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中国化学会全国第十三届大环化学暨第五届超分子化学学术讨论会

作者：王晓燕李坤杨帆王钦余孝其四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室

大环多胺的金属配合物能促进质粒dna的水解[1]。我们设计了以PNA为母体,侧链引入苯基, 末端连接有大环多胺的配体[2]。测定了其Zn,Cu,C0的配合物对pUC 19 dna的相互作用。结果表明:Cu的配合物在生理条件下对dna水解有良好的催化作用。

关键词：大环多胺 PNA dna水解

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不同水解方法对dna加合物分析鉴定的影响及应用研究

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分析化学 2022年第7期50卷 1048-1057页

作者：武海江张雅姣刘勤陈佳徐斌徐华谢剑炜军事医学研究院毒物药物研究所抗毒药物与毒理学国家重点实验室

dna加合物的分析鉴定是研究dna损伤的重要技术手段。采用不同的dna水解方法可获得不同的碱基、核苷和核酸片段等产物，这些方法各具优势，可用于不同的分析目的。本研究以经典的烷基化试剂芥子气为模型化合物，进行溶液孵育与动物染毒... 详细信息

dna加合物的分析鉴定是研究dna损伤的重要技术手段。采用不同的dna水解方法可获得不同的碱基、核苷和核酸片段等产物，这些方法各具优势，可用于不同的分析目的。本研究以经典的烷基化试剂芥子气为模型化合物，进行溶液孵育与动物染毒实验。采用3种常用的水解方式(加热水解、酸水解和酶解)处理目标分析物，利用质谱技术对产物进行筛查与定量分析，系统地比较了这3种常用的水解方法对不同分析样本和具有不同加合形式的加合物的水解效率的影响。结果表明，不同修饰位点的dna加合物的稳定性存在差异，鸟嘌呤与腺嘌呤的N位点加合物的结构较稳定，鸟嘌呤的O6位点加合物则对酸和热不稳定。在3种水解方式中，加热水解法的水解效率较低；酸水解法高效稳定，其产率较加热水解法提高了10.4%～94.9%,产物中碱基形式占比>99%,适用于已知结构的dna加合物的高通量、高灵敏质谱分析；酶解法可产生碱基与核苷等多种产物，产物信息丰富，适用于新结构以及未知结构加合物的筛查与鉴定，但因其酶解效率受dna加合位点、基质效应与酶解条件等因素限制，定量分析加合物时其准确性受到影响。

关键词： dna水解 dna加合物液相色谱-质谱联用技术

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N,N'-多亚甲基撑双二乙醇胺铜金属配合物对质粒dna的催化水解

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四川大学学报（自然科学版） 2004年第6期41卷 1225-1228页

作者：蒋福宾兰利琼苗琛余孝其孟祥光曾宪诚四川大学化学学院四川大学生命科学学院成都610064 河南大学生命科学学院河南开封475001

作者研究了N,N′ 多亚甲基撑双二乙醇胺双核铜(Ⅱ)配合物催化dna水解反应,初步探讨了催化质粒dna(PBin19)水解的条件和机理.结果表明:金属配合物促进质粒dna的水解,催化活性与配体桥联基的刚柔性有关.

关键词：金属配合物 dna水解化学核酸酶催化

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轻稀土化合物抑瘤作用的研究

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卫生研究 1995年第S1期24卷 10+1112+13-15页

作者：纪云晶王宗惠粟建林彭少华肖白北京市劳动卫生职业病防治研究所

为了探讨稀土与肿瘤的关系，作者按卫生部抗肿瘤药物体内药效实验规程，对混合轻稀土进行了体内抑瘤实验，结果在３２ｍｇ／ｋｇ剂量下其抑瘤率对Ｓ１８０肉瘤为３９．８７％，对Ｌｅｗｉｓ肺癌为３６．８２％，有明显的抑瘤作用，超过... 详细信息

为了探讨稀土与肿瘤的关系，作者按卫生部抗肿瘤药物体内药效实验规程，对混合轻稀土进行了体内抑瘤实验，结果在３２ｍｇ／ｋｇ剂量下其抑瘤率对Ｓ１８０肉瘤为３９．８７％，对Ｌｅｗｉｓ肺癌为３６．８２％，有明显的抑瘤作用，超过了有效药物抑瘤标准（３０％）；体外抑瘤实验用ＭＴＴ法、３Ｈ－ＴｄＲ掺入法及细胞倍增时间的测定结果，均证明对人体羊膜细胞有促生长作用，而对人白血病瘤细胞Ｋ５６２有抑制作用。抗诱变实验结果表明稀土对ＭＭＣ诱发Ｖ７９细胞微核率低于对照组（Ｐ＜０．０５），显示出抗诱变性。抗肿瘤免疫实验以１２５Ｉ－ｕｄＲ标记法测定ＮＫ细胞活力，表明稀土在３２ｍｇ／ｋｇ时对ＮＫ细胞有明显激活作用；用孔雀绿比色法测定Ｍψ特异吞噬功能结果表明稀土能促进巨噬细胞特异吞噬功能的提高，并具有拮抗氢化可的松抑制巨噬细胞吞噬的作用。应用电子顺磁共振（ＥＳＲ）自旋捕获技术测定稀土对温石棉产生羟基自由基（ＯＨ·）的影响，发现有抑制作用。电泳观察发现稀土能水解断裂人胃癌细胞ＤＮＡ。还对我国最大的稀土生产厂进行了稀土作业工人１７年回顾性肿瘤流行病学调查，稀土组与对照组的患病率分别为１９．７８５９／１０５和９５．４７２５／１０５。

关键词：稀土抑癌作用免疫功能自由基肿瘤流调 dna水解

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具有侧臂的氮杂冠醚金属配合物作为水解核酸酶的研究

具有侧臂的氮杂冠醚金属配合物作为水解核酸酶的研究

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作者：李方珍重庆理工大学

学位级别：硕士

模拟核酸酶的研究可为生物体内新型人工核酸酶的设计和应用提供理论支持,因而成为了仿生催化研究中比较活跃的领域之一。研究已经表明,具有特定结构的氮杂冠醚金属配合物在催化dna或者磷酸酯模型物的水解方面表现出独特的催化活性。可... 详细信息

模拟核酸酶的研究可为生物体内新型人工核酸酶的设计和应用提供理论支持,因而成为了仿生催化研究中比较活跃的领域之一。研究已经表明,具有特定结构的氮杂冠醚金属配合物在催化dna或者磷酸酯模型物的水解方面表现出独特的催化活性。可以预计,这类金属配合物作为人工水解核酸酶在生物医药、仿生化学和金属酶的模拟等方面将具有潜在的应用价值。为了获得高效稳定的人工核酸酶,本论文主要致力于具有侧臂的氮杂冠醚及其部分过渡和镧系金属配合物的合成及其作为水解核酸酶催化裂解dna的研究,并获得了一些重要结果和结论。就合成而言,本文基于氮杂冠醚母体(L=1,4,10,13-四氧杂-7,16-二氮杂-18-冠-6)的基础上,通过引入不同的官能团侧臂合成了四种具有不同侧臂的氮杂冠醚衍生物(L1-L4),并成功获得了其相应的部分镧系和过渡金属配合物(LaL、CeL、La L1,CeL1、LaL2、CeL2、La L3、CeL3、LaL4、CeL4、CuL、ZnL、CuL1、ZnL1、CuL2、ZnL2、CuL3和ZnL3),这为将来进一步合成具有不同官能团侧臂氮杂冠醚金属配合物提供了参考方法。在金属配合物作为模拟核酸酶的催化功能研究方面,本文通过凝胶电泳法研究了所合成的氮杂冠醚金属配合物催化水解pUC19质粒dna的性能,并研究了催化反应体系pH,金属配合物浓度和反应时间等因素对催化水解dna效果的影响;比较研究了不同金属离子催化活性中心和引入的官能团侧臂对dna催化水解效率的影响;此外,还初步研究了这些配合物催化水解dna的作用机理,取得了以下一些重要结果:1)、金属配合物的催化活性与配体的结构和活性中心金属离子的特征(如路易斯酸性、金属离子半径等)相关联,不同催化条件下,其主导因素不同。研究结果表明,受催化活性中心金属离子路易斯酸性主导因素的影响,催化活性:CeL>LaL,CeL1>La L1,CuL1>ZnL1,CeL2>La L2;较低浓度下,CeL3>La L3。受金属离子半径大小主导因素的影响:ZnL3>CuL3;较低浓度下,ZnL>CuL。在较高浓度时,金属配合物容易形成非活性羟基二聚物导致配合物催化活性降低,此时CuL>ZnL,CuL2>ZnL2,LaL3>CeL3。2)、官能团侧臂的引入有助于提高金属配合物的催化活性。实验结果表明,催化活性:CeL1>La L1>CeL>LaL;La L3>Ce L3>CeL>LaL。这是因为官能团侧臂不仅可以提高配体与金属离子间的结合能力,导致金属配合物的稳定性和催化活性的不同;也可以通过氢键结合增强金属配合物和dna分子间的相互作用,促进反应中间物的形成和提高反应中间物的稳定性。3)、催化体系的pH会影响催化体系中金属配合物的结构,从而导致其催化活性的不同,且并非pH值越高其催化效果越好。结果表明,在偏碱性条件,带乙酰胺基支链金属配合物具有较高的稳定性和催化活性;而带羟基支链(羟基丙基支链、羟乙基支链和羧乙基支链)的金属配合物则在偏酸性条件下具有较高的稳定性和活性。4)、通过添加不同自由基清除剂的dna剪切实验结果表明,本论文中涉及的镧系和过渡金属配合物均是通过水解方式催化剪切dna的。同时,根据实验结果,本文提出了这些金属配合物催化水解dna的催化反应机理图。但由于研究时间的限制,其作用机理仅仅做了初步研究,一些相关的问题还需要进一步的证明。5)、采用紫外光谱法和荧光光谱法证明了含羧乙基支链的金属配合物(LaL4和CeL4)的形成。另外通过凝胶电泳实验得到,LaL4配合物的催化效率高于CeL4配合物,但其原因有待进一步研究。反应时间越长,其催化剪切dna的效果越好,但在22h后dna条带出现弥散拖尾现象,有可能是dna被进一步剪切为小碎片,这还需进一步的研究证明。

关键词：侧臂官能团氮杂冠醚金属配合物 dna水解仿酶催化

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dna加合物组的预处理及检测方法研究进展

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药学研究 2022年第12期41卷 825-831页

作者：李昕冉孙铜郭娜张峻颖吴春勇中国药科大学药物质量与安全预警教育部重点实验室江苏南京210009 中国药科大学药物分析教研室江苏南京211198 山东省食品药品检验研究院山东济南250101 济南市食品药品检验检测中心山东济南250102 中国药科大学中药制剂教研室江苏南京211198

dna加合物为亲电性物质与dna共价结合形成的一类dna损伤,若不能及时修复可能会引发癌症。具有高灵敏度、高选择性的液质联用技术已成为dna加合物检测的主流方法。dna加合物组学能同时测定复杂生物基质中多种已知的dna加合物,扫描和鉴定... 详细信息

dna加合物为亲电性物质与dna共价结合形成的一类dna损伤,若不能及时修复可能会引发癌症。具有高灵敏度、高选择性的液质联用技术已成为dna加合物检测的主流方法。dna加合物组学能同时测定复杂生物基质中多种已知的dna加合物,扫描和鉴定未知dna加合物,因此可以更全面的阐释遗传毒性物质的毒性。虽然近年来在dna水解、加合物纯化富集、液相分离、质谱扫描策略和数据处理等方面不断优化,dna加合物组学检测仍面临着巨大的挑战。

关键词： dna加合物遗传毒性 dna水解液质联用

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侧链含大环多胺的二肽的合成

侧链含大环多胺的二肽的合成

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中国化学会全国第十二届大环第四届超分子化学学术讨论会

作者：陈善勇黄宇夏传琴马利建余孝其四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室

＜正＞在dna水解、识别试剂中,大环多胺与金属离子形成的配合物广受关注。因此,大环多胺各种衍生、修饰物不断出现。***等人报道将1,4,7-triazacyclononane连接于六肽,制备双核zn2+配合物。本文合成了系列侧链含cyclen的二肽。合成路... 详细信息

＜正＞在dna水解、识别试剂中,大环多胺与金属离子形成的配合物广受关注。因此,大环多胺各种衍生、修饰物不断出现。***等人报道将1,4,7-triazacyclononane连接于六肽,制备双核zn2+配合物。本文合成了系列侧链含cyclen的二肽。合成路线如下（所有氨基酸均为L构型）:

关键词：大环多胺二肽 dna水解

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单核锌配合物催化磷酸二酯BNPP裂解机理及影响因素研究

单核锌配合物催化磷酸二酯BNPP裂解机理及影响因素研究

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第十三届全国量子化学会议

作者：周晓雨张学鹏赵存元中山大学化学学院材料科学与工程学院

作为生物体中dna和RNA的中要骨架——磷酸二酯,具有极佳的稳定性。由于RNA分子上核糖基的2’-OH可以发生分子内的亲核反应,金属配合物能够催化RNA的水解,但是dna因没有2’-OH基团不能发生分子内的亲核反应[1]。近年,Williams小组设计了... 详细信息

作为生物体中dna和RNA的中要骨架——磷酸二酯,具有极佳的稳定性。由于RNA分子上核糖基的2’-OH可以发生分子内的亲核反应,金属配合物能够催化RNA的水解,但是dna因没有2’-OH基团不能发生分子内的亲核反应[1]。近年,Williams小组设计了一系列不同配体的金属锌配合物,发现肟作为亲核试剂时氧不与金属配位,相比醇和缩醛配体催化效率最高[2,3]。基于Williams小组实验,我们使用密度泛函理论对这三种配合物催化BNPP水解机理进行研究,通过计算反应路径过程中的过渡态结构、势能面、热力学数据等信息,以及一些影响催化效率的因素如双聚能力、pKa值、溶剂影响等,进一步解释肟配体的锌配合物催化效率之高的原因,为设计更高效的催化dna水解的金属配合物提供理论指导。

关键词：密度泛函理论锌配合物 dna水解机理

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