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磷光环金属配合物对肿瘤微环境的响应、与二甲双胍联用作为抗肿瘤诊疗试剂的研究

磷光环金属配合物对肿瘤微环境的响应、与二甲双胍联用作为抗肿瘤...

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作者：施正斗昆明理工大学

学位级别：硕士

肿瘤细胞还原微环境在增殖、调节和凋亡等病理生理过程中发挥着重要作用。因此,探测活细胞中的还原性微环境的变化具有重要意义。响应细胞环境的荧光探针引起了研究人员的广泛关注。除了传统的小分子探针外,铂(II)配合物、钌(II)配合物... 详细信息

肿瘤细胞还原微环境在增殖、调节和凋亡等病理生理过程中发挥着重要作用。因此,探测活细胞中的还原性微环境的变化具有重要意义。响应细胞环境的荧光探针引起了研究人员的广泛关注。除了传统的小分子探针外,铂(II)配合物、钌(II)配合物和铱(III)配合物等磷光过渡金属配合物因其大斯托克斯位移、发光寿命长,配体可调等特性备受关注。另外,研究发现使用二甲双胍也可以抑制肿瘤生长,但是在癌症患者的治疗中,二甲双胍仅在高剂量重复服用时才表现出抗肿瘤的效果。据报道二甲双胍与其他药物联合用药或与纳米封装输送的策略能够发挥较好的抗肿瘤作用。基于上述研究背景,本文设计了具有单齿咪唑配体的磷光铂(II)、铱(III)和钌(II)配合物来响应活细胞的还原微环境,以及设计了近红外发光环金属二甲双胍铂(II)、铱(III)配合物作为抗肿瘤诊疗试剂。本文共分为两个章节:1.首先研究了在gsh(Glutathione)丰富的还原性水溶液中单齿咪唑配体从磷光环金属化铂(II)、铱(III)和多吡啶基钌(II)配合物的解离情况。配体的体外释放速率顺序为:Pt(II)>Ir(III)>>Ru(II),而与之对应的双齿配合物几乎不受影响。此外,可以通过共聚焦成像和流式细胞术及时监测配体在活细胞中的解离情况。我们还发现,具有gsh响应活性配合物的细胞穿透和核仁靶向能力主要受到细胞还原微环境的干扰。配体离去诱导的配合物磷光变化可能有助于揭示配合物在活细胞微环境中单齿配体释放和配位的动态过程。2.为了进一步提高二甲双胍的功效,并且起到协同治疗作用,我们设计了一系列环金属二甲双胍配合物,并且通过改变辅助配体N^C的共轭体系数量分别得到了绿色荧光的Pt1、橙色荧光的Pt2,以及达到近红外发射的Pt3、Ir1,并且这些配合物在体外有着十分优异的抗肿瘤效果,均优于顺铂,其中Pt3的毒性最佳。另外,由于这些配合物优异的发光特性,它们能够在细胞内进行生物成像和实时监测,是一类具有作为新型肿瘤诊疗一体化平台的潜在化合物分子。

关键词：磷光环金属铂(Ⅱ)、铱(Ⅲ)配合物咪唑配体 gsh诱导配体解离近红外细胞探针二甲双胍联合治疗

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