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H2S对cuo nps胁迫下番茄幼苗Cu分布及细胞壁组分的影响

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陕西科技大学学报 2022年第3期40卷 18-26页

作者：贾红磊陈翠马佩云黄蓝青陕西科技大学环境科学与工程学院陕西西安710021

以番茄幼苗为实验材料,NaHS作为H_(2)S供体,研究其对cuo nps胁迫下番茄幼苗体内Cu分布累积及细胞壁组分的影响.结果表明:NaHS能显著降低细胞器内Cu含量的增加,减少细胞壁中Cu的累积;在cuo nps2胁迫下,CSP(螯合型果胶)、NSP(碱溶性果胶)... 详细信息

以番茄幼苗为实验材料,NaHS作为H_(2)S供体,研究其对cuo nps胁迫下番茄幼苗体内Cu分布累积及细胞壁组分的影响.结果表明:NaHS能显著降低细胞器内Cu含量的增加,减少细胞壁中Cu的累积;在cuo nps2胁迫下,CSP(螯合型果胶)、NSP(碱溶性果胶)、HC1(半纤维素1)和纤维素中Cu含量均显著高于空白对照,NaHS处理后低于相应对照,而WSP(水溶性果胶)则与之相反;在cuo nps胁迫下,番茄幼苗细胞壁中果胶、半纤维素、纤维素含量与对照相比均出现下降或上升趋势,添加NaHS后均降低了这种趋势,减缓了番茄幼苗的应激状态.因此,研究认为外源NaHS可以降低Cu在番茄幼苗体内的分布累积,调控细胞壁组分,增强对cuo nps的抗性.

关键词： H_(2)S cuo nps 细胞壁组分番茄幼苗

外源H2S缓解番茄幼苗cuo nps毒性作用研究

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外源H2S缓解番茄幼苗CuO NPs毒性作用研究

作者：马佩云陕西科技大学

学位级别：硕士

纳米氧化铜(cuo nps)是一种重要的半导体金属氧化物,其大量使用不可避免地进入环境当中,环境中积累的过量cuo nps会随食物链/食物网进入生物体内,对人体健康造成危害。硫化氢(Hydrogen Sulfide,H2S)是继CO及NO之后的第三种气体信号分子... 详细信息

纳米氧化铜(cuo nps)是一种重要的半导体金属氧化物,其大量使用不可避免地进入环境当中,环境中积累的过量cuo nps会随食物链/食物网进入生物体内,对人体健康造成危害。硫化氢(Hydrogen Sulfide,H2S)是继CO及NO之后的第三种气体信号分子,外源H2S在植物重金属胁迫当中扮演着极其重要的角色。但有关H2S调节植物响应cuo nps胁迫的作用机制尚不明确。因此,本研究以模式植物番茄作为受试生物,以cuo nps作为污染物,以气体信号分子H2S作为缓解剂,从番茄幼苗生长生理趋势、体内铜分布、细胞壁组分变化、以及抗氧化系统等方面入手,研究H2S缓解番茄幼苗cuo nps毒性的作用机制。主要研究内容及结果如下所示:(1)通过对番茄幼苗生长指标(根长、株高、叶片面积、鲜重、干重以及根细胞长度)观察测量,以及对生理指标(光合色素含量、MDA含量、根细胞活力)测定分析,发现随着cuo nps含量的升高番茄生长抑制作用增强。100 mg/L cuo nps处理显著抑制番茄幼苗的生长,降低生物量的积累,而生理浓度的H2S能够使cuo nps胁迫下番茄根细胞活力显著性增强47.84%,光合作用强度得到明显提高,进一步促进了 cuo nps胁迫下番茄幼苗植株的生长以及生物量的积累,从而缓解其毒害作用。(2)通过对不同处理下番茄幼苗组织中Cu分布、亚细胞组分中Cu分布、细胞壁多糖组分中Cu分布以及对细胞壁多糖含量、单糖含量的测定,发现Cu主要分布在番茄幼苗根系(80.6%-95.2%),且主要集中于细胞壁当中;根据细胞壁组分中Cu含量结果看,果胶是积累Cu最主要的部位,碱溶性果胶(NSP)在Cu积累中具有重要的作用。H2S作用使得不同浓度cuo nps胁迫下NSP中Cu含量分别降低了 24.28%,33.32%,下降程度最为显著;其次是螯合性果胶(CSP)中Cu分别降低了 7.77%、27.51%。除果胶以外,半纤维素中也积累了一定量的Cu,而H2S显著性降低半纤维素1(HC1)中Cu含量(19.66%-27.51%)。而H2S对Cu含量的影响在纤维素中的作用效果不显著,可能由于纤维素中本身积累的Cu含量相较果胶与半纤维素少。通过对细胞壁多糖组分含量分析发现,外源H2S的加入显著提高了果胶、半纤维素以及纤维素的含量;单糖(离子色谱)ICS分析结果显示,构成细胞壁纤维素、果胶的基本单糖含量,如葡萄糖、半乳糖以及阿拉伯糖的含量在H2S的作用下显著性上升。此外,H2S作用显著降低高浓度胁迫下细胞壁木质素的积累、提高胼胝质的合成。综上所述,我们推测外源H2S可能促使番茄细胞壁结构组成更加紧实完整,从而抵御外界cuo nps大量进入番茄体内。(3)通过对番茄抗氧化系统进行相关测定发现,cuo nps胁迫使得番茄幼苗体内积累了过量活性氧(ROS)物质(73.66%-123.74%),抑制了抗氧化酶活性以及抗氧化物合成。而外源H2S能够明显激活番茄体内、体外相关抗氧化酶如SOD、cAPX、POD以及GR的活性,这些酶活性的提高有利于ROS的清除,从而缓解氧化胁迫。而这些酶活性的提高依赖于相关基因的表达水平出现上调。因此,H2S能够调节抗氧化基因表达水平而激活番茄幼苗体内抗氧化酶从而发挥自身作用清除活性氧。此外,体外硫巯基化分析表明,番茄细胞的抗氧化酶存在过硫化作用,SlCAT1蛋白的巯基化位点位于C234,SlcAPX1蛋白的巯基化位点位于C168,SlPOD5蛋白的巯基化位点位于C46以及C61,均处于蛋白质表面和酶活性域内,能比较容易被S-疏基化修饰。进一步研究发现,NaHS以剂量依赖的方式诱导CAT、cAPX、POD蛋白上S-巯基化,即随着H2S供体NaHS浓度的提高,重组蛋白被巯基化的水平随之增强。

关键词： cuo nps H2S 细胞壁抗氧化系统 S-巯基化

细胞壁纤维素合成及沉积调控拟南芥对cuo nps抗性的机制研究

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细胞壁纤维素合成及沉积调控拟南芥对CuO NPs抗性的机制研究

作者：杨珺陕西科技大学

学位级别：硕士

目前,关于纳米颗粒(Nanoparticles,nps)的植物毒理学研究取得了较大进展。有关cuo nps对拟南芥、黄瓜、玉米和凤眼莲等的影响已有报道,包括对植株个体发育、抗氧化系统及基因水平的毒性效应。然而,cuo nps对植物细胞壁发育影响的分子机... 详细信息

目前,关于纳米颗粒(Nanoparticles,nps)的植物毒理学研究取得了较大进展。有关cuo nps对拟南芥、黄瓜、玉米和凤眼莲等的影响已有报道,包括对植株个体发育、抗氧化系统及基因水平的毒性效应。然而,cuo nps对植物细胞壁发育影响的分子机制及细胞壁响应cuo nps胁迫的抗性机制仍不清楚,本研究以拟南芥(Arabidopsis thaliana)为研究材料,针对毒性机制和抗性机制这两方面进行了深入探讨。毒性机制方面,从细胞壁各组分合成,到纤维素合酶复合物的运动、纤维素沉积与排列,具体阐述了cuo nps对植物细胞壁发育影响的分子机制;抗性机制方面,对细胞壁富集机制进行了深入研究,包括cuo nps的亚细胞分布和细胞壁各多糖组分及其官能团对cuo nps的螯合,重点讨论了细胞壁骨架组分纤维素在植物富集cuo nps时的关键作用。主要研究结论如下:(1)cuo nps影响拟南芥细胞壁发育的分子机制。cuo nps能直接进入拟南芥根尖表皮细胞,使微管的线性排列受损,纤维素合酶复合物(CSCs)原有的双向线性运动受到影响,细胞壁骨架成分纤维素的合成受阻,导致纤维素含量降低、排列紊乱;对根系形态的影响表现为根尖分生区表皮细胞膨大,伸长受到抑制,最终导致拟南芥幼苗根系生长异常;通过cuo nps上清液(cuo Sup)的对照试验发现根系毒性效应来源于cuo nps本身,而不是cuo nps溶液中释放的Cu。(2)拟南芥细胞壁对cuo nps的富集。在cuo nps胁迫下,细胞壁对cuo nps起着一定的阻隔作用,大约64.2%cuo nps被固定在细胞壁上,其中44.6%、36.4%、18.9%分别与果胶、半纤维素及纤维素结合。对cuo nps起着固定作用的主要是多糖上的负电基团,如–OH和–COO,此外,–C–O、═C–H和C–C也参与cuo nps的结合。细胞壁通过这种螯合作用将大部分cuo nps富集在细胞壁中,从而降低了cuo nps对植物的毒性。(3)细胞壁骨架组分纤维素在植物富集cuo nps过程中的关键作用。拟南芥纤维素缺陷突变体幼苗je5和盐胁迫下的纤维素缺陷突变体cc1/cc2(cc1/cc2-NaCl)的细胞壁中纤维素含量显著低于野生型WT,且排列紊乱,因此导致其细胞壁对cuo nps的阻隔能力减弱,更多的cuo nps进入细胞内,对幼苗的毒性效应更加显著。因此,纤维素在植物抵抗cuo nps胁迫时起着重要作用,其结构和功能的完整性是细胞壁正常富集cuo nps,并降低其毒性的基础。

关键词： cuo nps 细胞壁纤维素拟南芥

cuo nps对大豆根尖细胞壁及果胶合成相关基因表达的影响

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青岛农业大学学报（自然科学版） 2021年第2期38卷 98-105页

作者：刘猜辛华青岛农业大学生命科学学院山东青岛266109

以大豆(Glycine max)种子为试验材料,水培生根至2 cm,研究了cuo nps不同浓度(0、2、5和10 mg/L)处理对大豆根尖细胞壁和果胶成分及果胶合成相关基因的影响。结果表明,cuo nps对细胞壁和细胞器造成损伤,FTIR红外光谱表明,大豆根细胞壁参... 详细信息

以大豆(Glycine max)种子为试验材料,水培生根至2 cm,研究了cuo nps不同浓度(0、2、5和10 mg/L)处理对大豆根尖细胞壁和果胶成分及果胶合成相关基因的影响。结果表明,cuo nps对细胞壁和细胞器造成损伤,FTIR红外光谱表明,大豆根细胞壁参与了cuo nps的防御。通过HPLC结果分析,cuo nps处理后大豆根细胞壁果胶中的同型半乳糖醛酸聚糖(HG)含量有明显的升高,在5 mg/L cuo nps处理24 h后为对照的2.09倍。通过转录测序发现大豆根中有58个果胶合成相关候选基因,其中的差异显著基因有15个。进一步对转录组中丰度较高的果胶合成相关的基因进行qRT-PCR分析,发现这些基因的相对表达量均发生变化,GmGATL7在2 mg/L cuo nps处理24 h时表达上调,GmGATL1、GmGATL3和GmGAUT4在5 mg/L cuo nps处理24 h时表达上调,GmGAUT12随处理浓度的增加先下调后上调,GmGAUT15在cuo nps处理后的表达下调,这些基因的表达变化说明果胶在cuo nps的防御中具有作用。

关键词： cuo nps 大豆根 HG 果胶合成基因

氧化铜纳米材料对好氧颗粒污泥处理畜禽养殖废水的影响机制探究

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水处理技术 2024年第10期50卷 130-134页

作者：郭志峰许生辉平凉市生态环境应急事务中心甘肃平凉744000 兰州理工大学甘肃兰州730030

本研究旨在探讨氧化铜纳米粒子(cuo nps)对好氧颗粒污泥(AGS)在处理畜禽养殖废水过程中的颗粒化进程及其处理效率的影响。研究发现,cuo nps的存在对AGS的污泥浓度和有机质含量产生了负面影响,并减弱了污泥的沉降能力。在cuo nps浓度为30... 详细信息

本研究旨在探讨氧化铜纳米粒子(cuo nps)对好氧颗粒污泥(AGS)在处理畜禽养殖废水过程中的颗粒化进程及其处理效率的影响。研究发现,cuo nps的存在对AGS的污泥浓度和有机质含量产生了负面影响,并减弱了污泥的沉降能力。在cuo nps浓度为30 mg/L的条件下,总悬浮固体(TSS)和挥发性悬浮固体(VSS)相对于总悬浮固体(VSS/TSS)的比例分别减少到6.07~6.15 g/L和65.5%~67.1%,同时污泥体积指数(SVI)增加至71.6~74.2 mL/g。此外,cuo nps还促进了胞外聚合物(EPS)的分泌,且随着cuo nps浓度的增加,EPS的分泌量也随之增加。cuo nps还增强了EPS中蛋白质和多糖的合成。此外,高浓度的cuo nps对AGS处理畜禽养殖废水中的污染物、氨氮(NH4_(+)^-N)和总氮(TN)的去除率产生了抑制作用。在cuo nps浓度为30 mg/L时,化学需氧量(COD)、氨氮和总氮的去除率分别降低至82.5%~84.6%、88.6%~90.2%和60.4%~61.8%,显著低于未添加cuo nps的对照组。这些发现为AGS在处理含有cuo nps的畜禽养殖废水时提供了重要的数据支持,并有助于进一步优化处理工艺。

关键词：好氧颗粒污泥畜禽养殖废水 cuo nps 处理性能

纳米氧化铜对烟草疫霉菌的致毒机制及对黑胫病的防治效果研究

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纳米氧化铜对烟草疫霉菌的致毒机制及对黑胫病的防治效果研究

作者：武霖通西南大学

学位级别：硕士

烟草黑胫病(Tobacco Blank Shank)是由烟草疫霉菌(Phytophthora nicotianae)引起的土传性维管束病害,是烟草植保上面临的突出性难题。该病一旦爆发流行,往往造成大面积烟株死亡,带来巨大的经济损失。理论上讲,选育抗病品种是防治烟草黑... 详细信息

烟草黑胫病(Tobacco Blank Shank)是由烟草疫霉菌(Phytophthora nicotianae)引起的土传性维管束病害,是烟草植保上面临的突出性难题。该病一旦爆发流行,往往造成大面积烟株死亡,带来巨大的经济损失。理论上讲,选育抗病品种是防治烟草黑胫病最为环保和有效的手段,但由于工业的需求和烟草疫霉菌致病力分化等因素,限制了抗黑胫病烟草品种大面积推广;其次采用常规化学药剂防治烟草黑胫病,如甲霜灵、甲霜·锰锌等,由于其对烟草疫霉菌的作用位点单一,长期使用往往引起该病菌产生较强的抗药性;另外,利用生物拮抗菌剂如哈茨木霉、寡雄腐霉等防治烟草黑胫病,虽然这些拮抗菌在室内条件下对烟草疫霉菌的抑制效果十分明显,但其田间防治效果不太理想,难以达到预期防效。因此,寻找烟草黑胫病的科学高效防治策略已成为目前烟业生产上面临的突出性难题。金属纳米材料(Metal Nanoparticles,Mnps)是一类重要的抗菌材料。由于其独特的物理化学特性,对病原菌的作用位点多样,使得病原菌很难产生抗药性。据报道,Mnps对病原微生物的主要致毒机制是引起细胞产生过量相对活性氧(Reactive oxygen species,ROS),从而导致细胞内代谢紊乱、DNA降解。纳米氧化铜(copper oxide nanoparticles,cuo nps)因其毒性强、价格低等优点,近年来成为研究Mnps与病原微生物互作机制的一种重要金属纳米材料。目前,cuo nps对烟草疫霉菌的致毒机制还未见报道。因此,本论文系统比较分析了cuo nps和普通氧化铜(Mirco-cuo,Mcuo)对烟草疫霉菌的抗菌作用,并进一步研究分析了cuo nps对烟草疫霉菌的致毒机理,探索cuo nps在防控烟草黑胫病上的关键技术。研究结果为cuo nps在烟草黑胫病的防控上提供理论与实践的支撑。本论文的主要研究结果如下:*** nps对烟草疫霉菌具有显著的抗菌作用,且存在剂量效应关系。本研究采用经典的菌丝生长速率法比较了同等浓度下cuo nps与Mcuo对烟草疫霉菌菌丝生长的抑制效果,发现当药剂浓度在2500 mg/L的范围内,cuo nps显著抑制菌丝的生长,且随着处理浓度的增加,抑制作用增强,其抑制效果也显著性高于Mcuo。同时,在此浓度范围内,cuo nps对烟草疫霉菌孢子囊的产生和游动孢子的萌发均有显著的抑制效应,抑制效果也显著性高于Mcuo。结果表明,在同等剂量条件下,cuo nps对烟草疫霉菌的毒力远远高于Mcuo。*** nps对烟草疫霉菌的致毒机理包括物理损伤和化学氧化两个途径。通过SME-EDS研究发现,与对照相比,cuo nps处理烟草疫霉菌后,其菌丝表面吸附大量的cuo nps,菌丝表面呈现凹凸、塌陷等异样;通过TEM观察和PI荧光染色,证明了cuo nps能够吸附在菌丝表面,破坏细胞膜的完整性;此外,通过DCFH-DA荧光染色、抗氧化剂添加试验和SOD酶活测定,证明了cuo nps能够引起烟草疫霉菌产生大量ROS,进而导致其死亡。3.盆栽证明,cuo nps对烟草黑胫病有较好的防治效果同时对烟草种子萌发和烟苗生长具有较好的安全性。室内盆栽试验结果表明,cuo nps对烟草黑胫病具有较好的防治效果,分别施用100 mg/L和200 mg/L的cuo nps,6 d后对烟草黑胫病的平均防治效果分别为43.66%和63.24%。通过室内测定cuo nps对烟草种子萌发的影响。结果发现,浓度介于2500 mg/L的cuo nps能够促进烟草种子的萌发,提高烟草种子的发芽势,缩短发芽均时。随着cuo nps浓度的升高,烟草种子的发芽势也随之提高、发芽均时随之缩短。另外,cuo nps对烟苗的生长无明显的负面影响。*** nps与商用杀菌剂混配具有协同抗菌效应。大田试验证明,cuo nps与精甲霜·锰锌混配具有增效作用。采用Abbott法评价了不同浓度的cuo nps与两种杀菌剂(甲霜灵和代森锰锌)进行混配后对烟草疫霉菌菌丝生长的抑制效果,结果表明cuo nps能够增强甲霜灵对烟草疫霉菌的抗真菌毒力,表现为相加效应;cuo nps对代森锰锌抗真菌毒性具有相加和拮抗两种效应,低浓度表现为相加效应,较高浓度表现为拮抗效应。大田实验研究结果表明,100 mg/L的cuo nps能够增强精甲霜·锰锌对烟草黑胫病的防治效果。

关键词： cuo nps 烟草疫霉菌抗药性抗菌作用防治效果

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土壤中纳米氧化铜的生物有效性及风险评估

土壤中纳米氧化铜的生物有效性及风险评估

作者：邱彦华济南大学

学位级别：硕士

随着纳米技术的不断发展,纳米颗粒(nps)被应用到各个领域,纳米颗粒在其在生产、运输、使用和处置过程中不可避免地进入土壤,对生态环境造成潜在的风险。纳米氧化铜(cuo nps)是金属氧化物纳米颗粒(MeO nps)系列物质中应用广、前景好的代... 详细信息

随着纳米技术的不断发展,纳米颗粒(nps)被应用到各个领域,纳米颗粒在其在生产、运输、使用和处置过程中不可避免地进入土壤,对生态环境造成潜在的风险。纳米氧化铜(cuo nps)是金属氧化物纳米颗粒(MeO nps)系列物质中应用广、前景好的代表性物质,可通过污泥农用、农药和肥料使用等途径进入土壤,并与土壤组分发生相互作用,改变其形态和生物有效性。释放到土壤中的cuo nps不仅会被植物吸收、运输和累积,通过食物链进入人体,还可能通过无意口部和呼吸摄入,危害人体健康。因此,本论文通过化学提取、体外模拟实验和盆栽实验等方法,研究了土壤性质对cuo nps在农田土壤中生物有效性的影响,并对土壤中cuo nps进行了初步的风险评估。本研究意在为科学评估cuo nps的农业生态和人体健康风险提供数据支持和理论依据。主要研究结果如下:(1)阐明了外源添加球形cuo nps土壤中有效态Cu的含量变化规律,并与外源添加大颗粒氧化铜(cuo BPs)和Cu的情况进行了对比。外源添加球形cuo nps的土壤中二乙烯三胺五乙酸(DTPA)提取态Cu的含量随时间增加而增加,在酸性土壤中达到平衡所需时间(1 d)显著短于碱性土壤(60 d);外源添加cuo BPs的酸性土壤中DTPA提取态Cu含量逐渐增加至平衡(90 d),碱性土壤中变化不显著;而外源添加Cu土壤中DTPA提取态Cu的含量则随时间增加而逐渐降低。在碱性土壤中,Cu处理的土壤中有效态Cu平衡时的含量要大于球形cuo nps,而在酸性土壤中两者则没有显著差异。球形cuo nps在土壤中的溶解速率常数为0.33—6.42,溶解度值为37.1至100.1 mg·kg。相关分析表明,随着土壤pH降低及有机质、粘粒和铁铝氧化物含量的增加,球形cuo nps在土壤中的溶解速率常数和溶解度增加。(2)明确了土壤中球形cuo nps在肠胃和肺部的生物可给性及其影响因素,并与Cu进行了对比。在胃部,球形cuo nps和Cu的生物可给性无显著差异,为67%—95%;在肠液中,球形cuo nps和Cu的生物可给性显著低于胃相中,为49%—74%。球形cuo nps在人工溶酶体液(ALF)中的生物可给性为10.1%—21.2%,明显高于其在Gamble模拟液中的生物可给性(1.2%—3.5%)。土壤性质对球形cuo nps和Cu在肠胃模拟液中的生物可给性没有影响;球形cuo nps在肺部的生物可给性与土壤阳离子交换量和游离铝氧化物含量呈正相关,与粘粒含量呈负相关;Cu在肺部的生物可给性随着土壤粘粒含量和pH增加而降低。在粘粒和有机质含量较高的土壤中,老化90 d的土壤中球形cuo nps和Cu的生物可给性较老化15 d的土壤中低。(3)弄清了不同形态铜(cuo nps、cuo BPs和Cu)对油菜的生物有效性及影响因素。cuo nps和Cu对油菜的生物有效性与土壤中DTPA提取态Cu具有较好的相关关系。在碱性土壤中,球形cuo nps和Cu对油菜的生物有效性最大,并且球形cuo nps可能通过根部向地上部分运输;在酸性土壤中,球形cuo nps对油菜生物有效性最大,Cu次之,cuo BPs和管状cuo nps最小。高浓度球形cuo nps和Cu会降低油菜的光合作用,但对微量营养元素的吸收没有负面影响。(4)初步评估了土壤中cuo nps对人体的健康风险。在通过口腔摄入的途径中,儿童对球形cuo nps和Cu的暴露风险要高于成人,并且球形cuo nps和Cu的暴露风险无显著差异。在通过食物链摄入油菜的途径中,160 mg Cu kg球形cuo nps和Cu处理对人体的健康风险较大,在酸性土壤球形cuo nps处理的风险要大于Cu处理,而在碱性土壤中二者无显著差异。

关键词： cuo nps 土壤生物可给性生物有效性人体健康风险

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三种形态Cu对SBR系统的影响研究

三种形态Cu对SBR系统的影响研究

作者：胡紫燕安徽理工大学

学位级别：硕士

铜(Cu)是常见的重金属元素,其在环境中的具有持久性和毒性。日常生活、工业生产等产生的Cu随着雨水径流、市政管道等多种途径进入到污水处理厂,对污水处理系统造成一定影响。本文以序批式反应器(SBR)为研究对象,分别研究了铜离子(Cu(Ⅱ)... 详细信息

铜(Cu)是常见的重金属元素,其在环境中的具有持久性和毒性。日常生活、工业生产等产生的Cu随着雨水径流、市政管道等多种途径进入到污水处理厂,对污水处理系统造成一定影响。本文以序批式反应器(SBR)为研究对象,分别研究了铜离子(Cu(Ⅱ))、纳米氧化铜颗粒(cuo Nanoparticles,cuo nps)、乙二胺四乙酸铜钠(EDTA-Cu)(ⅰ)三种形态Cu各自在不同浓度下对系统水处理性能的横向对比影响;(ⅱ)在同一浓度(16 mg Cu/L)下,不同形态Cu对系统的纵向对比研究。(1)进水Cu(Ⅱ)含量影响SBR水处理性能。低浓度(0.1 mg/L)Cu(Ⅱ)对系统无明显影响。高浓度(10 mg/L、50 mg/L)会抑制系统性能,氨氮平均去除率分别降低至74%和46.6%,周期内氨氮、硝态氮也有不同程度变化,生物量受到抑制后分别降至78%和52.7%,但系统的沉降性能有所提高,SVI值降低至64.4m L/g和51.4m L/g。(2)进水cuo nps含量影响SBR水处理性能。低浓度(0.1 mg/L)cuo nps对系统无明显影响。10mg/L的cuo nps使系统的SOP去除率降低了2.3%。当浓度升高至50mg/L时,水处理系统受到明显抑制,COD、氨氮和SOP的去除率下降了6.4%、11.1%、19.2%,生物量也显著降低至60.9%。(3)进水EDTA-Cu含量影响SBR水处理性能。低浓度(0.1 mg/L)EDTA-Cu对系统无明显影响。当投加浓度为10 mg/L时,COD、氨氮、SOP的平均去除率分别下降至90.7%、87.1%、91.9%。当投加浓度为50 mg/L时,COD、氨氮、SOP的平均去除率分别下降至50.3%、76.3%、84.8%。高浓度EDTA-Cu使系统生物量减少,且抑制效果随运行时间的延长逐渐明显。EDTA-Cu对系统抑制效果是累积性的。(4)同一浓度(16 mg Cu/L)Cu(Ⅱ)、cuo nps、EDTA-Cu影响下,各系统COD、氨氮、SOP去除率较对照组均有所下降,在投加Cu(Ⅱ)后,Cu(Ⅱ)对系统产生急性毒性,短期内系统性能急剧下降。整体来说,cuo nps对水处理能力抑制效果最小。SEM观察到活性污泥的絮体结构受到不同程度的破坏。乳酸脱氢酶释放率分别上升至183%、147%、129%,胞外聚合物呈先上升后下降趋势,活性污泥比好氧速率抑制率分别达14.7%、7.9%、17.6%。基因表达水平受到限制,系统的微生物种群结构发生变化。通过检测出水和污泥中Cu含量,发现大部分Cu(Ⅱ)、cuo nps都被污泥吸附,结束后各系统出水Cu有所累积。该研究为污水处理系统中Cu(Ⅱ)、cuo nps和EDTA-Cu对生物系统的毒理提供理论基础,从而为污水处理厂的稳定运行提供参考。图50表7参176

关键词： Cu(Ⅱ) cuo nps EDTA-Cu 序批式反应器生物处理

羧甲基纤维素/聚苯胺铜杂化材料的制备及其催化多组分反应的研究

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羧甲基纤维素/聚苯胺铜杂化材料的制备及其催化多组分反应的研究

作者：许志安暨南大学

学位级别：硕士

随着现代纳米科学的发展,人们开始将金属纳米催化剂负载于各类支撑材料之中,通过制备负载型金属催化剂的方式来防止纳米粒子的团聚,在增加金属纳米粒子的稳定性、保证催化剂催化活性的同时,也更加方便分离回收和循环使用催化剂。铜与其... 详细信息

随着现代纳米科学的发展,人们开始将金属纳米催化剂负载于各类支撑材料之中,通过制备负载型金属催化剂的方式来防止纳米粒子的团聚,在增加金属纳米粒子的稳定性、保证催化剂催化活性的同时,也更加方便分离回收和循环使用催化剂。铜与其他过渡金属相比更加经济且具有可持续性。根据价态的不同,铜可以有效催化不同反应机制的有机反应,在有机合成中有着很大的应用价值。羧甲基纤维素钠(CMC-Na)是一种资源丰富、环境友好的纤维素衍生物,在其葡萄糖单位链上含有大量的游离羟基(-OH)和羧甲基(-CHCOO),能与各种金属阳离子进行配位。而聚苯胺(PANⅠ)机械性能优越,拥有独特的氮原子配位能力以及离域的π-π共轭体系,可以与金属离子发生络合,也是一种性能优异的金属负载材料。基于上述两种材料的这些独特性质,本论文工作主要包括以下方面:1.采用了一种创新性的喷雾辅助界面聚合法制备了Cu@CMC-PANⅠ薄膜浸入式催化剂(dip catalyst)。该方法以CuSO为引发剂,CMC-Na为软模板,通过喷雾辅助的方式形成了一个独特的界面以供苯胺单体在CMC大分子表面发生聚合。运用了ⅠCP、FT-ⅠR、XPS、XRD、SEM、EDS、TGA等一系列分析技术对Cu@CMC-PANⅠ薄膜进行了系统而全面的表征,并将其应用于A3多组分偶联反应,取得了良好的催化表现。Cu@CMC-PANⅠ薄膜浸入式催化剂使用简单、易于回收、可重复使用性强,浸入式催化剂的特殊优势也使其有望在有机合成工艺上发挥更重要的作用。2.以Cu(Ⅱ)为氧化剂,使通过氢键与CMC-Na相结合的苯胺单体在纤维素大分子链表面发生自组装氧化聚合,同时对氧化铜纳米粒子(cuo nps)进行负载,形成了cuonps@CMC/PANⅠ复合材料。所制备的复合材料通过ⅠCP、XPS、TEM、SEM、EDS、FT-ⅠR和TGA等分析手段进行了详尽的表征,并随后应用于A3反应、A3-环异构化串联反应及Cu AAC反应。实验结果表明,cuonps@CMC/PANⅠ复合材料催化性能高效、适用性良好、可循环性优异,特别是在A3模板反应中,该催化剂可循环利用15次以上而催化活性没有明显下降。

关键词：铜负载型催化剂羧甲基纤维素聚苯胺浸入式催化剂界面聚合喷雾方法 cuo nps A3反应 CuAAC反应