检索结果-南通市图书馆

作者：杨帅鹏北京化工大学

学位级别：硕士

CO排放量显著增加,是全球变暖的原因之一。使用Bi、Sn和Cu金属催化剂电催化还原CO不仅能有效解决此问题,还可以将CO转化为具有商业价值的甲酸。然而,大多数现有Bi、Sn和Cu金属催化剂为粉末材料,在制备电极时需借助粘合剂将粉末催化剂负... 详细信息

CO排放量显著增加,是全球变暖的原因之一。使用Bi、Sn和Cu金属催化剂电催化还原CO不仅能有效解决此问题,还可以将CO转化为具有商业价值的甲酸。然而,大多数现有Bi、Sn和Cu金属催化剂为粉末材料,在制备电极时需借助粘合剂将粉末催化剂负载在导电基底上,这导致活性中心不能充分暴露,使得气体扩散和电子转移受限;另外,粉末催化剂在反应过程中易脱落,严重影响了催化剂的耐久性。因此,在本课题中,采用一步共电沉积的方式在碳纸基底上制备了无粘结剂自支撑的Sn Bi、Cu Sn Bi催化剂,并对它们电催化还原CO的性能进行了综合评价,进一步探索了其反应机理及催化性能下降的原因。主要研究内容与成果如下:(1)通过改变沉积温度、沉积电流密度和电沉积液浓度等条件,调整SnBi催化剂在碳纸纤维上生长的均匀程度、晶体形貌及沉积量,并研究其电催化还原CO的性能。实验结果表明,最佳沉积温度为25℃,最佳沉积电流密度为2 mA·cm,最佳Sn/Bi摩尔比为0.5,因此Sn Bi-0.5-2m A·cm-25℃催化剂具有最佳的催化活性和相对较优的甲酸选择性。其对甲酸的法拉第效率最高可达96.1%,甲酸的分电流密度最高达40.3m A·cm,可在-1.65 V时稳定运行7.5 h。另外,其tafel斜率为135m V·dec,接近于120 m V·dec,表明该催化剂在催化过程中的决速步骤均为初始电子转移步骤。对反应后的材料表征分析可知,在还原CO时少量氧化锡被还原为单质锡是导致Sn Bi催化剂催化性能下降的原因。(2)在催化剂中引入Cu元素可进一步改善SnBi催化剂的稳定性、选择性等催化性能。通过改变沉积电流密度和电沉积液浓度控制Cu Sn Bi催化剂在碳纸纤维上生长的均匀程度、晶体形貌及沉积量,并研究了其电催化还原CO的催化性能。研究结果发现,最佳的Cu/Sn/Bi摩尔比为1/1.25/1,在此基础上催化活性及甲酸选择性均随着沉积电流密度的增加而增高,其对甲酸的法拉第效率最高达97.6%,甲酸的分电流密度最高达41.5 m A·cm,可在-1.65 V时稳定运行9.5 h。另外,其tafel斜率为109m V·dec,接近于120 m V·dec,这表明其在催化过程中的决速步骤为初始电子转移步骤,但较Sn Bi催化剂而言具有更快的电子传输能力。结合稳定性测试结果和反应后材料的表征分析可知,Cu的引入可减缓催化剂表面少量氧化锡还原为单质锡反应的发生,从而可在一定程度上提高稳定性。

关键词： SnBi cusnbi 电沉积电还原CO2 甲酸

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碳纤维纸负载cusnbi复合电极催化材料的制备及其CO2与水共电解制氧性能

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防化研究 2023年第2期2卷 33-39页

作者：谢杭新杨帅鹏王春来张香梅刘茜吕丽国民核生化灾害防护国家重点实验室华南理工大学轻工科学与工程学院

氧气供应和CO2消除对于密闭空间内工作人员的生命安全与工作效能至关重要。虽然在电力供应充足的情况下电解水制氧技术优势明显，但反应生成的氢气存在安全隐患。本研究探讨了一种CO2与水共电解制氧模式。该模式通过阴极将CO2还原为甲... 详细信息

氧气供应和CO2消除对于密闭空间内工作人员的生命安全与工作效能至关重要。虽然在电力供应充足的情况下电解水制氧技术优势明显，但反应生成的氢气存在安全隐患。本研究探讨了一种CO2与水共电解制氧模式。该模式通过阴极将CO2还原为甲酸，通过阳极生成纯氧，同时实现了CO2的消除和氧气供应，并有效抑制了析氢反应发生。采用电沉积法在碳纤维纸上制备了cusnbi催化材料作为共电解体系的阴极，甲酸的法拉第效率高达97.6%，电流密度高达41.5 mA·cm-2。同时，单位面积电极产氧速率为2 mL·min-1·cm-2。据此可推算，20 cm×10 cm电极的产氧速率可达24 L·h-1。与水电解制氧技术相比，CO2与水共电解制氧优势明显，是一种极具应用潜力的密闭空间制氧技术。

关键词：共电解制氧 cusnbi 催化

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