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A simple guideline to apply excitation-emission matrix spectroscopy(eems)for the characterization of dissolved organic matter(DOM)in anoxic marine sediments

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Acta Oceanologica Sinica 2023年第1期42卷 109-119页

作者： Shuchai Gan Verena BHeuer Frauke Schmidt Lars Wörmer Kai-Uwe Hinrichs MARUM—Center for Marine Environmental Sciences University of BremenBremenD-28359Germany

Marine sediments represent a major carbon reservoir on Earth.Dissolved organic matter(DOM)in pore waters accumulates products and intermediates of carbon cycling in sediments.The application of excitation-emission matrix spectroscopy(eems)in the analysis of subseafloor DOM samples is largely unexplored due to the redox-sensitive matrix of anoxic pore water.Therefore,this study aims to investigate the interference caused by the matrix on eems and propose a guideline to prepare pore water samples from anoxic marine sediments.The parameters determined by fluorescence spectra include 3D-index derived from eems after parallel factor analysis(PARAFAC),fluorescence index(FI)(contribution of terrigenous DOM),biological index(BIX)and humification index(HIX)derived from 2D emission spectra.First,we investigated the impacts of extensively-presented ions as typical electron acceptors,which are utilized by anaerobic microbes and stratified in marine sediments:Fe(II),Fe(III),Mn(II)and sulfide in anoxic pore water resulted in biases of fluorescent signals.We proposed threshold concentrations of these ions when the interference on eems occurred.Effective removal of sulfide from sulfide-rich samples could be achieved by flushing with N_(2)for 2 min.Second,the tests based on DOM standard were further verified using pristine samples from marine sediments.There was a significant change in the fluorescence spectra of DOM in anoxic sediments from the Rhône Delta.This study demonstrated that the change was caused by oxidation of the matrix rather than the intrinsic alteration of DOM.It was confirmed by extracted DOM via both eems analysis and Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry(FT-ICR-MS).Slight oxidation of sulfur-containing compounds(e.g.,sulfhydryl)and polyphenol-like compounds occurred.Finally,a sample preparation sequence is proposed for pore water from anoxic sediments.This method enables measurement with small volumes of the sample(e.g.,50µL in this study)and ensures reliable data without the interference

关键词： marine subsurface sediment eems PARAFAC FT-ICR-MS anaerobic pore water

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船舶用燃料电池-锂电池混合动力系统协同控制策略

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舰船科学技术 2023年第24期45卷 137-140页

作者：董佳怡李宗韬王智慧陈旭冉上海杰宁新能源科技发展有限公司上海200444 上海海事大学上海201306

船舶用燃料电池-锂电池混合动力系统是由燃料电池作为主电源,锂电池作为辅助电源。本文提出一种基于功率解耦的外部能效最大协同优化策略对混合能源进行输出功率分配,并与双闭环PI控制策略、传统外部能效最大化策略(eems)进行对比分析,... 详细信息

船舶用燃料电池-锂电池混合动力系统是由燃料电池作为主电源,锂电池作为辅助电源。本文提出一种基于功率解耦的外部能效最大协同优化策略对混合能源进行输出功率分配,并与双闭环PI控制策略、传统外部能效最大化策略(eems)进行对比分析,以验证所提出协同控制策略的优越性。

关键词：船舶燃料电池锂电池协同优化功率分配 eems

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我国东南部某淡水湖三维荧光光谱的时空分布特征分析

我国东南部某淡水湖三维荧光光谱的时空分布特征分析

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北京力学会第二十八届学术年会

作者：郑婉婷朱峻谆中国矿业大学(北京)

本文通过对东南部某淡水湖泊进行了三维荧光结合平行因子分析,针对湖泊中的有色溶解有机质(CDOM)在时间与空间上的分布进行了详细的分析与论证,得到了CDOM在研究区域内的时空分布及变化特征,从而对湖泊富营养化原因进行阐述并提出针对... 详细信息

本文通过对东南部某淡水湖泊进行了三维荧光结合平行因子分析,针对湖泊中的有色溶解有机质(CDOM)在时间与空间上的分布进行了详细的分析与论证,得到了CDOM在研究区域内的时空分布及变化特征,从而对湖泊富营养化原因进行阐述并提出针对性的防治措施。

关键词：有色溶解有机物三维荧光 eems 荧光指标

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近岸沉积物再悬浮期间所释放溶解有机物的荧光特征

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地球化学 2008年第1期37卷 51-58页

作者：程远月郭卫东胡明辉厦门大学海洋与环境学院福建厦门361005

对采自厦门湾九龙江入海河口的4个沉积物样品进行了室内再悬浮模拟实验,利用荧光激发-发射矩阵光谱(eems)研究了再悬浮过程中从沉积物中释放出的有色溶解有机物(CDOM)的荧光特征,同时通过与相应站位沉积物间隙水和底层水的对比分析,探... 详细信息

对采自厦门湾九龙江入海河口的4个沉积物样品进行了室内再悬浮模拟实验,利用荧光激发-发射矩阵光谱(eems)研究了再悬浮过程中从沉积物中释放出的有色溶解有机物(CDOM)的荧光特征,同时通过与相应站位沉积物间隙水和底层水的对比分析,探讨了河口近岸海域的沉积物再悬浮作用作为水体中溶解有机物来源之一的可能性。结果表明,对给定站位,CDOM相对荧光强度和溶解有机碳(DOC)含量分布变化非常一致,均为间隙水最高,再悬浮次之,底层水最低;站位之间,底层水和再悬浮水样中CDOM相对荧光强度随盐度的降低而增加,从海端向河端增加的趋势明显。eems分析表明,各样品中均存在类腐殖质荧光与类蛋白质荧光团,且模拟实验也表明再悬浮作用可释放类腐殖质与类蛋白质荧光物质到底层水中,表明底质再悬浮将是近岸水体中CDOM的一个重要来源。与相应的底层水相比,间隙水的荧光峰(如峰A/C)的位置发生红移。再悬浮样品中eems的荧光团同时表现出相应底层水和间隙水的特征,但是荧光峰(峰A和峰C)的最大激发和发射波长更接近底层水中相应荧光团,与间隙水相比,则发生谱峰位置的蓝移。近海端样品中荧光峰M明显,随着盐度的降低,底层水和再悬浮水样的r(M/C)值逐渐降低,且海源的峰M由海端向河端逐渐消失,表明峰M属于海洋自生来源。本研究区域DOM的荧光指数在1.61～1.93之间,表明近海端样品DOM主要为生物来源,而近河端样品DOM主要为陆源输入,或者为陆源与生物活动共同作用的结果。

关键词： CDOM 荧光特性再悬浮 eems 荧光指数

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三线态棕碳形成机制及特征研究

三线态棕碳形成机制及特征研究

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作者：牟臻陕西科技大学

学位级别：硕士

近年来在气溶胶的有机碳组分（organic carbon,OC）中发现一类具有与棕碳相似光吸收特征以及光化学反应特性的物质,即为棕色碳（brown carbon,BrC）,其在紫外波段至可见波段的吸光强度呈现出指数衰减的趋势,一部分的BrC不仅通过光吸收... 详细信息

近年来在气溶胶的有机碳组分（organic carbon,OC）中发现一类具有与棕碳相似光吸收特征以及光化学反应特性的物质,即为棕色碳（brown carbon,BrC）,其在紫外波段至可见波段的吸光强度呈现出指数衰减的趋势,一部分的BrC不仅通过光吸收影响全球气候,同时也可参与大气光化学反应,使气溶胶老化进而影响大气环境质量。本研究表征了碳质气溶胶污染特征和光学特性,以及BrC在气溶胶中的粒径分布特征;阐明了 BrC的光化学反应能力、光解特征以及其对大气光化学反应的贡献。主要研究内容如下:（1）通过热-光分析法探究了西安市城市PM中碳质气溶胶污染特征以及其主要来源。西安市碳质组分如OC、EC（element carbon,水不溶性有机碳）、WISOC（water-insoluble organic carbon,水不溶性有机碳）、WSOC（water-soluble organic carbon,水溶性有机碳）以及SOC（secondly organic carbon,二次有机碳）均表现出“两头高,中间低”的变化特征,即冬季污染严重、夏季污染程度显著减弱;并且,有机气溶胶在PM2.5中占比变化的表现出季节性特征,而EC在PM2.5中的占比在不同季节保持稳定;冬季的二次有机碳生成显著,这与冬季较高的OC排放量与北方冬季气候特征相关;对碳质气溶胶的来源解析发现,西安市碳质气溶胶的主要来源为燃煤以及机动车排放。（2）采集了中国的典型燃煤城市—临汾的不同粒径的城市PM（particulate matter,颗粒物）样品,通过 EEM-PARAFAC（Excitation-emmission matrices-parallel factor analysis,三维荧光光谱-平行因子）分析方法对棕碳的光学特征、组分相对含量以及粒径分布特征进行了分析。结果表明,在粒径为0-10 μm的范围内的颗粒物中,棕碳的吸光度、总荧光体积、质量吸收系数以及标准荧光体积均表现出随着颗粒物粒径的减小而增大的特征,说明了细颗粒物具有更显著的光学特征;鉴定出的棕碳中,HULIS广泛存在于更小粒径的颗粒物中,其来源与二次气溶胶显著相关;色氨酸和络氨酸类可能来源于生物气溶胶,并且其相对含量随着颗粒物粒径的增加而增加;我们通过 7 种 PAHs（Polycyclic aromatic hydrocarbon,多环芳烃）来研究其对 MSOM（meehanol-soluble organic matter,甲醇溶性有机质）的Abs365和FV（Fluorescence volume,荧光体积）的贡献,发现PAHs与吸光度和荧光体积均呈正相关趋势,但对吸光度和荧光体积的平均贡献很小（＜3%）。（3）采用EEM技术,依靠于实验室自制的光化学反应平台,鉴别了 POA（primary organic aerosol,一次有机气溶胶）、SOA（secondly organic aerosol,二次有机气溶胶）以及城市PM中棕碳种类;通过化学探针的方法,我们量化了棕碳通过光化学反应形成三线态的能力;并且建立了棕碳与三线态之间的构-效关系;利用EPR技术,量化了三线态对活性氧的驱动效应。研究结果表明,气溶胶棕碳形成三线态基本符合一级反应动力学;气溶胶中色氨酸以及美德拉反应驱动的含N类棕碳形成三线态的能力显著,贡献可达88%;POA中,生物质燃烧样品形成三线态的能力最强,机动车排放最弱;SOA中,不同氧化程度的SOA形成三线态的能力未发现显著差异;城市PM中,冬季气溶胶形成三线态的能力约为夏季的2倍;并且发现,棕碳通过形成三线态,进一步驱动了至少气溶胶产生总量的～30%的1O2（单线态氧）和·OH。（4）通过模拟光照、光学特征分析、碳质组分分析等分析方法对气溶胶中棕碳的光解特征进行了研究。光照条件下,气溶胶中的有机组分可发生光解,其碳质组分发生变化,并且,相较于城市PM,POA中碳质组分变化显著,说明了其更强的光解能力;光解前后,POA中的水溶性、水不溶性棕碳的FV分别平均衰减了 74.1%和63.2%,而城市PM分别为23.4%和79.1%;光解前后,POA以及城市PM对活性氧的驱动作用下降显著,证明光解效应了对于气溶胶中活性氧的影响,然而也发现城市PM中,棕碳具有通过三线态驱动活性氧的机制,然而POA未表现出该特征。

关键词：棕碳三线态 eems 光化学反应

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厦门湾陆源入海排污口有色溶解有机物(CDOM)光吸收特性及荧光光谱研究

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福建水产 2014年第1期36卷 71-77页

作者：吴昊刘四光陈岚张钒王键黄智伟陈凯福建海洋研究所福建厦门361013 福建省海陆界面生态环境重点实验室福建厦门361013

本研究在厦门地区选择4个陆源入海排污口DL（埭辽），XL（杏林），TA（同安），XA（翔安）及其相应邻近海域，在2009年8月、2010年5月及2010年8月，共组织3个航次，对排污口及相应邻近海域水体的有色溶解有机物（CDOM）开展调查。排污... 详细信息

本研究在厦门地区选择4个陆源入海排污口DL（埭辽），XL（杏林），TA（同安），XA（翔安）及其相应邻近海域，在2009年8月、2010年5月及2010年8月，共组织3个航次，对排污口及相应邻近海域水体的有色溶解有机物（CDOM）开展调查。排污口站位水体CDOM的吸收系数ag（355）介于2．84—15．91m^-1，平均值为7．85m^-1；排污口邻近海域水体CDOM的吸收系数ag（355）介于0．51～2．33m^-1，平均值为1．54m^-1。CDOM吸收系数ag（355）与COD浓度的线性函数相关性（R^2=0．745），优于CDOM吸收系数ag（355）与BOD5的相关性（R^2=0．629）。同时，通过PARAFAC方法对CDOM的三维荧光光谱（eems）的研究中，识别出的W2组分在天然水体中鲜有检出，它与“X”组分相似，可能作为排污152及邻近海域水体中的一个特征荧光吸收纽分。

关键词： CDOM 排污口邻近海域吸收系数 eems

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三维荧光结合化学计量学二阶校正算法直接测定人体血浆样中多沙唑嗪的含量

三维荧光结合化学计量学二阶校正算法直接测定人体血浆样中多沙唑...

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中国化学会第26届学术年会化学信息学与化学计量学分会场

作者：万瑶吴海龙韩清娟邹鸿雁聂瑾芳张燕俞汝勤湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室

＜正＞多沙唑嗪,是一种α-1受体阻滞剂,可选择性作用于α-1受体,在改善BPH症状的同时,达到降低血压的目的。化学计量学二阶校正算法具有独特的"二阶优势",能够在未知干扰组分共存下,

关键词：多沙唑嗪血浆样 eems 二阶校正

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