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Unveiling structural evolution of fe single atom catalyst in nitrate reduction for enhanced electrocatalytic ammonia synthesis

引用

Nano Research 2024年第8期17卷 6826-6832页

作者： Xusheng Cheng Wenzhe Shang Yuehui Li Jinwen Hu Jingya Guo Dequan Cao Naitian Zhang Songlin Zhang Suchan Song Tianna Liu Wei Liu Yantao Shi State Key Laboratory of Fine Chemicals Frontier Science Center for Smart MaterialsSchool of ChemistryDalian University of TechnologyDalian 116024China

atomic transition metal–nitrogen–carbon electrocatalysts exhibit outstanding activity in various electrocatalytic *** challenge lies in predicting the structure of the active center,which may undergo changes under applied potential and interact with reactants or *** characterization techniques,particularly in-situ X-ray absorption spectroscopy(XAS),provide crucial insights into the structural evolution of the metal active center during the *** this study,nitrate reduction to ammonia(NO_(3)RR)was selected as a model reaction,and we introduced in-situ XAS to reveal the structural evolution during the catalytic process.A novel single atom catalyst of iron loaded on three-dimensional nitrogen–carbon nanonetwork(designated as fe SAC/NC)was successfully *** unraveled the structural transformations occurring as pyrrole-N_(4)-fe transitions to pyrrole-N_(3)-fe throughout the NO_(3)RR ***,the fe SAC/NC catalyst exhibited excellent catalytic activity,achieving a Faradaic efficiency of 98.2%and an ammonia generation rate of 22,515μg·h^(−1)·mgcat−1 at−0.8 V versus reversible hydrogen *** calculations combined with in-situ spectroscopic characterization showed that pyrrole-N_(3)-fe reduced the energy barrier from*NO to*NHO and improved the selectivity of *** provides a robust reference for the design of efficient nitrate-to-ammonia synthesis catalysts.

关键词： structural evolution fe single atom catalysis in-situ X-ray absorption spectroscopy nitrate reduction to ammonia

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