检索结果-南通市图书馆

作者：孙筱雨安徽大学

学位级别：硕士

二氧化钛(TiO2)具有高效、无毒、化学性质稳定和成本低的优点,使其成为一种广泛应用于降解有机污染物、电催化、太阳能电池以及自清洁的光催化剂。由于光催化剂性能是由光谱响应范围、光子转换效率、光生载流子有效分离与快速迁移之间... 详细信息

二氧化钛(TiO2)具有高效、无毒、化学性质稳定和成本低的优点,使其成为一种广泛应用于降解有机污染物、电催化、太阳能电池以及自清洁的光催化剂。由于光催化剂性能是由光谱响应范围、光子转换效率、光生载流子有效分离与快速迁移之间的协同效应所决定的,所以在TiO2光催化过程中仍有一些限制:(1)TiO2的宽带隙(3.2 eV)意味着想要激发TiO2价带中的电子到导带,需要光子具有足够的能量(紫外区,λ≤387 nm),这限制了对阳光的有效利用;(2)激发的电子和空穴会产生复合,且载流子复合的时间(10 ns～100ns)比电荷转移的时间(100 ns～lms)要短得多,因此,大量光生载流子在迁移到粒子表面之前就复合而消失,不利于光催化降解反应。而且TiO2形貌、晶粒大小以及暴露晶面的不同,都对光催化降解反应有很大影响。这些都是实际应用中需要解决和值得进一步研究的问题。为了进一步改善Ti02的光催化性能以及揭示光催化机理,我们通过掺杂以及复合的方法对Ti02进行了改性研究,主要研究内容和结果如下:1.为了揭示掺杂元素平均化合价对光催化性能的影响,我们制备了 Ta和Rh共掺杂Ti0.96Ta004-xRhxO2(x=0、0.008、0.016、0.02、0.024、0.032和0.04)样品,并分别在450 ℃和800 ℃下晶化;然后将800 ℃结晶的样品(x=0.02)分别于600 ℃、700 ℃、800 ℃和900 ℃下,在H2/N2混合气体中进行还原。Rh和Ta的化合价通常为+3价和+5价,且离子半径均为0.68A,与Ti02中Ti4+的离子半径相等。因此,通过改变Ta和Rh的浓度,平均离子半径变化将很小,而Ta和Rh的平均化合价可以在+3价至+5价的范围内调整。在不同温度条件下,Ta均保持+5价而Rh的化合价产生变化。Rh在450 ℃结晶样品中显示为Rh3+和Rh4+,并在800℃结晶样品中完全氧化成Rh4+;在还原样品中,Rh以Rho、Rh3+和Rh4+的形式存在。在450 ℃的结晶样品中,具有高比率的Ta5+(94.4%)和Rh3+/Rh4+(0.95)的样品(x=0.02)表现出最佳的光催化性能。对于800℃结晶的样品,Rh3+完全氧化成Rh4+,且与450 ℃结晶样品以及还原的所有样品相比,Ta5+的比例变小;相应地,这些样品表现出最差的光催化性能。对于在所有样品中具有最佳光催化性能的800 ℃还原样品(x = 0.02),其Rh3+/Rh4+比率具有2.11的最大值。可以得出结论,通过增加Rh3+/Rh4+的比例或控制掺杂Rh和Ta的平均化合价使之接近+4价,可以显著提高Ti0.96Ta0.04-xRhxO2的光催化性能。2.用蒸汽热法分别于180℃和250 ℃对(001)面暴露的Ti02进行不同S/Ti摩尔比掺杂,实现了光催化性能的提高,特别是250℃时S掺杂的效应更显著。并用XRD、TEM、FT-IR、XPS、UV-vis DRS、PL、BET、ESR等手段进行系统表征。180℃掺杂的样品,结构、形貌、成分(化学态)与性质几乎没有变化,说明这个温度不足以实现S掺杂。当掺杂温度为250℃时,S掺杂产生的效应如下:(1)晶体结构产生畸变,晶胞参数之比c/a随S掺杂程度而变化,在S/Ti摩尔比为3时最大。这是因为S元素与被替代元素O和Ti的离子半径不同引起的。(2)粒子的形貌改变,且粒子聚集,导致比表面积减小。(3)S掺杂使TiO2对污染物MB的吸附系数Ae由0.9%提高到68.5%,吸附系数主要由氧空位的数量决定,此外TiO2粒子表面吸附的SO42-以及孔径大小对吸附系数也有影响。(4)S掺杂使TiO2对MB的降解速率常数由6.9×10-2 min-1增加到18.2×10-2 min-1,相应的样品具有较高的·OH和·O2-自由基数量。3.在250℃水蒸气环境中,将(001)面暴露的Ti02,即(001)-TiO2与cuo进行复合。改变Cu/Ti摩尔比RCu/Ti,合成系列cuo/(001)-TiO2复合物。用XRD、TEM、BET、光催化降解、UV-vis DRS、XPS、PL和ESR进行了系统的表征。通过数据分析可以得出以下结论:(1)通过蒸汽热法,实现cuo与(001)-TiO2间的紧密接触并构成异质结,使Ti02的价带顶上移,促进了光生载流子的分离。(2)cuo的带隙(1.7 eV)小于Ti02带隙(3.2 eV),通过复合可以促进对可见光的吸收。(3)复合物中,适量cuo对光催化起促进作用,但过量的cuo会抑制光催化反应。(4)纯(001)-TiO2中存在羟基自由基·OH信号和超氧自由基·O2-信号。复合物中没有探测到羟基自由基·OH信号,在催化反应中超氧自由基·O2-起着主要作用。(5)复合物中存在的少量Cu

关键词： TiO2光催化剂元素掺杂 cuo复合晶面调控蒸汽热法

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ZnO纳米复合材料的高分子网络凝胶法合成与光催化性能研究

引用

西南民族大学学报（自然科学版） 2023年第2期49卷 149-155页

作者：黎健鸿徐明西南民族大学电子信息学院四川成都610041 西南民族大学信息材料四川省高校重点实验室四川成都610041

采用简易的高分子网络凝胶法首先制备了微量Ag掺杂的ZnO,进而分别复合cuo、Mn_(2)O_(3)和Ag,得到了Zn(Ag)O-cuo、Zn(Ag)O-Mn_(2)O_(3)和Zn(Ag)O-Ag纳米复合材料.X射线衍射(XRD)测试表明氧化物或Ag的复合使ZnO的结晶性变差;扫描电镜(SEM... 详细信息

采用简易的高分子网络凝胶法首先制备了微量Ag掺杂的ZnO,进而分别复合cuo、Mn_(2)O_(3)和Ag,得到了Zn(Ag)O-cuo、Zn(Ag)O-Mn_(2)O_(3)和Zn(Ag)O-Ag纳米复合材料.X射线衍射(XRD)测试表明氧化物或Ag的复合使ZnO的结晶性变差;扫描电镜(SEM)观察到氧化物(cuo、Mn_(2)O_(3))的复合使ZnO颗粒尺寸变大,而Ag的复合则使颗粒变小且更均匀;X射线光电子能谱(XPS)揭示氧化物(cuo、Mn_(2)O_(3))的复合引入更多的氧空位缺陷,而Ag的复合则晶格氧更多;表面光电压(SPV)光谱证实Zn(Ag)O-Ag比Zn(Ag)O-cuo、Zn(Ag)O-Mn_(2)O_(3)的光生载流子分离能力更强.在模拟太阳光照射下,Zn(Ag)O-Ag对亚甲基蓝降光催化解速率最高,归因于较小的颗粒尺寸与良好ZnO-Ag异质结的形成.虽然cuo和Mn_(2)O_(3)复合能改善ZnO的可见光吸收能力,但其较大的颗粒和较差的光生载流子分离能力使光催化性能提高不明显.

关键词： Ag掺杂 cuo复合 Mn_(2)O_(3)复合 Ag复合 ZnO光催化

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