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Chinese Journal of Structural Chemistry 2017年第8期36卷 1232-1242页

作者：吴琼谈玲华杭祖圣朱卫华 Jiangsu Key Laboratory of Advanced Structural Materials and Application Technology School of Materials Science and Engineering Nanjing Institute of Technology Institute for Computation in Molecular and Materials Science and department of Chemistry Nanjing University of Science and Technology

dispersion-corrected dft calculations have been performed to study the crystal structure, initial decomposition mechanism, polymerization mechanism, electronic structure and absorption properties of the most powerful CHNO energetic compound octanitrocubane（ONC） under hydrostatic pressure of 0~200 GPa. Our results show that the lattice parameter c is sensitive to van der Waals interactions and the structure is the stiffest in the a direction. ONC decomposes by the breaking of N–O bond in nitro group at 195 GPa. At 200 GPa, ONC decomposes through the breaking of N–O bond in nitro group and polymerizes through the forming of a new C–O covalent bond between a carbon atom in the cage skeleton and one oxygen atom of nitro group in another ONC molecule. ONC becomes more and more sensitive under high pressure and transforms into a metallic phase in the pressure range of 175~200 GPa. ONC also has higher optical activity and wider absorption range under compression.

关键词： dft-d ONC high pressure decomposition polymerization

Phase transition and chemical decomposition of liquid carbon dioxide and nitrogen mixture under extreme conditions

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Chinese Physics B 2016年第2期25卷 312-319页

作者：姜晓旭陈冠宇李玉同程新路唐翠明 Institution of Atomic and Molecular Physics Sichuan University Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics Institute of Physics Chinese Academy of Sciences Technology development Center Central Semiconductor Manufacturing Corporation department of Physics and Mathematics Sichuan University of Science and Engineering

Thermodynamic and chemical properties of liquid carbon dioxide and nitrogen（CO_（2~–）N_2） mixture under the conditions of extremely high densities and temperatures are studied by using quantum molecular dynamic（QMd） simulations based on density functional theory including dispersion corrections（dft-d）. We present equilibrium properties of liquid mixture for 112 separate density and temperature points, by selecting densities ranging from ρ = 1.80 g/cm^3 to 3.40 g/cm^3 and temperatures from T = 500 K to 8000 K. In the range of our study, the liquid CO_（2~–）N_2 mixture undergoes a continuous transition from molecular to atomic fluid state and liquid polymerization inferred from pair correlation functions（PCFs）and the distribution of various molecular components. The insulator–metal transition is demonstrated by means of the electronic density of states（dOS）.

关键词： liquid CO2-N2 mixture quantum molecular dynamic (QMd) simulations dft-d phase transi- tion

分子间相互作用研究的APF-d密度泛函SAM色散校正方法改进

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物理化学学报 2016年第11期32卷 2709-2716页

作者：何禹王一波贵州省高性能计算化学重点实验室贵阳550025 贵州大学网络与信息中心贵阳550025

APF密度泛函色散校正(APF-d)是由B3PW91和PBE0杂化的APF泛函,加上球形原子模型(SAM)色散校正构成的一种有别于Grimme经验色散校正的密度泛函理论色散校正(dft-d)方法,计算稀有气体及其与小分子复合物结合能和势能面准确性很高,但对常见... 详细信息

APF密度泛函色散校正(APF-d)是由B3PW91和PBE0杂化的APF泛函,加上球形原子模型(SAM)色散校正构成的一种有别于Grimme经验色散校正的密度泛函理论色散校正(dft-d)方法,计算稀有气体及其与小分子复合物结合能和势能面准确性很高,但对常见氢键、C―H…π和π…π等复合物结合能计算结果明显偏大,在一般性分子间相互作用问题研究中一直未被认可和采纳。我们发现APF-d结合能计算结果偏大的原因是APF泛函与SAM色散校正重复计入了一定量的长程色散能;通过引入不依赖于体系的SAM色散能阻力因子ζ,简单而有效地解决了APF-d色散能过度补偿问题,提出了APF-d改进方案APF-d*;通过S66和L7标准测试集的对照计算表明,APF-d*结合能准确性远高于原始APF-d,达到和超过目前常用的B3LYPd3和ωB97X-d方法水平,并具有较好的计算效率,期待在大体系分子间相互作用研究中得到广泛应用。

关键词： dft-d APF泛函 SAM色散校正

第一性原理研究O_2在CrN_4掺杂石墨烯上的氢化

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原子与分子物理学报 2016年第5期33卷 779-784页

作者：许庆冉李硕李燕薛洁张喜林路战胜杨宗献河南师范大学物理与电子工程学院河南省光伏材料重点实验室新乡453007

掺杂是调制graphene催化特性的有效方法 .掺杂的石墨烯,因其具有对氧还原反应具有较高的活性,而作为一种新型高效质子交换膜燃料电池阴极材料.采用包含色散力校正的第一性原理的密度泛函理论方法 (dft-d)系统的研究了O_2在CrN_4掺杂的... 详细信息

掺杂是调制graphene催化特性的有效方法 .掺杂的石墨烯,因其具有对氧还原反应具有较高的活性,而作为一种新型高效质子交换膜燃料电池阴极材料.采用包含色散力校正的第一性原理的密度泛函理论方法 (dft-d)系统的研究了O_2在CrN_4掺杂的石墨烯上的吸附和氢化特性.结果表明:(1)O_2倾向于以side-on模式吸附在Cr顶位,形成O-Cr-O三元环结构,吸附能为1.75 e V;(2)O_2在Cr N4-Gra上更倾向于直接分解成O+O,并进一步氢化为O+OH,反应的限速步为O_2的分解,相应的反应势垒为0.48 e V.

关键词： CrN4掺杂的石墨烯 O2氢化 dft-d

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O_2在Si掺杂石墨烯上吸附与活化

原子与分子物理学报 2015年第5期32卷 865-869页

作者：程莹洁张喜林薛鹏雁徐国亮路战胜杨宗献河南师范大学物理与电子工程学院&河南省光伏材料重点实验室新乡453007

采用包含色散力校正的密度泛函理论方法(dft-d)研究了O2在Si掺杂石墨烯(Si-Gra)上吸附与活化.研究结果表明:1)与纯净石墨烯相比,Si掺杂极大的增强了石墨烯对O2的吸附能力.O2的最稳定吸附构型是以Side-on模式吸附在掺杂的Si的顶位,形成O-... 详细信息

采用包含色散力校正的密度泛函理论方法(dft-d)研究了O2在Si掺杂石墨烯(Si-Gra)上吸附与活化.研究结果表明:1)与纯净石墨烯相比,Si掺杂极大的增强了石墨烯对O2的吸附能力.O2的最稳定吸附构型是以Side-on模式吸附在掺杂的Si的顶位,形成O-Si-O三元环.次稳定吸附构型是与Si及近邻的一个C形成O-Si-C-O四元环结构.两个吸附构型对应的吸附能分别为-2.40和-1.93eV;2)O2有两种分解路径:直接分解路径(势垒为0.53eV)和整体扩散后的分解路径(势垒为0.81eV);3)分解之后的两个O原子分别吸附在Si的顶位和相邻碳环的两个碳原子的桥位;4)电子结构分析表明吸附的O2从Si-Gra获得较多电荷,从而被活化.总之,Si-Gra具有较强的催化氧气还原能力,是一种潜在的良好的非金属氧还原催化剂.

关键词： Si掺杂石墨烯 O2 dft-d

外电场对NO在Graphene负载的Pd单原子上的吸附特性的调控

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原子与分子物理学报 2022年第6期39卷 8-12页

作者：徐国亮韩江雪韩学军河南师范大学物理学院新乡453007 国网卫辉市供电公司卫辉453100 国网濮阳供电公司濮阳457000

本研究中,通过基于密度泛函理论的第一性原理并考虑范德华力修正计算了Graphene负载的Pd单原子界面特性以及NO的吸附特性(包括吸附构型的结构参数、吸附能和电子结构等),并着重研究了电场对其吸附特性的调控规律及其内在机理.结果表明:1... 详细信息

本研究中,通过基于密度泛函理论的第一性原理并考虑范德华力修正计算了Graphene负载的Pd单原子界面特性以及NO的吸附特性(包括吸附构型的结构参数、吸附能和电子结构等),并着重研究了电场对其吸附特性的调控规律及其内在机理.结果表明:1)NO在Pd/Graphene上能够形成较强的化学吸附,吸附能为1.09 eV.吸附的NO分子中的N-O键拉长.Pd-d态与NO-p态的强杂化作用都表明NO分子在Pd-Graphene上被活化.2)在电场作用下Graphene负载的单原子Pd上的电荷随施加的电场逐渐变化.3)跟没有施加电场的NO吸附的体系相比,当对NO吸附体系施加沿Z正方向的电场时,NO的吸附增加,吸附的NO从衬底获得更多的负电荷,而Pd所带的正电荷逐步减少;当对NO吸附体系施加沿Z负方向的电场时,NO的吸附减弱,吸附的NO从衬底获得的负电荷逐渐减少,而Pd所带的正电荷逐步增加.4)外加电场能够有效地调控NO的吸附特性,并调控NO与衬底之间的电荷转移进而调控其电子结构.

关键词：外电场 NO吸附 dft-d 单原子 Pd-Graphene

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O_2在FeN_4掺杂碳纳米管上氢化特性的密度泛函理论研究

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原子与分子物理学报 2017年第2期34卷 250-254页

作者：薛洁王裔喆王欢欢吕鹏路战胜杨宗献河南师范大学物理与材料科学学院新乡453007

因其速率快、稳定性高,非金属N与金属共掺杂的碳材料作为新型高效ORR催化剂而引起了人们的广泛关注.采用包含色散力校正的密度泛函理论方法系统地研究了氧分子在FeN_4掺杂的碳纳米管上的吸附、氢化特性.结果表明:(1)O_2倾向于以end-on... 详细信息

因其速率快、稳定性高,非金属N与金属共掺杂的碳材料作为新型高效ORR催化剂而引起了人们的广泛关注.采用包含色散力校正的密度泛函理论方法系统地研究了氧分子在FeN_4掺杂的碳纳米管上的吸附、氢化特性.结果表明:(1)O_2倾向于以end-on模式吸附在Fe顶位,O-O键与衬底表面成一定角度,并指向五元环,对应的吸附能为1.62 e V.(2)O_2在FeN_4-CNTs上更倾向于直接氢化为OOH,然后解离为O+OH,整个路径的限速步为OOH的解离,对应的势垒为1.19 eV.

关键词： FeN4掺杂的碳纳米管 O2氢化 dft-d

杂原子取代稠环并苯类材料的设计与传输性质的理论研究

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杂原子取代稠环并苯类材料的设计与传输性质的理论研究

作者：陈向洋首都师范大学

学位级别：硕士

有机半导体材料(OSCMs)由于其成本低,材料来源广,可与柔性基底集成,适合低温加工及大批量生产,可溶液加工成膜等优点,目前被广泛应用于有机电致发光二极管(Organic Light Emitting diodes,OLEds)、有机太阳能电池(Organic Photovoltaic ... 详细信息

有机半导体材料(OSCMs)由于其成本低,材料来源广,可与柔性基底集成,适合低温加工及大批量生产,可溶液加工成膜等优点,目前被广泛应用于有机电致发光二极管(Organic Light Emitting diodes,OLEds)、有机太阳能电池(Organic Photovoltaic Cells， OPVCs)、有机场效应晶体管(Organic Field Effect Transistors,OFETs)等器件中。然而目前存在的稳定高效率的有机半导体材料仍然比较匮乏,高性能的有机半导体材料的设计与研究值得人们的关注。本论文对于杂原子取代稠环并苯类传输材料的设计与性能预测进行了详细地理论研究。工作主要分以下三部分：首先,本文从单分子修饰及堆积结构调控两方面综述了目前n型有机半导体材料设计的主要方法。从单分子调控角度看,最有效的方法是在已有的较好的P型有机半导体材料中引入强的吸电子基团,如-F,-Cl,-CN,-NO2,-C=O等。从堆积结构的调控方面看,通常采用增加分子间极化、增加分子C/H比、引入杂原子以增加分子间氢键及卤素-卤素或硫-硫等弱相互作用几个主要途径。在第二项工作中,本文通过引入F取代烷基链,二酰亚胺基团以及母体环中嵌入N原子,设计出7种吸电子取代基修饰的dBTTF系列衍生物,并讨论了它们的电子传输性质。目前传输性质预测所面临的巨大难题是晶体堆积结构未知。为得到化合物的堆积结构,本文中提供了一种高效率小分子簇模型辅助筛选,高精度量子化计算的晶体结构预测新方法,简称为SCM-dft&d方法。该方法对TTF系列衍生物晶体结构的预测取得了很好的结果,理论模拟得到的结构与实验堆积结构拟合率均达90%以上。同时,该方法还可以预测出其它可能的同分异晶结构,为实验设计合成提供一定的理论指导。基于堆积结构预测结果,本文讨论了化合物的电子传输性质,并计算了化合物5-8的电子迁移率值,分别为6.6×10-2cmV-1S-1(5a),2.8×10-1cm2V-1S-1(5b),4.2×10-2cm2V-1S11(6a),4.3×10-1cm2V-1S-1(6b),1.6×10-1cm2V-1S-1(7c)和7.8×10-2cm2V-1S-1(8a)。在最后一部分工作中,我们研究了五种硅烷基乙炔基取代的并噻吩化合物,计算了它们的前线分子轨道能级,电离能,重组能,转移积分和迁移率值,从理论上说明其传输性能不同的主要原因是堆积结构造成的。Tips-TBT和Tips-PEN两种化合物具有相似的传输性能。为合理解释其传输性能,本文借助SCM&dft-d方法,对两种化合物堆积结构进行了理论预测,成功得到了实验报道的堆积结构和另一种可能存在的同分异晶化合物的堆积结构,为进一步的有机半导体材料的设计提供理论指导。

关键词：有机半导体材料 n-型晶体结构预测电荷传输 dft-d

气体分子在Co-BN表面吸附的第一性原理研究

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原子与分子物理学报 2017年第3期34卷 522-526页

作者：路战胜梁艳丽吕鹏程莹洁杨新伟徐国亮杨宗献河南师范大学物理与材料科学学院新乡453007

采用包含色散力校正的密度泛函理论(dft-d)方法系统地研究了气体分子(O_2,H_2,NO,CO,CO_2,SO_2,H_2S,H_2O)在Co掺杂单层BN(Co-BN)表面的吸附,分析了吸附小分子的几何结构,吸附能,电荷转移等情况.结果表明:1)CO等气体分子主要吸附在Co及... 详细信息

采用包含色散力校正的密度泛函理论(dft-d)方法系统地研究了气体分子(O_2,H_2,NO,CO,CO_2,SO_2,H_2S,H_2O)在Co掺杂单层BN(Co-BN)表面的吸附,分析了吸附小分子的几何结构,吸附能,电荷转移等情况.结果表明:1)CO等气体分子主要吸附在Co及其近邻六元环的顶位,吸附结构的电荷转移表明掺杂原子Co对BN衬底的气敏特性有较好的调制作用;2)在Co-BN表面吸附的O_2和CO较易被活化,表明Co-BN可能是一种对CO氧化有较好催化活性的新型催化材料.

关键词： BN 吸附 dft-d 气体分子

色散力修正的密度泛函理论研究锂离子电池有机电极材料

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色散力修正的密度泛函理论研究锂离子电池有机电极材料

作者：陈言慧北京工业大学

学位级别：硕士

随着电动汽车和各种新型便携式电子产品等领域的快速发展,具有较长的循环寿命、较高的工作电压和无记忆性等优点的锂离子电池已被广泛使用。传统的锂离子电池正极材料大多基于昂贵的、不可再生的过渡金属无机化合物。此外,合成和回收无... 详细信息

随着电动汽车和各种新型便携式电子产品等领域的快速发展,具有较长的循环寿命、较高的工作电压和无记忆性等优点的锂离子电池已被广泛使用。传统的锂离子电池正极材料大多基于昂贵的、不可再生的过渡金属无机化合物。此外,合成和回收无机化合物时需高温,会释放出大量的CO2,污染环境。当前,以有机化合物为基础的电极材料很受关注,主要是因为有机材料重量轻,灵活性好,自然资源丰富,以及低污染。通过使用有机化合物来发展可持续可再生的电极材料,旨在设计绿色的电化学存储设备。目前,许多有机电极材料已被报道。其中,具有结构多样性、分子水平可控性和高理论比容量等优点的有机共轭羰基化合物已被广泛用于锂离子电池。随着密度泛函理论模型和泛函类型的不断发展,密度泛函理论已经逐渐成为一种非常有效的计算方法。然而,传统的密度泛函理论不能准确地描述分子间的长程色散力。因此,本论文的研究点之一,就是在密度泛函理论框架下,对主要的一些包含色散修正的密度泛函理论方法进行讨论,从而找出能够准确地计算有机材料性能的最佳理论方法。在此基础之上,运用色散修正的密度泛函理论方法来研究多种有机共轭羰基化合物的性能,从而找出最优的有机电极材料的结构特点,为实验做指导。本论文共有五章组成,其具体内容如下:第一章综述了锂离子电池的发展历史和工作原理,紧接着介绍了锂离子电池的正极材料,重点提出了几种很重要的无机正极材料的优点和不足。此外,重点介绍有机正极材料的历史和四大类有机电极材料的发展,尤其介绍了共轭羰基类化合物。然后,介绍密度泛函理论在锂离子电池领域的应用。最后介绍了本论文的主要工作和创新点。第二章综述了第一性原理计算,介绍了密度泛函理论模型的发展,紧接着介绍了密度泛函对色散力的修正。然后介绍了密度泛函对于锂离子电池电极材料的研究。最后介绍了本论文计算所采用的软件包。第三章采用几种密度泛函研究了有机含共轭羰基的锂盐材料,通过对材料进行结构优化,进而比较各种计算得到的几何结构参数,以实验的数值为标准;再结合计算得到的嵌锂电势和实验值做对比,从而选出最合适的色散修正密度泛函理论方法。最后研究材料的电子结构,分析材料的导电性。第四章提出了一种共轭氰基有机化合物,运用上章所得出的色散修正密度泛函方法对该材料进行了结构优化,嵌锂电势以及电子结构的计算;此外,研究锂离子的扩散路线,分析材料的脱/嵌锂机理。第五章基于合适的色散修正密度泛函方法随机计算了四十种有机材料,研究它们的理论容量、理论电势以及脱/嵌锂状态的带隙值,从而找出最理想的有机候选材料的条件,为实验材料做理论指导。此外,研究了锂在有机晶体结构中的存在状态,分析材料的性能。论文最后对上述有机共轭羰基材料的电化学性能的色散修正密度泛函方法的研究进行了总结和展望。

关键词：密度泛函理论有机晶体结构色散力修正 dft-d 锂离子迁移路线