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Engineered fevo4/CeO2 nanocomposite as a two-way superior electro-Fenton catalyst for model and real wastewater treatment

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Journal of Environmental Sciences 2020年第11期32卷 110-119页

作者： Shahrbanoo Rahman Setayesh Pegah Nazari Roghaye Maghbool Department of Chemistry Sharif University of TechnologyTehran 11155-3516Iran

fevo4/CeO2 was applied in the electro-Fenton(EF)degradation of Methyl Orange(MO)as a model of wastewater *** results of the characterization techniques indicate that fevo4 with triclinic structure and face-centered cubic fluorite CeO2 maintained their structures during the nanocomposite *** effect of applied current intensity,initial pollutant concentration,initial pH,and catalyst weight was *** MO removal reached 96.31%and chemical oxygen demand(COD)removal 70%for 60 min of the *** presence of CeO2 in the nanocomposite plays a key role in H2O2 electro-generation as a significant factor in the electro-Fenton(EF)*** metal leaching from fevo4/CeO2 was negligible(cerium 4.1%,iron 4.3%,and vanadium 1.7%),which indicates that the active species in the nanocomposite are strongly interacting with each other and are *** performance of the nanocatalyst in real wastewaters,salty,and binary systems was acceptable and the pollutions were removed *** synergistic effect between V,Fe,and Ce could be account as the reason for the respectable function of fevo4/*** electron transfer proceeds via Haber-Weiss mechanism.A degradation pathway was proposed through by-products analysis using gas chromatography-mass spectrometry(GC–MS)*** pseudo-first-order kinetic model described the obtained experimental results(R2=0.9906).The electro-Fenton system efficiency was improved by adding *** nanocomposite preserved almost its efficiency after six *** obtained results demonstrate that the synergistic catalyst(fevo4/CeO2)has the capability to introduce as a promising replacement of conventional catalysts in the electro-Fenton processes with brilliant proficiency.

关键词： Electro-Fenton Methyl Orange Synergistic effect Persulfate fevo4

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fevo4/Cu3(BTC)2(H2O)3异质结制备及光催化性能

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复合材料学报 2020年第12期37卷 3128-3136页

作者：刘颖琪翁文斌岑檠肖维王齐丛燕青张轶浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310018

以Cu片和1,3,5-苯三甲酸为原料,电化学法制备经典Cu-MOF材料Cu3(BTC)2(H2O)3,即HKUST-1,作为基底金属有机框架材料(MOFs),采用室温沉积法制备fevo4/HKUST-1异质结复合材料,通过XRD、SEM、BET、UV-Vis DRS等对其晶体结构、形貌、比表面... 详细信息

以Cu片和1,3,5-苯三甲酸为原料,电化学法制备经典Cu-MOF材料Cu3(BTC)2(H2O)3,即HKUST-1,作为基底金属有机框架材料(MOFs),采用室温沉积法制备fevo4/HKUST-1异质结复合材料,通过XRD、SEM、BET、UV-Vis DRS等对其晶体结构、形貌、比表面积、光吸收性能等进行了表征。结果表明:fevo4与HKUST-1复合形成异质结后,有利于光生电子-空穴的产生和转移,对目标染料污染物罗丹明B(RhB)的降解性能显著增强。可见光照射120 min后,异质结体系中RhB的降解率可达93%,而单一fevo4或HKUST-1体系中仅为12%和5%。此外,对材料的组成比例进行了优化,当fevo4与HKUST-1摩尔比为1∶1时,制备的fevo4/HKUST-1复合材料具有最佳的光催化性能。进一步,考察了其循环使用的稳定性,循环5次后对RhB的降解效率仍保持在90%以上,稳定性良好。

关键词：金属有机骨架(MOFs) fevo4 电化学法复合材料光催化

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fevo4光催化剂降解甲基橙研究

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功能材料 2009年第2期40卷 201-203,207页

作者：王敏王里奥张文杰包亮杨丽丽重庆大学资源及环境科学学院重庆400044 沈阳理工大学环境与化学工程学院辽宁沈阳110168

实验采用液相沉淀法制备了三斜型fevo4光催化剂,采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等方法对样品结构和形貌进行分析和表征,在40W紫外灯(主波长为253.7nm)照射下降解一定浓度的甲基橙溶液,研究其对甲基橙溶液降解效果。研究了... 详细信息

实验采用液相沉淀法制备了三斜型fevo4光催化剂,采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等方法对样品结构和形貌进行分析和表征,在40W紫外灯(主波长为253.7nm)照射下降解一定浓度的甲基橙溶液,研究其对甲基橙溶液降解效果。研究了催化剂用量、甲基橙初始浓度、光强度及pH值对甲基橙降解率的影响。

关键词：液相沉淀法 fevo4 光催化甲基橙

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S掺杂对fevo4光催化材料结构及性能的影响

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中国有色金属学报 2013年第8期23卷 2243-2250页

作者：王敏栾海燕余萍车寅生牛超董多沈阳理工大学环境与化学工程学院沈阳110159

以玉米秸秆为模板,采用溶胶-凝胶法制备S掺杂fevo4光催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、样品比表面积分析(BET)、X射线光电子能谱分析(XPS)和紫外可见吸收光谱(UV-Vis)等测试手段,对样品进行表征。结果表明:S掺杂前后光催化... 详细信息

以玉米秸秆为模板,采用溶胶-凝胶法制备S掺杂fevo4光催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、样品比表面积分析(BET)、X射线光电子能谱分析(XPS)和紫外可见吸收光谱(UV-Vis)等测试手段,对样品进行表征。结果表明:S掺杂前后光催化剂均为三斜型,掺杂后样品的表面形貌产生了变化,比表面积轻微增大;掺杂的S取代fevo4晶格氧,生成更多的氧空位及Fe2+,同时增强样品的光吸收性能。在可见光照射下,通过光催化降解甲基橙溶液评价S掺杂对fevo4光催化剂活性的影响,当S掺杂(摩尔比)为6%时,fevo4对甲基橙溶液的脱色率较未掺杂前提高约49%。

关键词： S掺杂 fevo4 可见光光催化溶胶-凝胶法

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Fenton-like and Photo-Fenton-like Performance of fevo4

Fenton-like and Photo-Fenton-like Performance of FeVO4

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第五届全国环境化学大会

作者： Jingheng Deng Yuanyuan Zhang Chun He Ya Xiong~* (School of Environmental Science and Engineering,Sun Yat-Sen(Zhongshan) University, Guangzhou,510275,P.R.China.

＜正＞Heterogeneous Fenton-like is a developing new advanced oxidation technology for treatment of industrial wastewater containing non-biodegradable organic pollutants. One of these developments is mainly directed in how to improve the undesirable catalytic activity of iron oxide-based Fenton-like *** past decades,the improvement has been performed mainly through the following two ways:（Ⅰ） imputing external energy into the Fenton-like reaction system,such as light and sonic

关键词： Fenton-like fevo4 Advanced oxidation process

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fevo4基声光催化剂制备及其去除氟喹诺酮类抗生素研究

FeVO4基声光催化剂制备及其去除氟喹诺酮类抗生素研究

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作者：杨尚武福州大学

学位级别：硕士

氟喹诺酮类抗生素（FQs）是一类典型的新兴污染物,近年来,FQs在自然界的不同水体中被广泛检测到,水中残留的FQs及其潜在危害受到越来越广泛的关注。为克服光催化在处理实际废水中传质和处理效率不高等问题,本研究通过联合超声技术,构建... 详细信息

氟喹诺酮类抗生素（FQs）是一类典型的新兴污染物,近年来,FQs在自然界的不同水体中被广泛检测到,水中残留的FQs及其潜在危害受到越来越广泛的关注。为克服光催化在处理实际废水中传质和处理效率不高等问题,本研究通过联合超声技术,构建了声光催化体系来降解水中的FQs。为克服fevo4带隙窄、光生电子空穴对极易复合等短板,提高其声光催化活性,扩大其在废水中的应用范围,本研究通过水热-煅烧法制备出能在超声和可见光下响应的fevo4催化剂,并以fevo4为基,通过水热法和溶剂热法制备出一系列具有良好声光催化活性的fevo4基催化剂,对制备材料的物化特性进行了表征,并将其应用于去除水体中不同FQs,考察了其声光催化降解FQs的性能,探究了复合材料的声光催化降解FQs的路径和机理,结果如下:（1）通过水热法制备的BiVO4/fevo4复合声光催化剂,在声光条件下,BiVO4/fevo4对左氧氟沙星（LVF）表现出良好的声光催化降解能力。其中,复合材料BiVO4:fevo4的摩尔比为1:1时具有最优的去除效果,在180 min内可降解84.02%的LVF。在添加20 m M的H2O2体系下,反应时间在60 min时,LVF的降解率达到97.73%,声光催化降解速率符合伪一级动力学规律,其降解速率常数为0.06026 min-1,声光催化协同指数为1.89;降解过程中羟基自由基（·OH）和空穴（h+）起主要作用。通过HPLC-MS分析,发现脱氟、脱酸和哌嗪基的破坏是LVF降解的主要路径,其降解过程中未出现高毒性的中间产物。（2）通过溶剂热法合成了以fevo4为核的Bi2MoO6/fevo4核壳催化剂。其中,复合材料Bi2MoO6:fevo4的摩尔比1:2时（记为BF-0.5）表现出最优的声光催化降解环丙沙星（CIP）的能力。在添加H2O2的反应中,BF-0.5在60 min时,对CIP的去除率达到98.12%,其协同指数为2.21。在CIP降解过程中,·OH的作用贡献最大。通过HPLC-MS分析得到吡啶哌嗪的破坏、脱氟、脱酸、苯环开环和羟基化是CIP降解的主要路径。通过三维荧光光谱分析表明复合材料能有效地破坏CIP分子中的共轭杂环。复合材料BF-0.5表现出优异的矿化能力,在90 min内可将CIP水溶液中TOC含量降低68.9%。复合材料增强的声光催化降解能力的主要原因是其形成的核壳异质结从而延长光生载流子的寿命。（3）利用耦合中空纤维膜构建了声光催化膜反应器（SPMR）实现了连续流下去除水中的CIP。SPMR表现出对Bi2MoO6/fevo4较强的截留能力。HRT为60 min时,SPMR对CIP的去除效果最优,对CIP的去除率达到了94.56%。在长期运行时间下,SPMR对CIP的去除效果保持稳定。在不同水体基质下,SPMR也能够有效的降解CIP,在连续流下稳定运行60 min后,其对CIP的去除率均在80%以上。综上所述,改性fevo4基催化剂具有良好的声光催化协同去除水中FQs的能力,有望在实际废水处理中应用,具有广阔的应用前景。

关键词：氟喹诺酮 fevo4 声光催化降解机理协同效应

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fevo4基复合催化剂的设计合成及其光催化性能研究

FeVO4基复合催化剂的设计合成及其光催化性能研究

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作者：朱志强江苏科技大学

学位级别：硕士

多金属氧化物fevo是典型的n型半导体,它具有优异的可见光响应、化学稳定性和热稳定性,但存在着比表面积小、光生载流子复合率高等缺陷。因此,本研究通过将其与半导体材料InS、Zn InS和MOFs材料MIL-53(Fe)进行复合构建异质结的方法对其... 详细信息

多金属氧化物fevo是典型的n型半导体,它具有优异的可见光响应、化学稳定性和热稳定性,但存在着比表面积小、光生载流子复合率高等缺陷。因此,本研究通过将其与半导体材料InS、Zn InS和MOFs材料MIL-53(Fe)进行复合构建异质结的方法对其改性来解决上述问题。本论文的主要研究内容与结果如下:(1)采用简单的水热法,使InS纳米片附着fevo微米棒表面制备了fevo/InS异质结,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射(UV-Vis)和光致发光(PL)光谱等手段对制备的催化剂进行了表征,通过光催化降解四环素(TC)评价其光催化性能,探讨了异质结界面光生电子和空穴的迁移机制。结果表明,与纯fevo、InS相比,fevo/InS复合光催化剂的可见光响应更强、光生电子-空穴对的复合率显著降低、光催化活性显著增强,其中,fevo质量比为20%的复合催化剂20%FVO/IS的光催化活性最高,120 min内对TC的光催化降解效率高达90%,TC的降解速率常数为0.01362min,分别是fevo和InS的3.98和2.87倍。20%FVO/IS的界面电荷传输机制遵循TypeⅡ型异质结电荷转移路径,光催化反应过程中主要的活性物种是·O。(2)采用简单的水热-溶剂热法合成fevo/MIL-53(Fe)Ⅱ型异质结光催化剂,采用XRD、SEM、TEM、UV-Vis、电化学性能测试等手段对其进行了表征,考查了其对TC的光催化降解性能,探讨了光催化机理。结果表明,相对于纯fevo和MIL-53(Fe)而言,fevo/MIL-53(Fe)异质结光催化剂表现出优异的光催化性能。fevo质量比为10%的复合物10%FVOM的光催化活性最高,在可见光照射下,120min内对TC的光催化降解效率达到了80.5%。对TC的降解速率常数为0.0103min,分别是MIL-53(Fe)和fevo的25倍和3倍。这主要归因于异质结的形成使得光生电子-空穴对的复合率更小。(3)通过水浴法将Zn InS纳米片包裹在fevo亚微米棒上,制备了具有独特核壳结构的Z型异质结复合催化剂fevo@Zn InS,采用多种手段对制备的催化剂进行了表征,评估了fevo@Zn InS对TC的光催化活性,探讨了异质结界面的电荷传输机理。结果表明,与纯fevo和Zn InS相比,fevo/Zn InS的光催化活性显著提高,对TC的光催化降解效率高达90%,对TC的降解速率常数为0.01552 min,分别是纯fevo和Zn InS的5.75倍和2.06倍。fevo@Zn InS光催化活性显著提高的原因主要有两个方面:一是独特的核壳结构,使得复合材料保留了Zn InS纳米片较强的可见光吸收能力以及fevo亚微米棒的电荷快速传输能力;二是异质结界面的电荷迁移遵循Z-Scheme电荷转移机制,既促进了光生载流子的有效分离,又保留了光生电子和空穴的强氧化还原能力。

关键词： fevo4 复合光催化剂光催化可见光抗生素

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fevo4新型光催化剂的制备及其性能研究

FeVO4新型光催化剂的制备及其性能研究

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作者：章良文北京化工大学

学位级别：硕士

光催化剂因可利用清洁能源解决环境污染问题而成为研究的热点之一。fevo4新型光催化剂因禁带宽度窄,具有磁性可回收利用及原料价格低廉等优点而引起研究学者的关注。本课题采取软模板法制备三斜型fevo4光催化剂。研究模板剂和工艺条件对... 详细信息

光催化剂因可利用清洁能源解决环境污染问题而成为研究的热点之一。fevo4新型光催化剂因禁带宽度窄,具有磁性可回收利用及原料价格低廉等优点而引起研究学者的关注。本课题采取软模板法制备三斜型fevo4光催化剂。研究模板剂和工艺条件对fevo4光催化剂晶型、形貌及光催化的影响。采用X射线衍射仪、热场发射扫描电镜、紫外-可见漫反射光谱及荧光光谱等测试手段对样品进行表征。以可见光下降解亚甲基蓝(MB)实验评定fevo4光催化性能。具体结果如下:1.探讨模板剂的种类对fevo4光催化剂性能的影响。选用的模板剂有螯合剂EDTA,阴离子表面活性剂SDBS和SDS,阳离子表面活性剂CTAB及高分子有机聚合物PEG和PVP。实验发现,以SDBS为模板剂制备的fevo4光催化剂性能最好。因加入模板剂SDBS后,fevo4晶体由表面光滑的棒状结构变为表面有许多小孔的棒状结构。再者,在催化剂煅烧过程中,SDBS可夺取催化剂中的氧形成氧空穴位,有效地抑制光生电子-空穴对复合,提高光催化活性。以SDBS为模板制备样品对MB的光降解率比用其他模板剂制备样品对MB的光降解率最高多出2.9倍。2.通过单因素实验研究工艺条件对fevo4光催化剂的影响。对水热时间、水热温度、水热pH值、SDBS添加量、煅烧时间及煅烧温度等因素进行单因素实验。单因素实验表明:对水热时间、水热温度、煅烧时间及煅烧温度影响fevo4晶体的晶型、结晶度和纯净度。fevo4晶体的形貌可通过改变SDBS添加量来调控。当水热时间48 h,水热温度180 ℃,n(NH4VO3):n(SDBS)=1:0.50,前驱液 pH 值 3～4 之间,500℃热处理5h时,是制备fevo4的最适宜条件。光催化实验中fevo4的最佳添加量为0.03 g。最适宜制备条件下,fevo4的对MB溶液的光催化降解率可达到81.25%。3.为了进一步提高fevo4的光催性能,设计正交实验。根据单因素的实验结果,选取4个重要的因素即水热时间、水热温度、SDBS添加量及煅烧时间,然后每个因素分别选取4个适宜的水平进行正交实验。由极差分析得,水热温度的影响作用最大,水热时间次之,接着煅烧时间的作用大于SDBS添加量的作用。最佳制备条件为:n(NH4VO3):n(SDBS)= 1:0.65,前驱液pH值3～4之间,180 ℃水热40 h,500 ℃煅烧4.5 h。最佳条件制备的样品对MB溶液的光催化降解率为91.38%。4.对样品进行测试表征和光催化原理分析。由XRD测试可知,fevo4样品的晶型是三斜型,该晶型具有光催化活性。通过SEM分析发现晶体主要呈棒状且表面有许多孔,能吸附更多的MB分子。经UV-vsi表征可知,样品的吸收阀约在495 nm处,对可见光有较强的吸收能力;禁带宽度为2.16 eV,意味着激发光电子跃迁所需要的能量小,光生电子-空穴对易生成,光催化反应易发生。通过PL测试发现样品最大发射波长为536.5 nm,在490～620 nm波长范围内的整体的荧光效果均较弱,则光生电子-空穴对的复合速率慢,光催化效果强。fevo4样品对MB溶液的光催化降解率由最低7.69%提升至最高91.38%。

关键词： fevo4 软模板法 SDBS 光催化

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fevo4异质结光催化剂的制备改性及光电性能的研究

FeVO4异质结光催化剂的制备改性及光电性能的研究

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作者：杨薇陕西科技大学

学位级别：硕士

fevo4是一种新型半导体光催化材料,由于其具有窄的禁带宽度、高的光能利用率、无毒以及便于粉体回收利用的磁性能等优点和特性,而逐渐成为理论分析、研究和应用的热点。三斜型fevo4半导体材料有一个特殊的夹层(受体)结构,可以避免电子... 详细信息

fevo4是一种新型半导体光催化材料,由于其具有窄的禁带宽度、高的光能利用率、无毒以及便于粉体回收利用的磁性能等优点和特性,而逐渐成为理论分析、研究和应用的热点。三斜型fevo4半导体材料有一个特殊的夹层(受体)结构,可以避免电子和空穴的有效复合,基于fevo4的此种特性,制备单一三斜型结构的fevo4粉体对有效的提高光量子效率,促进光催化反应的进行,有一定的研究意义。本课题以FeCl3·6H2O和NH4VO3为主要原料,用水热-煅烧法制备了三斜相fevo4粉体及Fe2O3/fevo4异质结粉体,通过不同的测试方法,分析和表征粉体的形貌、晶体结构和光性能,以罗丹明B为降解物,研究前驱液pH、非金属离子掺杂对fevo4粉体的光催化性能的影响,结果如下:(1)通过调节前驱液的pH值,实现了纯三斜相Fe VO4的可控制备。随着pH增大,主晶相由fevo4逐渐变为α-Fe2O3,当pH为2时,得到了短棒状的纯相三斜型fevo4粉体,当pH为5时,得到了棒状的α-Fe2O3/Fe VO4异质结粉体;当pH为10和12时,分别得到了八面体结构和圆片结构的α-Fe2O3粉体,α-Fe2O3是由Fe3+与OH-形成Fe(OH)3凝胶,煅烧而得;pH=5获得的异质结粉体剩余磁化为0.268emu/g,经过紫外光照射180min后,对罗丹明B的降解率高达90%以上。(2)以NaN3作为氮源水热-煅烧法制备了α-Fe2O3/fevo4-xNx粉体,N掺杂导致粉体形成菱方结构的α-Fe2O3与三斜结构fevo4共存的棒状异质结粉体,掺杂比例为RN=0.75时,制备出异质结粉体的的Oads/Olatt的比例为0.61,存在较多的氧空位,致光致发光强度变弱,吸收边带发生了红移,光生电子被N掺杂引起表面氧空位捕获,空穴被表面的有机污染物捕获,减少复合几率,在紫外光照射180min下,对RhB的降解率达90%,具有20.78emu/g饱和磁化强度,便于粉体的回收和利用。(3)以C6H12O6为碳源,水热-煅烧法制备了异质结α-Fe2O3/fevo4-xCx粉体。C掺杂量增加,会促进异质结粉体中fevo4的生长,而抑制了Fe2O3的生长,同时提高了异质结粉体剩余磁化强度,C掺杂比例为10%时,制备出Fe2O3/fevo4-xCx异质结粉体,在紫外光下照180min,对RhB的降解率达82.03%,有机总碳的含量去除率达42.86%。对α-Fe2O3/fevo4-xCx(x=10%)异质结粉体进行循环实验,表明α-Fe2O3/fevo4-xCx(x=10%)异质结粉体具有稳定的催化效应。

关键词： fevo4 水热-煅烧法异质结非金属光催化活性

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Improved visible light photocatalytic activity of mesoporous fevo_4 nanorods synthesized using a reactable ionic liquid

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Chinese Journal of Catalysis 2019年第5期40卷 744-754页

作者： Hanxiang Chen Jie Zeng Mindong Chen Zhigang Chen Mengxia Ji Junze Zhao Jiexiang Xia Huaming Li School of Chemistry and Chemical Engineering Institute for Energy Research Jiangsu University Zhenjiang 212013 Jiangsu China School of Environmental Science and Engineering Nanjing University of Information Science & Technology Nanjing 210044 Jiangsu China School of the Environment and Safety Engineering Jiangsu University Zhenjiang 212013 Jiangsu China

Mesoporous fevo4 nanorods were successfully synthesized by calcining the precursor Fe- VO4·1.1H2O nanorods, which were obtained via a simple hydrothermal method in the presence of a reactable metal-ion-containing ionic liquid, 1-octyl-3-methylimidazolium tetrachloride ferrate(III)([Omim]FeCl4). The structure and morphology of the prepared samples were examined using various characterization techniques. During the synthetic process,[Omim]FeCl4 acted as the solvent, reactant, and capping agent simultaneously. Moreover, the porous fevo4 nanorods as the heterogeneous photo-Fenton-like semiconductor catalyst for the degradation of tetracycline and rhodamine B under visible light irradiation exhibited excellent photocatalytic activity. This excellent photocatalytic activity of the porous fevo4 nanorods can be attributed to the synergistic effect of their high electron-hole pair separation rate, suitable band gap structure, and large specific surface area. The possible photocatalytic degradation mechanism of fevo4/H2O2 photocatalytic systems was also discussed in detail.

关键词： fevo4 Visible light Photodegradation Ionic liquid

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