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p型填充式方钴矿/gasb纳米复合材料的制备及热电性能研究

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p型填充式方钴矿/GaSb纳米复合材料的制备及热电性能研究

作者：郭全胜武汉理工大学

学位级别：硕士

填充式方钴矿(skutterudite)化合物因表现出“电子晶体——声子玻璃”(PGEC)的热电传输特性而引起人们的极大关注。本文以p型方钴矿化合物为主要研究对象,先采用“熔融-淬火-退火-放电等离子烧结”制备了纳米复合p型CeFe4Sb12/xgasb热... 详细信息

填充式方钴矿(skutterudite)化合物因表现出“电子晶体——声子玻璃”(PGEC)的热电传输特性而引起人们的极大关注。本文以p型方钴矿化合物为主要研究对象,先采用“熔融-淬火-退火-放电等离子烧结”制备了纳米复合p型CeFe4Sb12/xgasb热电材料,得到了具有原位内生纳米gasb第二相的热电材料,通过位于晶界或晶内的纳米gasb相可能导致的载流子能量过滤效应和界面效应分别对材料电-热传输特性进行优化。在此基础上,采用“熔体旋甩-放电等离子烧结技术(MS-SPS)"对基体方钻矿进行了结构纳米化,通过相组成、微结构分析及热电性能测试,探讨了不同制备工艺下Ga元素的存在形式和分布,分析了不同gasb含量时材料的微观结构特点,揭示了gasb含量对材料微结构及热电性能的影响规律。主要结果如下： (1)对采用“熔融-淬火-退火-放电等离子烧结”制备的CeFe4Sb12/xgasb样品而言,XRD结果表明Ga元素在淬火、退火及放电等离子烧结后均以gasb化合物的形式存在于样品中。FESEM和EDX结果表明样品主要成分为粒径分布范围为5-30μm的CeFe4Sb12方钻矿,基体晶界处均匀分布着纳米gasb第二相,而且随着样品中gasb含量的增多,gasb的平均晶粒尺寸从100 nm逐渐增至500 nm。热电性能测试结果表明,CeFe4Sb12/0.2gasb样品由于具有较高的电导率和Seebeck系数,同时由于特殊纳米结构可以强烈的散射声子使其具有最低的晶格热导率,因此CeFe4Sb12/0.2gasb具有最佳的综合热电性能,其ZT值在800K时达到最大0.96,与单相CeFe4Sbi2相比提高了近30%。 (2)采用MS-SPS制备的p型CeFe4-xCoxSb12(0≤x≤1)的晶格常数随Co含量的增加而线性降低,且随着Co含量的增加,CeFe4-xCoxSb12化合物电导率和热导率逐渐降低,Seebeck系数逐渐增大且Seebeck系数峰值温度向低温方向偏移。具有适中的电导率和Seebeck系数及较低的热导率的CeFe3.5Co0.5Sb12的试样表现出较高的ZT值,在725K-800K之间该试样具有最大的无量纲热电性能指数0.85。 (3)采用MS-SPS制备的p型CeyFe3.5Co0.5Sb12(0.6≤y≤1)的高角度XRD衍射峰随Ce含量的降低而向高角度偏移。CeyFe3.5Ca0.5Sb12化合物表现出金属传导特点,电导率随Ce填充分数的降低而增加。CeyFe3.5Co0.5Sb12的Seebeck系数为正值,变化规律与电导率相反。晶格热导率结果表明Ce和空洞位置引起的质量波动显著大于Fe与Co的质量差异,因此部分填充可以在更大程度上降低晶格热导率;Ceo.9Fe3.5Coo.5Sb12在750K时具有最大的热电优值0.87。 (4)采用MS-SPS制备的p型Ceo.9Fe3.5Coo.5Sbl2+z(0≤z≤0.6)的电导率随温度升高而降低,表现为金属传导特性。Sb的过量虽然可以提高材料的电导率,但由于混合传导机制的引入降低了材料的Seebeck系数。材料的热导率随Sb含量的增多而增大,大量Sb的引入使样品的热导率显著升高,热电性能出现明显劣化,尤其是在高温区域。 (5)采用MS-SPS制备的CeFe3.5Co0.5Sb12/mgasb(m=0.2,0.4,0.6)与传统方法制备的CeFe4Sb12/xgasb样品的微结构显著不同。FESEM及TEM分析表明CeFe3.5Co0.5Sb12方钴矿基体晶粒尺寸大幅度细化,降至100 nm-300 nm,基体晶粒内部分布着尺寸为10～20 nm的gasb纳米点。热电性能测试表明：适量gasb掺杂可以在保持材料良好电传输性能的同时显著的降低热导率,m=0.2样品具有最佳的综合热电性能,其无量纲热电优值ZT在725K时达到最大0.96,在同温区内高于其他组成的样品的ZT值。

关键词： gasb 熔体旋甩法 p型填充式方钻矿化合物纳米复合材料热电性能

粒子辐照对gasb材料结构及光学特性的影响

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粒子辐照对GaSb材料结构及光学特性的影响

作者：陈炳坤长春理工大学

学位级别：硕士

作为典型的III-V族半导体材料,gasb材料具有窄带隙,高电子迁移率和高饱和速度等优点,是制备中红外半导体器件的潜在材料。gasb基器件已经被用于空间太阳能电池,空间探索等领域。近年来,半导体器件在空间环境下的辐照损伤受到了广泛的关... 详细信息

作为典型的III-V族半导体材料,gasb材料具有窄带隙,高电子迁移率和高饱和速度等优点,是制备中红外半导体器件的潜在材料。gasb基器件已经被用于空间太阳能电池,空间探索等领域。近年来,半导体器件在空间环境下的辐照损伤受到了广泛的关注,人们在研究III-V族半导体器件的损伤方面做了很多工作。然而,关于gasb材料及相关器件的辐照损伤研究仍处于初级阶段。本文通过XRD、PL研究了Te-doped gasb材料,同质外延gasb薄膜材料,异质外延gasb薄膜材料在电子辐照前后结构特性及光学特性的变化,获得了高能电子与gasb材料的作用过程和机理。研究了电子辐照对Te-doped gasb材料结构及光学特性的影响。研究发现,辐照后,Te-doped gasb材料中缺陷浓度增加,XRD峰位蓝移,半峰宽增加,PL峰位蓝移。这是由于Te-doped gasb中存在VGaTe复合缺陷,由于VGab Te的结合能较低,辐照时,高的电子能导致VGaTe缺陷分解为VGa 和Te,使材料中缺陷浓度增加,材料质量降低。此外,还对电子辐照对同质外延gasb薄膜材料、异质外延gasb薄膜材料结构及光学特性的影响进行了研究。研究发现,辐照后同质外延gasb薄膜的XRD衍射峰峰位不变,半峰宽增加,PL峰位有微弱蓝移,峰强有微弱增强,其抗辐照能力明显优于Te-doped gasb材料。这是因为在同质外延gasb薄膜中以V缺陷为主,不存在结合能较低的VGaTe缺陷,所以抗辐照性能较好。对于异质外延gasb薄膜材料,辐照后GaAs衬底的XRD衍射峰峰位不变,半峰宽变宽,意味着GaAs衬底质量降低,gasb薄膜的XRD衍射峰峰位以及半峰宽均未发生改变。从PL来看,辐照后PL峰位几乎不变,而峰强有很大变化。gasb的带边发光增强,这是由于异质外延时,GaAs与gasb界面处存在较大的应力,在高的电子能量照射下,使gasb薄膜由于应力作用而产生的缺陷浓度改变。

关键词： gasb 分子束外延电子辐照 X射线衍射光致发光光谱

用符合多普勒展宽谱研究离子辐照对gasb材料中缺陷的影响

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用符合多普勒展宽谱研究离子辐照对GaSb材料中缺陷的影响

作者：苏本法武汉大学

学位级别：硕士

gasb材料是一种Ⅲ-Ⅴ族化合物半导体材料,它是直接带隙半导体,OK下禁带宽度为0.822eV,300K下禁带宽度为0.725eV。其晶格常数为0.60959nm,此数值位于各种三元、四元的Ⅲ-Ⅴ族化合物半导体之间,因而它能够与上述各种材料?晶格常数匹配。... 详细信息

gasb材料是一种Ⅲ-Ⅴ族化合物半导体材料,它是直接带隙半导体,OK下禁带宽度为0.822eV,300K下禁带宽度为0.725eV。其晶格常数为0.60959nm,此数值位于各种三元、四元的Ⅲ-Ⅴ族化合物半导体之间,因而它能够与上述各种材料?晶格常数匹配。较窄的禁带宽度和晶格匹配性质使gasb材料在制作光电器件和长波激光器方面有着重要的应用。另外,由于近期2-4μm低损光纤的发展需要,对gasb材料的研究有了更深入地开展。缺陷的存在对半导体器件有着重要的影响,关于gasb材料中缺陷的研究已经有较多的报道。目前尚有一些问题制约着gasb材料在器件制作方面的应用,比如:不论什么样的制备条件,未掺杂的gasb都表现出p型导电性。一系列的研究结果表明VGa可能是残余受主的产生原因。正电子湮没谱学是研究半导体缺陷的一个重要手段,它是一种无损的探测技术,包括正电子湮没寿命谱、符合多普勒展宽谱和角关联谱。由于正电子对空位型缺陷极为敏感,因此可以通过分析湮没辐射所带出的电子密度和电子动量密度的信息,来研究材料中的空位型缺陷。正电子湮没寿命谱得到的是与电子密度有关的信息,可以定量或半定量的给出单空位、双空位或空位团的密度信息以及不同空位型缺陷的荷电态。由于正电子湮没辐射包含了非常详细的电子动量分布信息,多普勒展宽谱的低动量部分对应于正电子与传导电子或价电子湮没的动量信息,而高动量部分则主要反映了核心电子的动量分布信息,因此可以通过分析多普勒展宽谱的高动量部分的湮没信心研究缺陷周围的化学环境。但是,由于传统的单探头多普勒展宽测量本底很高,高动量电子的湮没信息实际上被测量本底所掩盖,而无法得到有用的信息。而符合多普勒展宽系统采用两个探头进行测量,并对湮没辐射出的一对γ光子进行能量符合,得到符合多普勒展宽谱,本底大大降低,分辨率也大大提高,使得研究缺陷周围的化学环境成为可能。本课题得到国家自然科学基金和湖北省自然科学基金的资助。本文在研究了符合多普勒展宽谱的源修正方法的基础上,利用符合多普勒展宽谱和正电子寿命谱研究了质子辐照和电子辐照对gasb材料缺陷结构的影响。主要结果如下: 1.讨论了源成份对符合多普勒展宽谱数据分析的影响,并采用最小二乘法

关键词： gasb 符合多普勒展宽谱源修正缺陷辐照

gasb中p型缺陷电子结构和光学性质的第一性原理研究

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山东师范大学学报（自然科学版） 2018年第3期33卷 328-333页

作者：林雪玲潘凤春孙建军宁夏大学物理与电子电气工程学院银川750021 银川第一中学银川750021

运用基于密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)框架下的第一性原理计算方法,研究了gasb半导体中p型缺陷的电子结构和光学性质,交换关联泛函采用局域密度近似(Local Density Approximation,LDA+U)方法对Ga-d电子和Sb-p电子的库... 详细信息

运用基于密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)框架下的第一性原理计算方法,研究了gasb半导体中p型缺陷的电子结构和光学性质,交换关联泛函采用局域密度近似(Local Density Approximation,LDA+U)方法对Ga-d电子和Sb-p电子的库仑作用势能进行修正,计算得到gasb的禁带宽度和晶格常数与实验值相符. gasb中本征缺陷形成能的数值表明,富Ga(Garich)生长条件下p型Ga替代Sb(Ga@Sb)缺陷的形成能最低,富Sb(Sb-rich)生长条件下p型Sb间隙(Sb-int)缺陷的形成能最低,解释了gasb在不同生长条件下总是p型半导体的原因. Ga@Sb、Sb-int和Ga空位(VGa)三种p型本征缺陷电子结构和光学性质的计算结果表明,缺陷的存在使得gasb半导体的光学吸收谱的吸收边发生明显的红移,中红外波段的高吸收系数表明gasb可作为红外光光电子器件的重要功能材料.

关键词： gasb P型缺陷电子结构光学性质第一性原理计算

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gasb量子点的径向应力张量的分析

网络财富 2008年第8期 215-216页

作者：刘绪欣武汉软件工程职业学院

采用格林函数方法,分析推导了描述量子点应力张量的傅立叶级数形式的解析表达式。应用这一推导结果,对gasb量子点的应力张量进行了计算和分析。本文计算结果为gasb量子点结构的优化提供了理论参考。

关键词：量子点结构傅立叶级数应力张量 gasb

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gasb半导体表面极化子基态能量的研究

半导体杂志 2000年第4期25卷 1-4,11页

作者：李子军肖景林内蒙古民族大学物理系内蒙古通辽028043

采用L .L .P方法导出了表面极化子的基态能量 ,声子平均数 ,讨论了电子在反冲效应中发射和吸收不同波矢声子之间相互作用对gasb半导体表面中表面极化子基态能量的影响。数值计算结果表明 :当动量趋于零时 ,声子之间的相互作用对极化子... 详细信息

采用L .L .P方法导出了表面极化子的基态能量 ,声子平均数 ,讨论了电子在反冲效应中发射和吸收不同波矢声子之间相互作用对gasb半导体表面中表面极化子基态能量的影响。数值计算结果表明 :当动量趋于零时 ,声子之间的相互作用对极化子性质无影响 ;当动量达到某一值时 ,声子之间相互作用的能量占极化子总能量中非常显著的部分 ;随着动量 (平方 )的增加 ,声子平均数近似线性地增加。

关键词：表面极化子声子 gasb 基态能量锑化镓

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gasb中束缚激子的辐射衰减:深A+杂质态的证据

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发光学报 1975年第6期 25-26页

作者： W.Rühle.D.Bimberg ,W.Jakowetz ,R.Linnebach 西德Max-Planck固体研究所斯图嘉特大学物理研究所

很纯的液相外延和熔液生长的P-gasb的发光是由刚低于带边缘的尖锐谱线构成。吸收数据和发光中的四条谱线(BE1-4)（是温度和磁场的函数）表明,它们是束缚

关键词：束缚激子磁场电子电磁场轻子 gasb 结合能束缚能

gasb,Algasb结构和电学特性及其在GaAs上的异质结生长

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电子材料快报 1996年第11期 6-7页

作者：晓晔

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gasb和InSb电子结构的Apw研究

科学通报 1987年第8期32卷 583-585页

作者：胡敏何延才顾秉林中国科学院上海硅酸盐研究所清华大学物理系北京

具有闪锌矿晶体结构的gasb和InSb这类Ⅲ-Ⅴ族化合物通常被认为具有sp~3电子结构,然而近年来大量涉及精确电子结构的实验表明,sp~3理论过于粗糙,GaSh和InSb构Mssbauer同质异能移明显不一样也是无法用sp~3理论解释的,从能带的观点来看,自... 详细信息

具有闪锌矿晶体结构的gasb和InSb这类Ⅲ-Ⅴ族化合物通常被认为具有sp~3电子结构,然而近年来大量涉及精确电子结构的实验表明,sp~3理论过于粗糙,GaSh和InSb构Mssbauer同质异能移明显不一样也是无法用sp~3理论解释的,从能带的观点来看,自由原子束缚在一起形成晶体将导致能带结构的产生,而且电子结构同带结构密切相关,由于gasb和InSb带结构不一样,显然它们的电子结构不同。本文基于缀加平面波(Apw)能带计算方法研究了gasb如InSb的电子结构,在Apw方法中,晶体势的Muffin-tin近似导致晶体电子波函数在原子核附近是类原子波函数,在原子之间的中间区域则为平面波,这是对晶体电子状态较真实的描述。

关键词：电子结构 InSb gasb Apw 原子轨道电子组态