状四水硫酸锆适宜的B酸性于一体的构想，设计并制备得到hβ负载锆(Zr／hβ)催化剂，它对异丙苯歧化反应显示出优异的催化性能。对该催化剂的一系列研究表明： 1．根据层状四水硫酸锆和hβ沸石各自的酸性和孔结构特点，可以将层状四水硫酸锆在hβ沸石表面进行分散，将层状四水硫酸锆的层板完全剥离，使位于层间的酸性中心完全暴露于载体hβ沸石表面，集hβ沸石的孔结构、一定的酸中心分布优势与层状四水硫酸锆适宜的B酸性于一体，制备得到hp负载锆(Zr／hβ)催化剂。 2．对催化剂的表面分散特征研究表明：hβ上四水硫酸锆单层分散的阈值为0.5367g Zr(SO)·4hO／g hp，相当于hβ上四水硫酸锆负载的质量百分比为34.93％。这与按密置单层模型计算得到的单层负载量0.5369g Zr(SO)·4hO／g hβ非常一致。Zr／hβ上四水硫酸锆负载量与其结晶度关系曲线进一步证明，低于阈值时四水硫酸锆在hβ表面以无吐京化工大学硕士学位论友定形状态单层分散。 3.对催化剂的短程有序结构研究表明:hp负载错催化剂Z川p中每个zr原子在zr-o平均键长2.16A处有4.8个配位氧原子，Z州p中 zr原子可能是以配位不饱和的ZrO:基本结构单元存在。 4对催化剂的酸性和孔结构对比研究表明:hp负载错催化剂 z州p较hp弱酸强度减弱、强酸强度增强，导致z川p在异丙苯歧化反应中催化活性均较hp大大提高，其歧化选择性均较 hp略有提高，但Z栩p较hp初始异丙苯歧化选择性下降。同时，负载对有效孔径尺寸的影响不明显，从而Zr/hp的歧化产物间位一/对位一二异丙苯的摩尔比与hp的基本一致。此外，本论文在优化异丙苯反应条件的基础上，系统地研究了微孔、介孔分子筛催化剂和层状及层柱催化剂上异丙苯歧化反应的性能，并对催化剂的酸性和孔结构等进行表征，与反应性能相关联，研究结果表明: 1.通过考察异丙苯加:摩尔比和反应温度对异丙苯歧化反应性能的影响，确定异丙苯加2=12(mof/mol)、反应温度180℃为较佳的反应条件。 2.对催化剂酸性和孔结构的作用分析表明:异丙苯歧化反应中，酸 J性是影响催化剂歧化反应活性的重要因素。一定范围内，催化剂酸性越强，反应活性越高，酸性很弱的催化剂几乎没有反应活性，但太强的酸中心有利于裂解反应而不利于歧化反应。同时，分子筛催化剂孔径的变化和层状及层柱催化剂层间距的变化是影响二异丙苯异构体选北京化工大学硕士李位论式择性的重要因素。孔道增大，有利于生成分子动力学直径较大的间二异丙苯，间位一/对位一二异丙苯的摩尔比增大;反之亦然。

关键词：异丙苯歧化 hβ负载锆催化剂酸性孔结构分子筛层状及层柱催化剂

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