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聚集态的fe氧化物在fe/zsm-5催化N_2O直接分解中的作用(英文)

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催化学报 2014年第12期35卷 1972-1981页

作者：张博刘福东贺泓薛丽中国科学院生态环境研究中心北京100085

研究了以离子交换法制备的fe/zsm-5上聚合态的fe氧化物(feOx)在催化N2O直接分解中的作用.fe/zsm-5催化剂利用600–900 ℃的高纯Ar处理,使催化剂中的feOx发生聚合.利用一系列的表征手段(XRD,BET,DRIFTS,UV/vis-DRS,XAFS,N2O脉冲和O2-TPD... 详细信息

研究了以离子交换法制备的fe/zsm-5上聚合态的fe氧化物(feOx)在催化N2O直接分解中的作用.fe/zsm-5催化剂利用600–900 ℃的高纯Ar处理,使催化剂中的feOx发生聚合.利用一系列的表征手段(XRD,BET,DRIFTS,UV/vis-DRS,XAFS,N2O脉冲和O2-TPD)对催化剂进行了表征.结果发现,分子筛骨架外的feOx在fe/zsm-5催化N2O分解中起重要作用;通过研究高温处理的fe/zsm-5催化剂中不同feOx的比例与催化剂活性的关系,得到多核的feOx是催化N2O分解的主要活性物种;并且,无定形态的feOx中键长较长的fe–O键((fe–O)2)是参与反应的重要物种.

关键词： N2O分解 fe/zsm-5 铁物种热处理

fe/zsm-5的制备及其催化甲苯/甲醇烷基化反应行为

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化工进展 2009年第8期28卷 1360-1364,1381页

作者：张立东高俊华胡津仙李文怀王建国中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院研究生院北京100049

采用水热晶化的方法,通过改变凝胶Si/fe比例合成了一系列不同铁含量的fe/zsm-5分子筛(凝胶投料硅铝比为100)。在常压连续流动固定床反应器上,考察了fe/zsm-5分子筛用于催化甲苯甲醇烷基化的反应行为。采用X射线衍射、电子顺磁共振、N2... 详细信息

采用水热晶化的方法,通过改变凝胶Si/fe比例合成了一系列不同铁含量的fe/zsm-5分子筛(凝胶投料硅铝比为100)。在常压连续流动固定床反应器上,考察了fe/zsm-5分子筛用于催化甲苯甲醇烷基化的反应行为。采用X射线衍射、电子顺磁共振、N2物理吸附、氨程序升温脱附及吡啶吸附红外光谱等方法研究了fe/zsm-5分子筛的结构及孔结构性质和酸性。实验结果表明,在合成过程中引入铁原子,使部分铁原子进入分子筛骨架,并没有破坏zsm-5分子筛的骨架结构,但降低了分子筛结晶度,改变了分子筛酸性质,降低了分子筛酸强度;fe/zsm-5抑制了积炭的形成,分子筛稳定性以及甲醇烷基化利用率得到明显提高。

关键词： fe/zsm-5 甲苯甲醇烷基化积炭

fe/zsm-5中铁物种的紫外拉曼光谱表征

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Fe/ZSM-5中铁物种的紫外拉曼光谱表征

铁源对fe/zsm-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响

第十一届全国青年催化学术会议

作者：范峰滔冯兆池孙科举夏海岸李灿中国科学院大连物理化学研究所催化基础国家重点实验室中国科学院大连物理化学研究所催化基础国家重点实验室中国科学院大连物理化学研究所催化基础国家重点实验室中国科学院大连物理化学研究所催化基础国家重点实验室中国科学院大连物理化学研究所催化基础国家重点实验室

＜正＞分子筛的孔道结构为具有特殊催化性能的高分散的过渡金属氧化物原子簇的生成提供了有利的空间和电子环境。fe/zsm-5以其在选择氧化和环境保护等方面的独特催化性能在近年来受到广泛而深入的研究。fe/zsm-5在较高浓度的

关键词：紫外共振拉曼光谱 fe/zsm-5 杂原子分子筛晶化机理紫外可见吸收光谱

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环境化学 2019年第4期38卷 887-893页

作者：郑昌坤韩帅曹昱刘心悦蔡宸珉李乐之叶青北京工业大学区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124

采用浸渍法,在相同的铁含量条件下,以硝酸铁、氯化亚铁、硫酸亚铁为前驱体制备了3种不同铁源fe/zsm-5分子筛催化剂.研究了铁源对fe/zsm-5催化剂NH_3-SCR活性的影响,并采用X射线衍射(XRD)、比表面积和孔结构(BET)、X射线光电子能谱(XPS)... 详细信息

采用浸渍法,在相同的铁含量条件下,以硝酸铁、氯化亚铁、硫酸亚铁为前驱体制备了3种不同铁源fe/zsm-5分子筛催化剂.研究了铁源对fe/zsm-5催化剂NH_3-SCR活性的影响,并采用X射线衍射(XRD)、比表面积和孔结构(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)及氨程序升温脱附(NH_3-TPD)等表征手段对催化剂的结构和理化性质进行测定.结果表明,不同的铁源对fe/zsm-5催化剂低温段(低于350℃)的NH_3-SCR催化性能影响较大,其低温活性顺序为:fe(Cl)/zsm-5> fe(S)/zsm-5> fe(N)/zsm-5.以氯化亚铁为铁源的fe(Cl)/zsm-5催化剂取得最佳的NH_3-SCR催化活性,在233℃时NO转化率达到90%.表征结果表明,样品fe(Cl)/zsm-5中形成了最多的孤立fe^(3+)物种及中酸位数量.孤立fe^(3+)物种有利于增强fe/zsm-5催化剂的低温还原性能,改性过程中形成的中等强度酸性位有利于提高催化剂低温NH_3-SCR催化性能.

关键词：铁源 fe/zsm-5 氨选择性催化还原氮氧化物去除

高分散性fe的fe/zsm-5沸石分子筛的合成及其在NH3-SCR反应中的应用

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高分散性Fe的Fe/ZSM-5沸石分子筛的合成及其在NH3-SCR反应中的应用

zsm-5负载Cu和fe催化剂的制备及其氨选择性催化还原NO的研究

第19届全国分子筛学术大会

作者：袁恩辉武光军戴卫理关乃佳李兰冬南开大学材料科学与工程学院

含过渡金属杂原子fe的fe/zsm-5沸石分子筛在环境污染物(NO)的消除反应NH-SCR过程中展现出了优异的催化性能而倍受人们的广泛关注。在现有的制备工艺中,fe/zsm-5分子筛主要是通过普通浸渍法,离子交换法,气相沉积法和直接水热合成法制备;... 详细信息

含过渡金属杂原子fe的fe/zsm-5沸石分子筛在环境污染物(NO)的消除反应NH-SCR过程中展现出了优异的催化性能而倍受人们的广泛关注。在现有的制备工艺中,fe/zsm-5分子筛主要是通过普通浸渍法,离子交换法,气相沉积法和直接水热合成法制备;然而,普通浸渍法制备得到的fe/zsm-5分子筛催化剂fe物种的分散状况不佳,导致其催化活性不高,离子交换法制备得到的催化剂fe的含量有限,另外其重复性也有待商榷,气相沉积法由于其设备和制备过程价格昂贵,不易于工业化使用,因此人们将目光转向于在分子筛合成过程中直接加入fe源从而一步制备得到fe/zsm-5。由于zsm-5分子筛的合成一般是在强碱性的体系中进行的,因此在合成的过程中直接将铁的可溶性盐如feCl或fe(NO)加入到合成混合液中,fe遇到OH-而迅速沉淀导致制备得到的fe/zsm-5分子筛中fe形成了较大的氧化物颗粒而不利于其催化性质的发挥,因此开发一种较高fe物种分散的fe/zsm-5分子筛的制备方法具有非常重要的现实意义。本文以fe的络合物Nafe-EDTA为fe源加入到zsm-5的合成体系中,该络合物能够均匀地分散在混合液中,随着分子筛的晶化,该络合物成功地被嵌套于分子筛的结构中,伴随着后续的焙烧处理,除去络合剂而留下fe物种均匀地分散在zsm-5的孔道结构中,从而制备得到具有高分散性fe物种的fe/zsm-5沸石分子筛催化剂。通过UV-vis,EPR和TEM等表征技术证明fe物种主要以孤立的fe3+物种和极小的feO的团簇形式存在;制备得到的不同fe含量的fe/zsm-5-DS在NH-SCR过程中展现出了非常优异的催化活性(图1)。

关键词：高分散 fe/zsm-5 NH3-SCR

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ZSM-5负载Cu和Fe催化剂的制备及其氨选择性催化还原NO的研究

作者：郑昌坤北京工业大学

学位级别：硕士

随着汽车产业的高速发展,柴油机汽车尾气氮氧化物(NO)排放问题日益严重。作为大气中主要污染物之一,有效控制汽车尾气中氮氧化物的排放已经变得十分必要。目前,氨选择性催化还原(NH-SCR)技术被认为是最有效的氮氧化物去除方法。在诸多SC... 详细信息

随着汽车产业的高速发展,柴油机汽车尾气氮氧化物(NO)排放问题日益严重。作为大气中主要污染物之一,有效控制汽车尾气中氮氧化物的排放已经变得十分必要。目前,氨选择性催化还原(NH-SCR)技术被认为是最有效的氮氧化物去除方法。在诸多SCR催化剂的研究中,分子筛类催化剂展现出出色的SCR催化性能。其中zsm-5分子筛具有独特的三维直通孔道结构、优异的择形催化选择性、丰富的酸位、良好的热稳定性,在车用NH-SCR催化反应中展现出巨大的潜力。本文以制备出高效、经济且环境友好的新型NH-SCR催化剂为出发点,将具有较强氧化还原能力的过渡金属Cu和fe负载到zsm-5分子筛上,研究所制备催化剂在NH-SCR反应中的性能表现,并采用XRD、BET、H-TPR、NH-TPD及XPS等方法对催化剂的结构和理化性质进行测定,进一步探讨催化剂理化性质与催化活性之间的关系。以硝酸铜为前驱体,采用浸渍法制备了一系列不同铜含量的xCu/zsm-5(x=0.25 wt%、0.50 wt%、0.75 wt%、1.00 wt%)分子筛催化剂,对所制备催化剂的NH-SCR活性进行了评价,并通过多种表征手段对催化剂结构、理化性质进行了分析。结果表明,铜含量变化对Cu/zsm-5分子筛催化剂的NH-SCR性能影响较大,最佳的铜负载量为0.75 wt%。在低温段催化剂活性随着铜含量的增加先迅速提高后略有下降,而在高温段催化剂活性与铜的负载量呈负相关。铜含量为0.75 wt%时,Cu/zsm-5催化剂的活性温度窗口范围最广。表征结果表明当铜含量达到0.75 wt%时,分子筛中Cu数量达到饱和,孤立的Cu为其主要的低温活性物种,有利于提高其低温还原性;而催化剂中聚合态铜氧化物颗粒数量随着铜含量的增加而增加,促进高温段氨氧化反应,造成N选择性下降。另外,负载Cu物种后Cu/zsm-5催化剂的中酸位数量增加明显,中等强度酸性位点是影响Cu/zsm-5催化剂NH-SCR催化性能的关键因素。在相同的铜含量(0.75 wt%)条件下,采用浸渍法以硝酸铜、醋酸铜、硫酸铜为前驱体制备了三种不同铜源Cu/zsm-5催化剂。NH-SCR活性结果表明,不同铜源Cu/zsm-5催化剂的高温活性基本相同,而低温段催化活性表现出一定的差别:Cu(N)/zsm-5>Cu(A)/zsm-5>Cu(S)/zsm-5,样品Cu(N)/zsm-5具有最佳的低温NH-SCR活性(190℃,91%)。表征结果表明以硝酸铜为前驱体的Cu(N)/zsm-5催化剂形成的孤立Cu物种数量以及中酸位数量最多,从而获得良好的低温NH-SCR活性。以硝酸铁为前驱体,采用浸渍法将过渡金属fe负载到zsm-5分子筛上,控制铁含量的不同,研究了铁含量的变化对fe/zsm-5催化剂NH-SCR催化性能的影响。在铁含量≤1.4 wt%时,fe/zsm-5催化剂的低温活性随着铁含量的增加迅速提高,后继续增加铁含量,催化剂的低温活性不再明显提高,反而在高温段出现明显下降。最佳的铁负载量为1.4 wt%。H-TPR结果表明,催化剂中孤立fe物种与低温催化活性密切相关,催化剂中形成的孤立fe越多,催化剂的低温催化活性越好。而催化剂中低聚态feO物种与催化剂高温段活性下降有关,催化剂中形成的低聚态feO物种越多,高温催化活性下降越明显。NH-TPD表征结果发现负载fe物种后催化剂的强酸位数量减少,中酸位数量增加明显。在相同的铁含量(1.4 wt%)的条件下,采用浸渍法以硝酸铁、氯化亚铁、硫酸亚铁为前驱体制备了三种不同铁源fe/zsm-5催化剂。NH-SCR活性结果表明,不同的铁源对fe/zsm-5催化剂的低温SCR催化活性有一定的影响,低温段活性顺序为:fe(Cl)/zsm-5>fe(S)/zsm-5>fe(N)/zsm-5,以氯化亚铁为铁源的fe(Cl)/zsm-5催化剂在250℃催化活性达到93%,表现出最优的NH-SCR催化性能。表征结果表明负载不同的铁源并没有改变zsm-5分子筛的物象结构,但是对fe/zsm-5催化剂中铁物种的存在形式以及酸位数量有一定的影响。fe(Cl)/zsm-5催化剂拥有孤立fe数量最多,且中等强度酸性最强。

关键词：氮氧化物氨选择性催化还原 Cu/zsm-5 fe/zsm-5

Highly dispersed iron species created on alkali-treated zeolite for ammonia SCR

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Progress in Natural Science:Materials International 2013年第5期23卷 493-500页

作者： Jing Ma Duan Weng Xiaodong Wu Zhichun Si Zhenwei Wu State Key Laboratory of New Ceramics & Fine Processing School of Materials Science and Engineering Yangtze Delta Region Institute of Tsinghua University Advanced materials institute Graduate School at ShenzhenTsinghua University

Alkaline treatment using sodium hydroxide was introduced to obtain a hierarchical pore structure in H-zsm-5 ***-exchanged zeolite catalysts were prepared by impregnation on the original and alkali-treated zeolites,and were evaluated for NOx reduction by NH3,NO oxidation,and NH3 oxidation *** highly dispersed iron species as active sites can be obtained by controlling the pore structure and particle size of ***,the fe/zsm-5 catalyst treated mildly by sodium hydroxide before iron exchange,which contains amounts of highly dispersed fe species,obtains over80% NOx conversion at a wide temperature range of 250-500℃.

关键词： fe/zsm-5 Alkaline treatment Brnsted acidity Iron dispersion NH3-SCR

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中药渣水热液化制备生物油实验研究

中药渣水热液化制备生物油实验研究

作者：丁文冉齐鲁工业大学

学位级别：硕士

中药渣是中药生产的废弃物,通常被视作生物质废料,未经有效处置不仅造成资源浪费,同时还伴随一系列的环境问题。本文以当归渣为原料,开展水热液化制取生物油实验研究,通过单因素实验考察反应温度、含固率、停留时间对生物油产率和品质... 详细信息

中药渣是中药生产的废弃物,通常被视作生物质废料,未经有效处置不仅造成资源浪费,同时还伴随一系列的环境问题。本文以当归渣为原料,开展水热液化制取生物油实验研究,通过单因素实验考察反应温度、含固率、停留时间对生物油产率和品质的影响,并在此基础上探讨负载量为5～15 wt%的fe/zsm-5、Ni/zsm-5和fe-Ni/zsm-5复合催化剂对生物油脱氧提质的效果,最后利用响应面分析法对反应温度、含固率和催化剂用量等反应条件进行优化设计,为中药渣水热液化技术的进一步中试放大和工业化实践提供数据和理论支撑。主要结论如下:水热液化技术能有效脱除中药渣的氧元素、富集碳元素至生物油,其中反应温度和含固率对生物油产率与热值(HHV)具有显著影响,而停留时间的作用则较小。反应温度为290℃时中药渣分解不完全,残留较多未反应的原料;升高温度能促进生物质的分解与转化,提高生物油产率、热值和原料转化率;温度过高时(350℃),二次反应加剧、中间体裂解为气态产物,使生物油产率下降。较高的含固率不利于反应器内部的传热/传质,反之会使更多的有机物留在水相、增加系统损失,适当的含固率(6.6 wt%)能提高生物油产率和中药渣处理效率。因升温速度较慢,升至反应温度时中药渣已完成大部分转化,液化产物并未随时间的增加而产生较大变化。单因素优化参数为反应温度320℃、含固率6.6 wt%以及10 min的停留时间,生物油的产率和热值分别为24.7 wt%和29.39 MJ/kg。催化剂对液化过程的影响明显,zsm-5分子筛的酸性位点能促进脱水、加氢和环化等反应,提高生物油热值,但降低其产率。fe和zsm-5分子筛在水热液化过程中表现出协同作用,10 wt%fe/zsm-5催化液化生物油产率为21.3 wt%、HHV达31.74 MJ/kg。fe氧化还原生成的氢气,能稳定活跃的反应中间体,增加生物油饱和度的同时与分子筛协同脱氧,富集碳元素至生物油,提高H/C、降低O/C比,提升生物油热值。GC-MS分析显示生物油中脂肪族化合物含量提高至72.96%,为油品定向精炼提供便利,降低后续提质成本。Ni基催化剂(Ni/zsm-5)对液化的影响较小,虽在反应中仍具加氢作用,但其裂化有机物的C-C键增加小分子,导致更多气体和水相产物形成。负载fe、Ni的fe-Ni/zsm-5催化剂作用介于单金属负载之间,认为两者的影响相互抵消,并未产生协同效果。基于单因素实验结果,首先采用Plackett-Burman法对反应温度、含固率、停留时间和催化剂用量4因素进行分析,筛选确定反应温度、含固率和催化剂用量为主要影响因素;然后,基于Plackett-Burman结果设计最陡爬坡实验,以生物油产率为考察指标,保证油品质量的基础上快速接近液化过程中最大响应区域,依次确定各参数中心点为反应温度330℃、含固率7 wt%和催化剂用量11 wt%;最后,通过响应面法对中药渣水热液化条件进行优化,采用中心复合实验设计3因素5水平实验,按方案进行生物油的制备,利用Design Expert软件对结果进行二次多项回归拟合,研究不同变量对生物油产率的个体影响和协同作用,对响应面模型求解获得最佳液化条件,即反应温度342℃、含固率9 wt%、催化剂用量7 wt%和停留时间10 min,验证性实验可得生物油产率为27.38 wt%,非常接近模型理论预测值28.15 wt%。

关键词：中药渣水热液化生物油 fe/zsm-5 响应面法

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水溶液pH对甲烷低温氧化制备甲醇的影响

高等学校化学学报 2021年第3期42卷 776-783页

作者：李健于明明孙源冯文华冯兆池吴剑峰功能有机分子化学国家重点实验室甘肃省有色金属化学与资源利用重点实验室先进催化中心兰州大学化学化工学院兰州730000 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连116023

采用固态离子交换法制备了fe/zsm-5催化剂,并通过X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子光谱(ICP)、漫反射紫外-可见光谱(DR UV-Vis)、拉曼光谱(Raman)和固体核磁共振波谱(Solid-state NMR)表征方法对催化剂的结构和相关物理性质进行了表... 详细信息

采用固态离子交换法制备了fe/zsm-5催化剂,并通过X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子光谱(ICP)、漫反射紫外-可见光谱(DR UV-Vis)、拉曼光谱(Raman)和固体核磁共振波谱(Solid-state NMR)表征方法对催化剂的结构和相关物理性质进行了表征.采用H2SO4和NaOH调控反应体系的pH,并通过气相色谱和液体核磁共振波谱分别对气相和液相产物进行定量分析,研究了不同水溶液pH对反应活性的影响.并对不同pH下fe/zsm-5催化剂的金属析出量以及剩余H2O2浓度的影响进行了研究.上述结果为进一步优化甲烷低温氧化制备甲醇的反应提供了指导思想.

关键词：甲烷甲醇过氧化氢沸石分子筛 fe/zsm-5