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化学学报 2011年第15期69卷 1765-1772页

作者：付廷俊郑华艳牛燕燕王瑞玉李忠煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原理工大学煤化所太原030024

将NaY分子筛在Ce,La和Cs的硝酸溶液中进行离子交换制得CeY,LaY和CsY分子筛,然后在pH=9.5的硝酸铜氨溶液中进行二次离子交换,并在惰性气氛下于600℃高温活化得到CuCeY,CuLaY和CuCsY催化剂.与cuy催化剂相比,加入Ce,La和Cs催化剂的甲醇氧... 详细信息

将NaY分子筛在Ce,La和Cs的硝酸溶液中进行离子交换制得CeY,LaY和CsY分子筛,然后在pH=9.5的硝酸铜氨溶液中进行二次离子交换,并在惰性气氛下于600℃高温活化得到CuCeY,CuLaY和CuCsY催化剂.与cuy催化剂相比,加入Ce,La和Cs催化剂的甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的催化活性均显著提高.采用元素分析,XRD,H2-TPR,CO-TPD,CH3OH-TPD,XPS等对催化剂微观结构进行了表征分析.结果表明,阳离子Ce和La促进了Cu2+在分子筛超笼内的落位,在高温活化中有利于转化为更多的活性物质Cu+,从而提高了催化剂的活性;阳离子Cs阻碍了Cu2+在分子筛超笼内的落位,不利于催化活性的提高.但阳离子的引入,减弱了催化剂对CO的吸附,加强了对CH3OH的吸附(CuCeY除外),而CuCsY催化剂对CO的吸附最弱,对CH3OH的吸附最强,使其催化活性最佳.另外,阳离子的引入加大了催化剂Cu2+的自还原难度,但相比CuCeY,CuLaY催化剂,CuCsY催化剂中Cu2+自还原难度最小,高温活化中更容易转化为活性物质Cu+,利于其活性的提高.

关键词：阳离子溶液离子交换 cuy 氧化羰基化甲醇催化

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cuy/Beta对燃料油吸附脱硫性能的研究

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石油化工高等学校学报 2013年第6期26卷 26-30页

作者：阮艳军秦波秦玉才孙兆林庄新玲于文广董世伟宋丽娟辽宁石油化工大学石油化工催化科学与技术重点实验室辽宁抚顺113001 中国石化抚顺石油化工研究院辽宁抚顺113001 中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266555

采用液相离子交换法制备了cuy/Beta吸附剂,利用X射线衍射分析(XRD)、傅里叶红外变换光谱仪(FTIR)、N2吸附-脱附、吡啶吸附原位红外(Py-IR)等手段对吸附剂进行了表征。利用间歇静态法和固定床穿透曲线法相结合的手段来考察吸附剂对真实... 详细信息

采用液相离子交换法制备了cuy/Beta吸附剂,利用X射线衍射分析(XRD)、傅里叶红外变换光谱仪(FTIR)、N2吸附-脱附、吡啶吸附原位红外(Py-IR)等手段对吸附剂进行了表征。利用间歇静态法和固定床穿透曲线法相结合的手段来考察吸附剂对真实燃料油催化裂化油(FCC)以及加氢脱硫油(HDS)的脱硫性能。实验研究表明,cuy/Beta吸附剂与本实验室前期液相离子交换法制备的cuy吸附剂相比,cuy/Beta吸附剂的表面Lewis(L)酸酸量增多,但其强度减弱。通过对其吸附脱硫性能考察发现,与NaY/Beta复合分子筛和cuy吸附剂相比,cuy/Beta吸附剂对以上两种燃料油表现出更好的吸附脱硫效果。

关键词： cuy Beta 吸附剂吸附脱硫硫容量酸性

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cuy和Cu/γ-Al2O3催化剂载体性质对甲醇氧化羰基化催化性能的影响

CuY和Cu/γ-Al2O3催化剂载体性质对甲醇氧化羰基化催化性能的影响

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作者：李静蕊太原理工大学

学位级别：硕士

在碳酸二甲酯(DMC)众多合成工艺中,以CH3OH、CO和O2为原料的甲醇气相氧化羰基化合成DMC,工艺操作简单,原料价廉易得,原子经济性高,是一条环境友好,具有工业应用价值的合成路线,受到广泛关注。目前,甲醇气相氧化羰基化法合成DMC主要采用... 详细信息

在碳酸二甲酯(DMC)众多合成工艺中,以CH3OH、CO和O2为原料的甲醇气相氧化羰基化合成DMC,工艺操作简单,原料价廉易得,原子经济性高,是一条环境友好,具有工业应用价值的合成路线,受到广泛关注。目前,甲醇气相氧化羰基化法合成DMC主要采用的金属氯化物负载催化剂,反应过程中C1元素容易流失,导致催化剂失活和设备腐蚀问题。同时,已有研究表明,Cu+为反应的活性中心,并且反应过程中C1元素并非必不可少。因此,无氯催化剂的制备及其催化作用成为重要的研究方向,其中负载型无氯Cu基催化剂是研究热点之一。而负载型催化剂中载体性质影响反应的催化性能。本文采用密度泛函理论方法分别研究了cuy和Cu/γ-Al2O3催化剂中载体性质对甲醇氧化羰基化合成DMC反应的催化活性影响;其中,cuy催化剂中主要考虑载体的Al原子分布位置、不同Si/Al比的Y型分子筛和cuy催化剂稳定结构、载体Si/Al比,Cu/γ-Al2O3催化剂中主要考虑载体表面羟基化。得到主要结论如下：确定了各Si/Al比的cuy催化剂中Al原子最可能的分布位置及cuy催化剂的稳定结构,并获得cuy催化剂上DMC合成反应机理为：首先,氧存在情况下吸附态的CH3OH在催化剂表面上氧化形成CH3O和OH共吸附物种;随后,CO插入CH3O形成CH3OCO;其后,CH3OCO与另一个CH30反应形成DMC;最后,吸附于催化剂表面的DMC脱附。CO插入CH30形成CH3OCO为控速步骤。cuy催化剂中载体Si/Al比为6.5时的催化活性最高,并得到已有实验结果的验证。这一事实说明理论计算可以为甲醇氧化羰基化合成DMC实验工作中新型cuy催化剂以及其他类型催化剂的筛选、改性和设计提供比较明确的线索。Cu/γ-Al2O3催化剂上甲醇氧化羰基化合成DMC主反应路径与cuy催化剂不同,主反应路径为：首先,氧存在情况下吸附态的CH3OH在催化剂表面上氧化形成CH3O和OH共吸附物种;随后,生成的CH3O和OH进一步与另一个CH3OH反应形成(CH3O)2和H20;其后,CO插入(CH3O)2形成DMC;最后,吸附态的DMC脱附。控速步骤为CO插入(CH3O)2形成DMC。Cu/γ-Al2O3催化剂中载体表面的羟基修饰不利于CH30H氧化脱氢,并且降低了该催化剂对甲醇氧化羰基化合成DMC的催化活性。cuy (Si/Al=6.5)催化剂对甲醇氧化羰基化合成DMC反应的催化活性高于Cu/γ-Al2O3催化剂。

关键词： cuy Cu/γ-Al2O3 载体性质催化性能密度泛函理论

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多相催化剂cuy应用于乙炔羰基化合成丙烯酸反应的性能研究

多相催化剂CuY应用于乙炔羰基化合成丙烯酸反应的性能研究

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作者：谢浩华东理工大学

学位级别：硕士

论文以实现乙炔羰基化合成丙烯酸均相催化剂多相化为目标,制备了一系列固载活性金属组分的双功能催化剂,研究其用于多相反应体系的催化性能。基于本实验室已有的镍基多相催化剂的研究开发经验和基础,本课题主要针对铜基多相催化剂进行... 详细信息

论文以实现乙炔羰基化合成丙烯酸均相催化剂多相化为目标,制备了一系列固载活性金属组分的双功能催化剂,研究其用于多相反应体系的催化性能。基于本实验室已有的镍基多相催化剂的研究开发经验和基础,本课题主要针对铜基多相催化剂进行研究和开发。课题采用液相离子交换法将铜组份固载到Y分子筛上。同时采用XRD,XPS,ICP-AES,IC,BET,FT-IR,pyridine/CO-IR,NH3-TPD,Raman,TG-DTG 以及SEM多种仪器对催化剂的结构、组分及酸性等多种性质进行表征分析,研究其与催化剂活性之间的相关性,并且对最高效的催化剂进行失活和再生研究,提出积碳生长机理。采用不同铜活性组分前驱体(Cu(NO)、CuBr及CuSO)制备的cuy催化剂的表征结果显示,阴离子SO与催化剂中[CuOCu]结合的方式更为有效,可以产生更多、更强的酸性中心,具有更高的催化活性。通过将催化剂前驱体在不同的气氛下(空气、氮气及氢气)焙烧,获得具有丰富铜物种(Cu0、Cu、CuO、Cu、CuO)分布的催化剂。XPS及pyridine-FTIR结果表明,在氮气流中焙烧的催化剂,亚铜及氧化铜分布较为均衡,酸性也强于其他样品。CO-FTIR及活性评价结果表明,位于FAU结构中Ⅱ位的亚铜离子,可以与CO形成稳定单羰基络合物,有利于反应的进行。该亚铜离子在氮气焙烧的样品中含量丰富,因此该催化剂具有最高的反应活性。失活研究表明,造成催化剂失活的因素影响程度由大到小排列依次为积碳>活性组分流失>酸性下降>结晶度破坏。在反应过程中,未反应的活化的乙炔气体在分子筛晶粒上溶解、扩散、固化,形成碳颗粒,趋于饱和时,朝着有序的碳纤维的方向生长。热重结果表明,碳纤维的热稳定性要优于前者。

关键词：乙炔羰基化丙烯酸 cuy 煤化工

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催化分解N2O催化剂制备及中试条件研究

催化分解N2O催化剂制备及中试条件研究

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作者：仇杨君北京石油化工学院

学位级别：硕士

氧化亚氮(N2O)是一种温室气体,对臭氧层也有严重地破坏作用。在诸多N2O减排技术中,催化分解法优势更多,其工艺简单、成本低、无二次污染,核心技术是催化剂的开发。本文以开发高效催化分解N2O催化剂为目标,主要进行了两部分工作,第一部... 详细信息

氧化亚氮(N2O)是一种温室气体,对臭氧层也有严重地破坏作用。在诸多N2O减排技术中,催化分解法优势更多,其工艺简单、成本低、无二次污染,核心技术是催化剂的开发。本文以开发高效催化分解N2O催化剂为目标,主要进行了两部分工作,第一部分工作是实验室研究铜钇系列催化剂的制备和性能,第二部分工作是对以往开发的钴铜铈工业成型催化剂在开滦(集团)己二酸厂进行N2O尾气催化减排中试条件研究。第一部分,采用等体积浸渍法制备了Cu/γ-Al2O3、CuM/γ-Al2O3、cuy/γ-Al2O3、cuyM/γ-Al2O3系列催化剂,以及不同载体负载的cuy系列催化剂,对催化剂进行了活性评价和表征分析。Cu/γ-Al2O3催化剂中,Cu负载量为12%(以γ-Al2O3为基准,下同)时,催化剂活性最高,N2O完全分解温度为547℃。第二种组分选择Y时,CuM/γ-Al2O3催化剂的活性最高,N2O完全分解温度为501℃。cuy/γ-Al2O3催化剂中,Cu、Y负载量均为12%时,催化剂活性最高,N2O完全分解温度为488℃。物相分析发现,引入Y,Cu O的晶粒尺寸变小,催化剂还原性提高。在460℃下,对cuy12/γ-Al2O3催化剂连续运行100 h,催化剂活性没有出现明显下降趋势。对cuy12/γ-Al2O3催化剂进行水热稳定性考察,原料气中加入水蒸气催化剂活性明显下降,但撤去水蒸气,活性几乎可以恢复到原来的水平。考察不同助剂M对cuy/γ-Al2O3催化剂活性的影响。研究发现,添加稀土金属可以提高催化剂的活性,当Ce/cuy=0.3(质量比)时,cuyCe/γ-Al2O3催化剂活性最高,N2O完全分解温度为476℃。还考察了cuyCe0.3/γ-Al2O3催化剂的热稳定性以及水蒸气对催化剂活性的影响。不同载体负载的cuy催化剂中,分子筛载体中HZSM-5效果最好;氧化物载体中ZrO2效果最好。第二部分,对以往开发的钴铜铈工业成型催化剂进行中试实验研究。采用挤条成型法制备工业成型催化剂,先在实验室小型固定床反应器上进行活性评价和热稳定性考察;后在开滦(集团)催化分解N2O中试装置上进行中试条件研究。工业成型催化剂在实验室活性评价结果显示,N2O完全分解温度为610℃。在恒定条件下连续运行1000 h,N2O转化率稳定在95%以上,工业成型催化剂热稳定性良好。中试条件研究分两阶段:第一阶段,反应器装填催化剂92.2 kg,N2O最高转化率为77.7%,没有达到预期目标;第二阶段,装填催化剂134.9 kg,当N2O入口浓度为12%,体积空速为1900 h-1,入口温度为500℃且出口温度为695℃时,N2O转化率超过99%,达到预期目标。

关键词：催化分解 N2O减排 cuy 催化剂中试条件

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