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Pyrimidine donor induced built-in electric field between melon chains in crystalline carbon nitride to facilitate excitons dissociation

引用

Chinese Chemical Letters 2023年第3期34卷 546-552页

作者： Guoqiang Zhang Yangsen Xu Guoshuai Liu Yongliang Li Chuanxin He Xiangzhong Ren Peixin Zhang Hongwei Mi College of Chemistry and Environmental Engineering Shenzhen UniversityShenzhen 518060China Guangdong Flexible Wearable Energy and Tools Engineering Technology Research Centre Shenzhen University Shenzhen 518060China Research Centre for Information Technology Shenzhen Institute of Information TechnologyShenzhen 518172China School of Environmental and Civil Engineering Jiangnan UniversityWuxi 214122China

The strong intrinsic Coulomb interactions of Frenkel excitons in crystalline carbon nitride(CCN) greatly limits their dissociation into electrons and holes, resulting in unsatisfactory charges separation and photocatalytic efficiency. Herein, we propose a strategy to facilitate excitons dissociation by molecular regulation induced built-in electric field(BIEF). The electron-rich pyrimidine-ring into CCN changes the charge density distribution over heptazine-rings to induce BIEF between melon chains. Such BIEF is sufficient to overcome the considerable exciton binding energy(EBE) and reduce it from 38.4 meV to 16.4 meV,increasing the excitons dissociation efficiency(EDE) from 21.5% to 51.9%. Our results establish a strategy to facilitate excitons dissociation through molecular regulation induced BIEF, targeting the intrinsic high EBE and low EDE of polymer photocatalysts.

关键词： Crystalline carbon nitride Exciton binding energy Built-in electric field Pyrimidine donor excitons dissociation

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